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論文

Measurement of isotopic composition of lanthanides in reprocessing process solutions by high-performance liquid chromatography with inductively coupled plasma mass spectrometry (HPLC/ICP-MS)

岡野 正紀; 實方 秀*; 久野 剛彦; 山田 敬二

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

Isotopic compositions of fission products in spent nuclear fuel were a valuable data for the storage of spent fuel and the research and development of treatment/disposal of radioactive waste. The amount of neodymium-148 in spent nuclear fuel is reliable indication for evaluation of irradiation history. The isotopic compositions of samarium and gadolinium in high radioactive wastes are referred to the evaluation of environmental impact in geological repositories. However, pretreatment of analysis must be done with complicated chemical separation such as solvent extraction and ion exchange. The enough measurement data of isotopic compositions of lanthanides compared with actinides in spent fuel reprocessing process has not been obtained. In this study, rapid and high sensitive analytical technique based on high-performance liquid chromatography (HPLC) with inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) has been developed for the measurement of isotopic compositions of lanthanides in spent fuel reprocessing solutions. HPLC and ICP-MS measurement systems were customized in glove-box for the applied to the radioactive solutions. As real samples, isotopic compositions of lanthanides in high radioactive liquid wastes of the Tokai Reprocessing Plant were measured.

論文

Determinations of plutonium and curium in the insoluble materials of spent fuel dissolver solutions at the Tokai Reprocessing Plant

岡野 正紀; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 山田 敬二; 綿引 優; 檜山 敏明

Proceedings of INMM 50th Annual Meeting (CD-ROM), 9 Pages, 2009/07

東海再処理施設において、使用済燃料の溶解工程で生成する不溶解物質は、溶解液への同伴を防ぐため、パルスフィルターで除去される。不溶解物質を保持した使用済みのパルスフィルターは、高放射性固体廃棄物として処分されるが、パルスフィルターに捕集された不溶解物質中のPuを定量することは、より正確な計量管理を実行するうえで重要である。現在、燃料の被覆管(ハル)及びガラス固化体中のPuの定量には、Cmから生ずる中性子線を計測し、サンプルの測定データ及び燃焼計算コードから求めたPuとCmの比(Pu/Cm比)から、間接的にPu量を評価する非破壊分析法が適用されており、パルスフィルター中のPu量測定にも同様の手法が検討されている。本研究では、中性子線測定による使用済みパルスフィルター中のPu定量手法の確立に必要な分析データを取得するため、使用済燃料溶解液中に含まれる不溶解物質を対象とし、硫酸水素アンモニウム融解法により不溶解物質を溶解した後、Puを固相抽出法により分離、Cmを溶媒抽出法により精製し、$$alpha$$スペクトロメトリによる定量を試みた。この結果、不溶解物質中のPu量とCm量は、それぞれ、数$$sim$$数十mg/g, 数十$$sim$$数百ng/gオーダーであった。

報告書

Evaluation technology for burnup and generated amount of plutonium by measurement of xenon isotopic ratio in dissolver off-gas at reprocessing facility (Joint research)

岡野 正紀; 久野 剛彦; 高橋 一朗*; 白水 秀知; Charlton, W. S.*; Wells, C. A.*; Hemberger, P. H.*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

JAEA-Technology 2006-055, 38 Pages, 2006/12

JAEA-Technology-2006-055.pdf:3.33MB

使用済燃料のせん断及び溶解時に発生するオフガス成分の1つであるXeの同位体比は、おもに原子炉内での核反応の進行度に依存し、燃料の特性と相関を持つことが知られている。ロスアラモス研究所では、再処理施設から大気中に放出されたオフガス中のXe同位体比を測定することにより、燃料特性(炉型,燃焼度,核種組成等)に関する情報を算出できる解析コード(NOVA)を開発してきた。Xe同位体比測定とNOVAにより、処理した使用済燃料の炉型,燃焼度及びPu量を評価する技術が確立できれば、再処理施設の遠隔監視等が可能となり、保障措置技術の一つのオプションとして期待できる。しかしながら、再処理工程内のオフガス中のXe同位体比の実測データによるNOVAの検証はなされていない。本件では、東海再処理施設の溶解オフガス中のXe同位体比を測定し、NOVAを用いて、使用済燃料の燃焼度及びPu量の評価手法としての可能性を確認した。この結果、BWR燃料であることが推定され、発電所側から示された燃焼度と-3.8%$$sim$$7.1%で一致した。Pu量は、燃焼度からORIGENコードを用いて計算した値と-0.9%$$sim$$4.7%の差で一致した。

報告書

Confirmation of the availability of an analytical technique, Pu(VI) spectrophotometry for HALW; Technical Support for the Joint IAEA/Japan On-site Analytical Laboratory at the Rokkasho Reprocessing Plant (JASPAS JU-01-01)

北尾 貴彦; 佐藤 宗一; 久野 剛彦; 山田 敬二; 綿引 優; 鎌田 正行

JNC TN8410 2003-014, 29 Pages, 2003/11

JNC-TN8410-2003-014.pdf:1.82MB

IAEAが六ヶ所再処理工場保障措置分析所(On-site Analytical Laboratory)において高放射性廃液(以下、HALWという)中の微量プルトニウム(以下、Puという)濃度分析法として適用を検討しているPu(Ⅵ) 吸光光度法について、東海再処理工場のHALWを用いた比較検討試験を実施した。本検討ではPu(Ⅵ)吸光光度法におけるPu(Ⅵ)吸光度定量方法として、(1)検量線法、(2)Nd内標準法、(3)還元法を検討した。検討用試料は東海再処理工場にて発生したHALW溶液を採取し、固相抽出操作によってPuを完全に除去した後、既知量のPuを添加することによって調製した。この溶液の吸光スペクトルを測定し、3種類の定量方法を用いた測定結果について正確さ及び精度を評価した。各定量方法の試験結果等について以下に示す。(1)検量線法: 測定に必要な試料は1バッチあたり1試料のみでよく、前処理操作は簡便である。調製値と測定値は良好に一致した。(2)Nd内標準法: 調製値に対して検量線法よりも正確な測定値が得られた。本法では測定に必要な試料として、1バッチあたり2試料(内標準物質であるNdを添加した試料と添加していない試料)を必要とするが、前処理操作に起因するPu濃度の定量への影響は小さい。(3) 還元法: 測定値は調製値と比較して全体的に高い結果となった。これは、HALW溶液中の共存元素によるベースラインの変動がPu(Ⅵ)吸光度の定量に影響を与えているためと思われる。3種類の定量方法について比較検討した結果、検量線法が迅速かつ簡便な方法であり、六ヶ所再処理工場保障措置分析所に対して適用性の高い定量方法であることが認められた。検量線法による測定時間は前処理操作を含めて1バッチあたり約1時間であり、HALW試料に対する検出下限値は1.3mgPu/Lであった。

論文

多成分自動分析システムの開発, 1; 吸光光度法自動分析装置の開発

鈴木 弘之; 山田 敬二; 田村 三郎; 池田 久; 久野 祐輔

動燃技報, (94), p.91 - 94, 1995/06

多成分・分析システムは、1993年から分析操作の自動化への取り組みとして、再処理工程中のウラン、プルトニウム、酸および放射能濃度等を自動で、同時に測定できる分析システムの開発に取り組んでいる。本システムは、高性能ロボットを用いて、吸光光度法自動分析装置、電位差滴定法自動分析装置、放射能自動分析装置を複合的に組み合わせ、分析の総合ネットワークを図るものであり、同時に多種にわたる分析を自動で行うことができるものである。本稿においては、本開発の概要を紹介するとともに、1994年より試験評価を実施している吸光光度法自動分析装置について報告する。

論文

Determination of Technetium in Spent Fuel Reprocessing Process Streams by Glove-Box-Enclosed Inductively Coupled Plasma Emission Spectrometer

久野 祐輔; 山田 敬二; 秋山 孝夫

Analytical Sciences, 6, p.97 - 101, 1990/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:15.62(Chemistry, Analytical)

None

口頭

高放射性廃液中における不溶解性物質の分析

岡野 正紀; 久野 剛彦; 綿引 優; 山田 敬二; 倉形 光一郎

no journal, , 

東海再処理工場の高放射性廃液に含まれる不溶解性物質中の核物質量及び成分の把握を目的として、硫酸塩融解法により不溶解性物質を溶解し、核物質量及び元素組成の分析を行った。

口頭

再処理工程中のネプツニウムの定量,3; $$gamma$$線スペクトロメトリによるネプツニウムの定量

北尾 貴彦; 根本 弘和*; 庄司 和弘; 山田 敬二; 倉形 光一郎; 佐藤 宗一

no journal, , 

再処理工程におけるネプツニウム(Np)の迅速な定量分析法の確立を目的として、Npの分離に固相抽出剤(TEVAレジン)、Npの定量に$$gamma$$線スペクトロメトリを適用し、従来法と比較して前処理操作の簡便化及び分析時間の迅速化を図った。

口頭

再処理工場におけるネプツニウムの定量; $$gamma$$線スペクトロメトリによるネプツニウムの定量

北尾 貴彦; 根本 弘和*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

東海再処理施設抽出工程におけるネプツニウムの迅速な定量分析法の確立を目的として、ウラン,プルトニウムが共存する硝酸溶液中の$$gamma$$線スペクトロメトリによるネプツニウムの定量分析を試みた。

口頭

再処理工場におけるネプツニウムの定量; $$gamma$$線スペクトロメトリによるネプツニウムの定量

北尾 貴彦; 根本 弘和*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

東海再処理施設抽出工程におけるネプツニウムの迅速な定量分析法の確立を目的として、ウラン,プルトニウムが共存する硝酸溶液中の$$gamma$$線スペクトロメトリによるネプツニウムの定量分析を試みた。本法を東海再処理施設の実試料に適用し、その迅速性・簡便性を確認した。

口頭

東海再処理施設30年のあゆみと今後の展望,8; 東海再処理施設における工程管理分析の概要及び実績

桑名 宏一; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

東海再処理施設における分析技術は各施設の運転,技術開発等に極めて重要な技術であり、これまで多くの分析データを提供してきた。これらの分析データは、再処理施設の安全,安定運転に寄与してきた。本報では、工程管理分析の概要及びこれまでの運転を通して培った分析方法と分析装置の開発成果について紹介する。

口頭

再処理オフガス中のキセノン同位体比測定による燃焼度及びプルトニウム量の評価技術

岡野 正紀; 久野 剛彦; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

再処理施設における使用済燃料の燃焼度及びプルトニウム量評価技術として、オフガス中のキセノン同位体比相関法の適用を試みた。今回は東海再処理施設の溶解オフガスに含まれるキセノンを対象とし、キセノン同位体比の測定値から燃焼度及びプルトニウム量を解析コードで評価し、本法の適用性を確認した。

口頭

再処理工程におけるスラッジ中のPu/Cm比分析法の開発

岡野 正紀; 根本 弘和*; 実方 秀*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

再処理工程では、不溶解性物質(以下、スラッジという)を含む工程液 があり、極微量のPuが含まれているが、試料採取が困難なことから、中性子計測法によるPu量の非破壊分析法の開発が計画されている。この測定法では、Cmから生ずる中性子線を計測し、ORIGENにより計算したPu/Cm比から、間接的にPu量を評価している。本研究では、溶解槽の洗浄液及び高放射性廃液濃縮液に含まれるスラッジ中のPu及びCmを定量し、スラッジ中のPu/Cm比を算出するとともに、液中のPu/Cm比についても同様に実施した。Pu,Cmの標準物質により繰り返し測定を行った結果、それぞれ92%,91%の良好な収率であった。なお、溶解槽洗浄液及び高放射性廃液中に含まれるスラッジ中のPu/Cm比については、ORIGENによる計算値との比較を行った。

口頭

再処理工程における不溶解性残渣中のPu分析

五十嵐 万人*; 根本 弘和*; 岡野 正紀; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

使用済燃料を溶解する際に発生した不溶解性残渣に含有する微量Puの分析は、計量管理上重要である。本研究では、不溶解性残渣中のPu濃度分析法の確立を目的とし、難溶解性物質の分解方法として有効な硫酸水素アンモニウム融解による不溶解性残渣の融解手順の妥当性の確認及び$$alpha$$線スペクトロメトリによるPu定量分析を実施した。

口頭

フローインジェクション分析法(FIA)による再処理工程中のウラン分析

横須賀 圭佑*; 諏訪 登志雄; 北尾 貴彦; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

再処理施設では、運転状態確認のための分析が不可欠であり、迅速性が要求されている。したがって、種々のサンプリングポイントより試料が採取されるため、多種多様の分析を行うこととなるが、既存の分析法では、前処理操作や器具の洗浄操作に多量の分析廃液が発生する。そこで、分析頻度の高いウランの分析について、分析作業の迅速化と分析廃液の低減化を目的とし、フローインジェクション分析法(FIA: Flow Injection Analysis)の適用を試みた。本研究では、再処理工程から採取した硝酸ウラニル試料を用い、ウラン定量方法としてリン酸直接吸光光度法による試験を実施した。

口頭

ICP-AESによる使用済燃料溶解液中の不純物分析

岡野 正紀; 五十嵐 万人*; 根本 弘和*; 山田 敬二; 酒井 敏雄

no journal, , 

使用済燃料溶解液に含有する不純物の分析では、おもに放射能を用いた分析が行われ、$$alpha$$, $$beta$$, $$gamma$$核種ごとに分離・精製し、$$alpha$$線スペクトロメトリー,液体シンチレーション計測法,$$gamma$$線スペクトロメトリーによる放射能分析が実施されている。これらの放射能分析法は、高感度であるが、試料の放射能強度が高いため、遮蔽体を有するセルでの遠隔操作による煩雑な前処理が必要となる。一方、ICP-AESによる不純物分析では、試料中に多量のUが共存する場合、Uによる分光干渉があるが、Uをあらかじめ除去することで、多元素同時分析が可能となる。これまで、再処理施設における高放射性廃液,U製品及び不溶解残渣中の不純物分析の前処理法は、溶媒抽出法やイオン交換法により行われてきたが、近年、短時間でアクチノイド元素の分離が可能な固相抽出剤が用いられている。そこで、本研究では、使用済燃料溶解液を対象とし、固相抽出剤によるU分離後、ICP-AESによる11の不純物元素(Sr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Te, Ba, Ce, Nd, Gd)の分析を試みた。

口頭

微分パルスボルタンメトリーによる硝酸ウラン溶液中のU(IV), U(VI)同時定量

舛井 健司; 北尾 貴彦; 稲田 聡; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

再処理プロセスにおいて、プルトニウムの還元には、精製された硝酸ウラニルを電解還元した溶液を用いるが、この中には、U(IV), U(VI)、及びU(IV)の安定剤であるヒドラジンが共存する。電解還元後のU(IV), U(VI)濃度は、現在、吸光光度法により各々を分析する必要があり、また、発色試薬等、複数の試薬添加を要することから、煩雑な分析操作に加え、分析廃液が発生する。そこで本研究では、微分パルスボルタンメトリーに着目し、簡便,迅速かつ廃液を発生させないU(IV), U(VI)の同時定量分析を試みた。

口頭

微分パルスボルタンメトリーによる硝酸溶液中のU(IV), U(VI)の同時定量分析

舛井 健司; 鈴木 弥栄*; 北尾 貴彦; 稲田 聡; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

再処理工程において、プルトニウムの還元には、精製された硝酸ウラニルを電解還元した溶液を用いるが、この中には、U(IV), U(VI)及びU(IV)の安定剤であるヒドラジンが共存する。電解還元後のU(IV), U(VI)濃度は、現在、吸光光度法により各々を分析する必要があり、また、そのためには複数の試薬添加を要することから、煩雑な分析操作に加え、分析廃液が発生する。そこで本研究では、微分パルスボルタンメトリーに着目し、簡便,迅速かつ廃液を発生させないU(IV), U(VI)の同時定量分析を試みた。

口頭

$$alpha$$スペクトロメトリーによる使用済燃料不溶解物質中のPu, Cmの定量

岡野 正紀; 久野 剛彦; 根本 弘和*; 五十嵐 万人*; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

東海再処理施設では、溶解工程において、硝酸に溶解されない不溶解物質(以下、「スラッジ」という)が生成し、溶解液への同伴を防ぐため、スラッジを除去するためのパルスフィルターが設置されている。使用済みのパルスフィルターは、高放射性固体廃棄物として処分されるが、より正確な計量管理を実施するためには、パルスフィルターに捕集されたスラッジ中のプルトニウム(Pu)を定量することが重要である。これまで、燃料の被覆管(ハル)及びガラス固化体中のPuの定量には、キュリウム(Cm)から生ずる中性子線を計測し、サンプルの測定データ及び燃焼計算コードから求めたPuとCmの比(Pu/Cm比)から、間接的にPu量を評価する非破壊分析法が適用されており、パルスフィルター中のPu量測定にも同様の手法が検討されている。本研究では、中性子線測定によるPu定量手法の確立に必要な分析データを取得するため、使用済燃料溶解液中に含まれるスラッジを対象とし、硫酸水素アンモニウム溶融法によりスラッジを溶解した後、Puを固相抽出法により分離、Cmを溶媒抽出法により精製し、$$alpha$$スペクトロメトリーによる定量を試みた。

口頭

液浸型分光プローブによる再処理工程溶液中のウラン,酸インライン分析

久野 剛彦; 根本 弘和*; 岡野 正紀; 五十嵐 万人*; 山田 敬二; 綿引 優

no journal, , 

再処理施設におけるウラン(IV), (VI)及び酸濃度のインライン方式による分析技術開発として、光ファイバーで分光光度計に接続した液浸型分光プローブによる再処理工程内ウラン溶液(U濃度: 200g/L;, 酸濃度0.2$$sim$$5mol/Lの吸光スペクトルを測定し、ウランの吸収波長におけるピーク高さと酸濃度による吸光スペクトル形状の変化から、ウラン(IV), (VI)及び酸濃度の同時分析を試みた。

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