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論文

Production of $$^{266}$$Bh in the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5$$n$$)$$^{266}$$Bh reaction and its decay properties

羽場 宏光*; Fan, F.*; 加治 大哉*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 小森 有希子*; 近藤 成美*; 工藤 久昭*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; et al.

Physical Review C, 102(2), p.024625_1 - 024625_12, 2020/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:59.56(Physics, Nuclear)

The nuclide $$^{266}$$Bh was produced in the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5n)$$^{266}$$Bh reaction at beam energies of 125.9, 130.6, and 135.3 MeV. Decay properties of $$^{266}$$Bh were investigated with a rotating wheel apparatus for $$alpha$$ and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. The half-life of $$^{266}$$Bh was measured to be $$T_{rm 1/2}$$ = 10.0$$^{+2.6}_{-1.7}$$ s. The $$alpha$$-particle energies of $$^{266}$$Bh disperse widely in the range of 8.62 - 9.40 MeV. The maximum production cross section for the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5n)$$^{266}$$Bh reaction was determined to be $$sigma$$ = 57 $$pm$$ 14 pb at 130.6 MeV.

論文

Hydrogen gas measurements of phosphate cement irradiated during heat treatment

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03

廃棄物管理の観点から、放射性分解H$$_{2}$$ガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90$$^{circ}$$C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解H$$_{2}$$ガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解H$$_{2}$$ガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解H$$_{2}$$ガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。

論文

Characterization of phosphate cement irradiated by $$gamma$$-ray during dehydration

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 63, 2018/03

福島第一原子力発電所から発生する汚染水処理二次廃棄物の安全な貯蔵のため、リン酸セメントによる最小含水化した固化技術を開発している。実際の二次廃棄物における本固化技術の適用性を把握するため、脱水中のリン酸セメントを$$^{60}$$Co $$gamma$$線によって照射した。リン酸セメントのG(H$$_{2}$$)は脱水中の時間と共に減少し、7日後に検出下限値となった。さらに、脱水中の$$^{60}$$Co $$gamma$$線照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させないことが分かった。

論文

Basic visualization experiments on eutectic reaction between boron carbide and stainless steel under sodium-cooled fast reactor conditions

山野 秀将; 鈴木 徹; 神山 健司; 工藤 勇*

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Next Generation Nuclear Systems for Sustainable Development (FR-17) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2017/06

本報は、我が国で設計されている第4世代ナトリウム冷却高速炉(750MWe級)における炉心損傷事故での溶融炉心の炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)とステンレス鋼(SS)の共晶反応及び移動挙動の重要性を示すとともに、それらの挙動に着目した1500$$^{circ}$$Cを超える高温条件下での可視化基礎実験について発表する。まず、予想される挙動を考慮して厳密摂動計算ツールを用いて反応度推移を計算し、B$$_{4}$$C-SS共晶生成物移動挙動が大きな不確かさを持っており反応度推移のうえで重要であることを示した。この挙動を明らかにするため、高温加熱炉の中に溶融SSをB$$_{4}$$Cペレットに接触させ、その反応を可視化する基礎実験を実施した。その実験により、共晶反応を可視化するとともに、固化した試験体の上部で密度分離によりB$$_{4}$$C-SS共晶生成物が固化・移動した様子が示された。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:69.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

Extraction of chromatographic behavior of Rf, Zr, and Hf in HCl solution with styrenedivinylbenzene copolymer resin modified by TOPO (trioctylphosphine oxide)

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06

本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl$$_{4}$$$$cdot$$2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

 被引用回数:15 パーセンタイル:48.93(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium (Rf), investigated by cation-exchange chromatography

石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 當銘 勇人; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.

Chemistry Letters, 37(3), p.288 - 289, 2008/03

 被引用回数:20 パーセンタイル:55.03(Chemistry, Multidisciplinary)

104番元素ラザホージウム(Rf)の低次フッ化物錯体の形成を調べるため、HF/HNO$$_{3}$$水溶液系におけるRfの陽イオン交換挙動を4価の陽イオンであるZr, Hf及びThの挙動と比較を行った。AIDA(${it $alpha$}$線測定装置結合型自動迅速イオン交換分離装置)を用いた加速器オンライン実験でRfの陽イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5${it n}$)により合成した$$^{261}$$Rf(半減期: 78s)をHe/KClガスジェット搬送法によりAIDAへ搬送し130秒間捕集した。これを250$$mu$$LのHF/0.1M HNO$$_{3}$$水溶液で溶解し、1.6mm i.d.$$times$$7.0mm又は1.0mm i.d.$$times$$3.5mmの陽イオン交換カラムへ溶離展開させ、その溶出液をTa皿に捕集した。その後、0.1M HF/0.1M HNO$$_{3}$$によってカラム中の残留物を溶出させ、別のTa皿に捕集した。これらを蒸発乾固させた後、600mm$$^{2}$$のPIPS検出器で$$^{261}$$Rfの${it $alpha$}$線を測定しその分配係数を求めた。HF/0.1M HNO$$_{3}$$においてZr, Hf, Th及びRfは、フッ化物イオン濃度の増加に従いその${it K}$ $$_{d}$$値が減少した。これは、これらのイオンにフッ化物イオンが配位することによって、陽イオン交換樹脂への吸着性能が減少したものと考えられる。陽イオン交換樹脂への吸着の強さの順序はZr$$sim$$Hf$$>$$Rf$$>$$Thとなり、これは各元素のイオン半径の大きさの順序と一致した。

論文

Hexafluoro complex of rutherfordium in mixed HF/HNO$$_{3}$$ solutions

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 後藤 真一*; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

Radiochimica Acta, 96(3), p.125 - 134, 2008/03

 被引用回数:28 パーセンタイル:85.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応により104番元素ラザホージウム(Rf)を生成し、陰イオンフッ化物錯体の形成を陰イオン交換法を用いて調べた。フッ化物イオン濃度0.0005-0.013MでRfヘキサフルオロ錯体[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$が形成することを初めて明らかにした。[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の形成は同族元素Zr, Hfのヘキサフルオロ錯体と著しく異なり、[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の錯形成定数は同族元素Zr, Hfの錯形成定数より少なくとも一桁小さいことを明らかにした。

論文

Extraction behavior of rutherfordium into tributylphosphate from hydrochloric acid

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 市川 隆俊; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 95(1), p.1 - 6, 2007/01

 被引用回数:15 パーセンタイル:70.27(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

逆相抽出クロマトグラフ法を用い、7.2-8.0M塩酸溶液中におけるラザホージウム(Rf)並びにその軽同族体Zr, Hfのトリブチルりん酸(TBP)への溶媒抽出挙動を調べた。Rf, Zr並びにHfの抽出率が塩酸濃度の増加とともに増加し、抽出されやすさの順列がZr$$>$$Hf$$sim$$Rfであることが明らかとなった。これら三元素の塩化物錯体の形成順列を考慮すると、Rf四塩化物のTBP錯体の安定性がZr, Hfよりも低いことが示唆される。

論文

Energy spectra of electrons induced by MeV atom clusters

工藤 博*; 岩崎 渉*; 内山 瑠美*; 冨田 成夫*; 島 邦博*; 笹 公和*; 石井 聡*; 鳴海 一雅; 楢本 洋; 齋藤 勇一; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 45(22), p.L565 - L568, 2006/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:47.16(Physics, Applied)

MeV原子クラスターの衝突によって固体から放出される電子のエネルギー分布を初めて観測した結果を報告する。グラファイトとSiにC$$^{+}$$$$_{n}$$,Al$$^{+}$$$$_{n}$$ (n$$leq$$8)を入射した場合、後方に放出される電子については、エネルギーが$$sim$$10eVより低い領域では、nの増加に伴って1原子あたりの電子の収量が減少し、n$$geq$$3では、n=1の場合の50%より低くなった。実験結果は、入射粒子の阻止断面積でも露払い効果でも説明できず、おそらく、イオン化の抑制ではなく、生成された低エネルギー電子の輸送過程、あるいは表面の透過過程が抑制された結果、電子放出が抑制されたものと考えられる。

論文

Chemical studies on rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00

 被引用回数:30 パーセンタイル:87.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。

論文

Electron emission from solids by fast cluster impact

工藤 博*; 岩崎 渉*; 村主 拓也*; 齋藤 勇一; 山本 春也; 鳴海 一雅; 楢本 洋

JAERI-Review 2002-035, TIARA Annual Report 2001, p.214 - 216, 2002/11

われわれが最近行ったC及びAuクラスターによる電子分光実験について、測定系の確立と問題点,テストデータとその解釈について報告する。実験はTIARAタンデム加速器のクラスタービームラインを利用し、Ni多結晶試料から後方135$$^{circ}$$に放出される電子のエネルギー測定を行った。測定系としては、クラスタービームには電流安定度に多少問題があるため、数値微分によってエネルギースペクトルを求めなければならない阻止電界型エネルギー分析器よりも静電偏向型エネルギー分析器が本実験目的に適合していることがわかった。得られたエネルギースペクトルより、0.5MeV/atomのC$$_{8}$$クラスターは等速のC$$_{1}$$に比べて15eV以下の収量が25%程度低下しており、またCより高速の1.67MeV/atomのAu$$_{3}$$クラスターは等速のAu$$_{1}$$に比べて10eV以下の収量がわずかに低下していることが見出された。このような非線形効果が特に低速電子生成に現れることは、従来報告されている2次電子の総量(電流値)の測定では得られなかった知見であり、非線形効果がクラスターとターゲット内原子との遠隔衝突に起因していることを示唆している。

論文

Comparative study on the protection effect in the radiation-induced oxidation of liquid paraffins and polypropylene

Y.S.Soebianto*; 楠畑 勇*; 勝村 庸介*; 石榑 顕吉*; 久保 純一*; 浜川 論*; 生明 清*; 工藤 久明; 瀬口 忠男

JAERI-Conf 95-003, 0, p.96 - 100, 1995/03

液相パラフィン及びポリプロピレンについて、放射線誘起酸化を$$gamma$$線照射による生成物分析で解析した。酸素の物質収支と物性測定から酸化反応機構を考察した。また、酸化防止剤や耐放射線性助材の効果を調べて、放射線のエネルギー移動と酸化の連鎖反応に対する添加物の効果を解析した。

論文

Degradation of polypropylene under gamma irradiation: Protection effect of additives

Y.S.Soebianto*; 楠畑 勇*; 勝村 庸介*; 石槫 顕吉*; 久保 純一*; 工藤 久明; 瀬口 忠男

Polym. Degrad. Stab., 50, p.203 - 210, 1995/00

 被引用回数:28 パーセンタイル:76.3(Polymer Science)

ポリプロピレン(pp)の放射線劣化に対する酸化防止剤と耐放射線助剤の効果を分解ガスの分析と力学特性の変化から検討した。真空中照射では添加剤がエネルギー移動の作用によりppの劣化を押えることが定量的に求められた。

論文

Test production of tritium 3.7TBq level from neutron-irradiated $$^{6}$$LiAl alloy targets

棚瀬 正和; 加藤 岑生; 本石 章司; 小野間 克行; 山林 尚道; 石川 勇; 永目 諭一郎; 工藤 博司; 四方 英治*

Journal of Nuclear Science and Technology, 22(2), p.147 - 152, 1985/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:70.43(Nuclear Science & Technology)

中性子照射した$$^{6}$$LiAl合金ターゲットを使用して、3.7TBq規模のトリチウムの製造試験を、トリチウム捕集試験装置(TREX)やトリチウム除去装置(TRS)などより成る試験製造装置により実施した。トリチウムはターゲットを真空下、1073Kまで加熱して、放出させ、活性化ウランゲッターで回収した。その回収率は90%以上、得られたトリチウムガスの同位対比(T/(HTT)$$times$$100)は約50%であった。また、トリチウム安全取扱いを考慮した諸施設も、十分な性能を発揮した。

口頭

超重元素ラザホージウムの塩化物錯体形成

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 隆俊; et al.

no journal, , 

Rf及び同族元素のZr, Hfの塩酸系並びに塩酸メタノール混合系における陰イオン交換挙動を調べ、3者の吸着挙動が類似した傾向を示すことを明らかにした。また、同溶液中におけるZr及びHfの錯イオン形成及び樹脂への吸着化学種に関する情報をEXAFS法によって得た。その結果、Zr及びHfの吸着挙動変化は、塩素が6配位した陰イオン錯体の形成とよく一致し、同様の挙動を示すRfも同溶液中で[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$という構造をとることが推測できる。

口頭

塩酸溶液系におけるラザホージウムのTBP逆相抽出クロマトグラフィー

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 隆俊; et al.

no journal, , 

本研究では、7.0-8.0M塩酸(HCl)溶液系においてラザホージウム(Rf)のTBP逆相抽出クロマトグラフ挙動を系統的に調べ、同族元素Zr及びHfとの抽出率の順列を明らかにした。原子力機構タンデム加速器施設において、それぞれ$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応並びにGd($$^{18}$$O,xn)反応によって合成した$$^{261}$$Rf, $$^{169}$$HfをHe/KClガスジェット法により$$alpha$$線測定装置結合型化学分離装置まで搬送した。捕集した生成物を濃HCl溶液に溶解した後、$$^{261}$$Rf並びに$$^{169}$$HfをTBP逆相抽出カラム(内径1.6mm,長さ7.0mm)に吸着させた。その後、7.0-8.0M HCl溶離液を流し、溶出液をTa皿に捕集した。さらに、4.0M HCl溶離液を流してカラムに残った$$^{261}$$Rfと$$^{169}$$Hfを溶出させ、溶出液を別のTa皿に捕集した。二つのTa皿を強熱して溶出液を蒸発乾固させた後、$$alpha$$線をPIPS検出器を用いて測定し、また$$gamma$$線をGe検出器を用いて測定した。その結果、Rfの吸着率はHfのそれと同じかあるいは小さく、またZrの吸着率はRf及びHfのそれよりも明らかに大きいことがわかった。吸着率の順列はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることが明らかとなった。

口頭

Chloride complex formation of Rf in HCl and CH$$_{3}$$OH mixed solution

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 進一; et al.

no journal, , 

タンデム加速器において合成される104番元素Rfと同族元素のZr, Hfを対象に、塩酸系並びに塩酸メタノール混合系における陰イオン交換挙動を調べた。その結果、3者の吸着挙動が類似した傾向を示すことを明らかにした。また、同溶液中におけるZr及びHfの錯イオン形成及び樹脂への吸着化学種に関する情報をEXAFS法によって得た。EXAFSから得られたZr及びHfの吸着挙動変化は、塩素が6配位した陰イオン錯体の形成とよく一致し、塩酸溶液中におけるイオン交換樹脂への吸着挙動がほぼ同じ挙動を示すRfも、同溶液中で[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$という構造をとることが推測できる。

口頭

RfのHNO$$_{3}$$/HFにおける陽イオン交換挙動,2

石井 康雄; 當銘 勇人; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 西中 一朗; 塚田 和明; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.

no journal, , 

硝酸/フッ化水素酸混合溶液中における104番元素ラザホージウム(Rf)の化学的性質を、陽イオン交換クロマトグラフによって調べた。陽イオン交換樹脂に対するRfの分配係数のフッ化水素酸濃度及び硝酸濃度依存性を精密に測定し、Rfがフッ化物錯体を形成する強さは同属元素であるZrやHfに比べて著しく弱いことを明らかにした。同様の結果は陰イオン交換樹脂を用いた実験によっても得られており、これらの結果からRfのフッ化物錯形成に関して定量的な議論が可能になった。

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