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論文

Comparison between electron yield, PSD ion yield, and surface pipico yield in near C and O K-edge XAFS in condensed methyl formate-D

関口 哲弘; 関口 広美*; 小尾 欣一*; 田中 健一郎*

J. Phys., IV, 7, p.505 - 506, 1997/00

ギ酸メチル吸着系の炭素(C)および酸素(O)K殻励起により起こる光刺激イオン脱離反応をパルス放射光を利用した飛行時間質量分析(TOF)法により調べた。CおよびO 1s内殻電子励起によりH$$^{+}$$,D$$^{+}$$,CH$$_{n+}$$,O$$^{+}$$,OCH$$_{n+}$$(n=0~3)などの脱離イオン種がTOFスペクトル上で帰属された。また、これらのイオン収量の励起波長依存性を定量的に測定した結果、いくつかの共鳴内殻励起で励起状態における電子構造を顕著に反映して脱離収量が増加することがわかった。脱離機構を更に調べるため、脱離イオン同士での光イオン-光イオン-コインシデンス(PIPICO)実験を試みた。その結果(H$$^{+}$$-CH$$_{n+}$$),n=0~2コインシデンス・ピークが観測され、またCH$$_{n+}$$イオン収量の励起スペクトルと一致した。このことから、脱離イオン収量の共鳴励起増強効果のモデルとして表面上での多価イオン生成が関与していることが示された。

論文

Kinetic energy released distributions of ions desorbed from H$$_{2}$$O/Si(100) adsorption system by O 1s excitation

関口 哲弘; 池浦 広美*; 田中 健一郎*; 小尾 欣一*

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 80, p.65 - 68, 1996/00

https://doi.org/10.1016/0368-2048(96)02923-4
 被引用回数：4 パーセンタイル：26.09(Spectroscopy)

H$$_{2}$$O/Si(100)吸着系のO 1s内殻励起光刺激脱離をパルス放射光を用いたTOF法により調べた。脱離機構を調べるために脱離H$$^{+}$$およびO$$^{+}$$イオンの運動エネルギー分布の励起エネルギー依存性を測定した。H$$^{+}$$イオンでは分布は近似的に3成分の和で表わされる。励起エネルギー依存性から、各成分は、それぞれ低エネルギー側から(1)Si-L殻イオン化、(2)O-K殻イオン化、(3)O 1s$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$共鳴とO 1s、3a$$_{1}$$$$rightarrow$$$$infty$$、$$infty$$シェイク・オフ過程の重なり、に相当すると考えられた。O 1s$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$共鳴では、最高運動エネルギー成分のH$$^{+}$$脱離には$$sigma$$$$^{ast}$$(O-H)軌道の反結合性が寄与していると考えられる。O$$^{+}$$イオンの分布は3成分解析された。第2成分はO 1s、3a$$_{1}$$$$rightarrow$$$$infty$$、$$infty$$シェイクオフ過程に相当し、最高運動エネルギー成分はO 1s、2a$$_{1}$$$$rightarrow$$$$infty$$、$$infty$$シェイクオフ過程に相当する。2a$$_{1}$$軌道はSi-O-H全体の強い結合性軌道である。そのため、そこにホールを空けるとSi-O結合間に大きな反発力を生じ、高い運動エネルギーのO$$^{+}$$が脱離する。

論文

Mechanism of fragment ion desorption from adsorbed formic acid on Si(100) studied by ion-ion-coincidence method

関口 哲弘; 関口 広美*; 小尾 欣一*; 田中 健一郎*

Photon Factory Activity Report, (14), P. 257, 1996/00

本報告書は高エネルギー研究機構・放射光実験施設において研究課題番号94G-360に基づいて行われた研究の活動内容を報告したものである。本研究課題においては主に光イオン・光イオン・コインシデンス分光法を駆使して吸着分子の多価イオン化状態からの分解及び脱離反応の機構を調べた。ここでは特に吸着ギ酸分子(DCOO-)のイオン脱離について記載した。C$$^{+}$$-D$$^{+}$$とO$$^{+}$$-D$$^{+}$$のイオン対生成収量の励起エネルギー依存性を測定した結果、C$$^{+}$$-D$$^{+}$$は炭素内殻励起で生じ、O$$^{+}$$-D$$^{+}$$は酸素内殻励起で生じるという結果が得られた。また、これまでのいくつかの測定結果から、イオン対はいつも初期内殻励起された原子の脱離イオン種ともう一方の脱離イオン種との対として生じるという規則があることが見出された。これらのことは脱離が起こる時間内においてオージェ過程により生成した正孔が初期励起された原子近傍にかなり局在していることを示した。

論文

Inner-shell excitation and state specific ion desorption of solid deuterated methyl formate as studied by NEXAFS, PSD-TOF, and surface PIPICO spectroscopies

関口 哲弘; 関口 広美*; 小尾 欣一*; 田中 健一郎*

Photon Factory Activity Report 1995, Part B, P. 18, 1995/00

https://www2.kek.jp/imss/pf/science/publ/acr/archive/PF_Act_Rep_1995_13RB.pdf

エステル分子をモデル分子として軟X線と凝集有機分子との相互作用を調べた。まず分子内のどの結合が切断されたかがわかるよう、ギ酸メチル分子の同位体置換体を用い、パルス放射光励起により凝集層から脱離するイオン種をTOF法で検出した。その結果、いくつかの共鳴内殻励起で励起状態を顕著に反映して脱離収量が変化することがわかった。更に、脱離機構を詳細に調べるため、脱離イオン・脱離イオン・コインシデンス(PIPICO)スペクトルとその励起エネルギー依存性の測定を行った。その結果、イオン収量の共鳴増大が観測される励起エネルギーとPIPICO収量がピークを示す励起エネルギーとが一致することがわかった。このことから、イオン収量の共鳴増大のメカニズムとして表面層での多価イオン生成過程が含まれると結論された。

論文

Kinetic energy released distributions of H$$^{+}$$ ions desorbed from H$$_{2}$$O/Si(100) adsorption system by O 1s excitation

関口 哲弘; 池浦 広美*; 小尾 欣一*; 田中 健一郎*

Photon Factory Activity Report, P. 128, 1994/00

H$$_{2}$$O/Si(100)化学吸着系のOK吸収端励起による光刺激イオン脱離反応をパルス放射光を用いた飛行時間質量分析法により調べた。脱離メカニズムを調べるためH$$^{+}$$イオンの運動エネルギー分布の励起エネルギー依存性を測定した。運動エネルギー分布は励起エネルギーに大きく依存し、少なくとも3つ以上の成分をもつ。どの成分のスペクトルもSi L-shellイオン化、O 1s$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{ast}$$(O-H)共鳴励起、O 1sイオン化、shake-offイオン化によりピークまたは、ステップを形成している。特に、最も高い運動エネルギーの成分には、内殻共鳴励起(+共鳴オージェ)の成分とshake-offイオン化の成分が含まれる。いずれも、O-H結合軸上に強い反発状態であるためイオン脱離効率が高いと考えられる。

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