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成田 大祐; 大代 操; 吉田 真之*; 小幡 真一; 関 正之; 檜山 敏明; 上村 勝一郎
PNC TN8410 97-045, 21 Pages, 1997/03
本試験は、予備焼成雰囲気としてAr-5%H2、N2及びCO2ガスを用い、ステアリン酸亜鉛及びアビセルを添加したPu富化度30wt.%混合酸化物燃料ペレットの予備焼成時の脱炭効果、またそれが焼結挙動に及ぼす影響を調べたものである。実施した試験の結果から、以下のことが結論として言える。(1)Ar-5%H2、N2及びCO2ガス雰囲気中における予備焼成時の炭素の脱離はペレットから分離・放出された酸素及び雰囲気中の不純物酸素との間で生じるC+1/202=CO反応が主として寄与するものと考えられる。従って、脱炭効果はペレットのO/Mが高く、雰囲気の酸素ポテンシャルが高いほど大きくなると推定される。(2)ステアリン酸亜鉛及びアビセルを添加した場合の焼結密度は、CO2ガスの方が炭素の脱離が十分進むため相対的に高くなるが、Ar-5%H2ガス予備焼結ペレットでは残存炭素の影響により低くなる。(3)ステアリン酸亜鉛のみ添加し、CO2ガス雰囲気で予備焼成したペレットの焼結密度は、原料粉末粒子の凝集強度及び粒子形状に起因し、低くなる場合と高くなる場合がある。(4)予備焼成雰囲気としてCO2ガスを使用する場合は、試料皿(Mo)との間でMo+2CO2=MoO2+2CO反応によるMo皿の酸化が起こるため、それに留意する必要がある。
上村 勝一郎; 大代 操; 大沼 紀彦*; 成田 大祐; 関 正之; 飛田 典幸; 山本 純太
PNC TN8410 95-047, 36 Pages, 1995/02
本試験は、焼結条件等の外的要因をできるだけ一定にし、内的要因である粉末特性を熱処理によって変化させ、それらと成形体特性及び焼結挙動の関係を評価するために実施したものである。その結果、以下のことがわかった。(1)熱処理温度を高くするにつれ、混合粉の比表面積が顕著に小さくなり、バルク密度が大きくなった。(2)成形体の空孔構造を細孔分布測定で調べた結果、成形時に凝集粒子がほとんど破壊され、開空孔の大部分が一次粒子の空孔に起因すると分かった。また、成形体中の開空孔を小孔径側から累積した体積が全開空孔積の90%に相当する開空孔の直径は熱処理温度を高くしても変化しなかった。(3)今回の試験では、熱処理(室温、900
C及び1200C)を行っても成形体及び焼結体密度が変わらなかった。また、焼結時の収縮速度も変化しなかった。
成田 大祐; 大沼 紀彦*; 大代 操; 関 正之; 山本 純太; 上村 勝一郎
PNC TN8410 95-050, 50 Pages, 1995/01
本試験は、COGEMA社製PuO
粉を原料とするPu富化度21.5wt%燃料ペレット(もんじゅ内側炉心相当組成)の酸化破砕による乾式回収条件を把握することを目的として実施したものである。実施した試験の結果から、酸化温度400
450
3時間等温酸化することにより破砕が生じ、乾式回収が適用できることが確認された。また、酸化による破砕のメカニズムを解明するため、低富化度MOXペレットを用いて実施した試験結果からM
O
相までの酸化では、粒界までの酸化に留まり、格子の収縮が起こるものの破砕に至らないが、M
O
相まで酸化が進むと粒内まで酸化が進行し、粉化することがわかった。また、350で酸化したPu富化度21.5wt%燃料ペレット内に点在している粒内クラックを生じた部分をEPMAにより調べたところ、ウランリッチ相であることが確認された。したがって、本試験で実施した条件下でのPu富化度21.5wt%燃料ペレットの酸化による破砕は、固容体に含まれる未固溶相が選択的にMO相まで酸化されることによって、ペレット全体を破砕させると考えられる。
上村 勝一郎; 川瀬 啓一; 成田 大祐; 遠藤 秀男; 山本 純太
PNC TN8410 95-008, 97 Pages, 1994/04
Pu工場において「もんじゅ」内側炉心ペレット製造が行われている時に、あるロットから著しく焼結密度が低下する現象が発生した。これらのロットのペレットでは、金相観察においてクラック状の空孔(ミミズ状ポア)が多数発生していることが判明した。その原因として、乾式回収粉と混合転換粉の焼結挙動に差が生じ、密度低下現象(ミミズ状ポア〔参考写真参照〕の発生)が起きたと推定された(製造課エンジニアリングシートNO製造-92-257参照)。そこで、Pu開発室において、密度低下現象解明試験(1)を実施した。その結果、製造工程の条件にはほとんど関係なく、ミミズ状ポアの発生には乾式回収粉の性状が大きく影響していると推定される結果が得られた。1)。そこで本試験では、Pu開発室において結晶粒を成長(不活性化を進行)させた数種類の乾式回収粉を製造し、乾式回収粉の性質がペレットに及ぼす影響を調べた。その結果、乾式回収粉の結晶粒径によって、密度の割合が異なることが判明した。しかし、ポアフォーマの添加の有無によって密度低下の傾向が異なり、結晶粒径と密度低下の割合との相関は明らかにできなかった。ミミズ状ポアの発生には、乾式回収粉と他の原料粉末との粒径の比が影響していると推定され、正確な発生条件の解明には、原料粉末の粒径、粒度分布を揃えた条件での試験が必要であると考えられる。また、Pu工場における燃料製造においては、乾式回収粉の物性値の他に乾式回収粉用のペレット結晶粒径についても把握しておく必要があると考えられる。
遠藤 秀男; 加藤 直人; 鈴木 満; 中島 靖雄; 成田 大祐; 森平 正之; 飛田 典幸
PNC TN8410 93-280, 235 Pages, 1993/10
試験は昭和60年から平成元年にかけて、Pu、U混合転換粉を用いて行われた。本報告書は、その集大成としてまとめたものである。試験の結果、予焼後残留C量が多いペレットをN2-H2混合ガス下で焼結すると、CがMOX中のOを直接奪う還元反応とし窒化物生成を伴う炭素熱還元反応によってCOガスが発生すること、発生したCOガスがクローズドポアにトラップされた時に生ずる圧力によって焼きぶくれが生ずること、したがって焼きぶくれはクローズドポアが早期にできやすい焼結速度の速い条件下での焼結時に発生しやすいこと、そして予焼後残留C量を少なくするにはCO2ガスの使用が効果的であること、が明らかとなった。また、焼結挙動のメカニズムの検討を行い、いまだわかっていない課題を整理するとともに、今後行うべき焼結挙動解明の方向性について述べた。
川瀬 啓一; 成田 大祐; 遠藤 秀男; 山本 純太; 上村 勝一郎
PNC TN8410 93-201, 123 Pages, 1993/08
PU工場において「もんじゅ」内側炉心ペレット製造が行われている時に,あるロットから著しく焼結密度が低下する現象が発生した。これらのロットのペレットでは,金相観察においてクラック状の空孔(ミミズ状ポア)が多数発生していることが判明した。その原因として,乾式回収粉と混合転換粉の焼結挙動に差が生じ,密度低下現象(ミミズ状ポア〔参考写真参照〕の発生)が起きたと推定された(製造課エンジニアリングシ-トNo.製造-92-257参照)。そこで本試験では,乾式回収粉の性質がペレット・ミクロ組織に及ぼす影響を調べるために,PU工場で使用している乾式回収粉(結晶成長が促進されたペレットからの乾式回収粉),混合転換粉末,劣化ウラン粉を用いて(1)ミミズ状ポア発生の再現試験(2)ミミズ状ポア発生メカニズムの解明試験を行った。これらの試験では,PU工場工程の各段階の原料粉又は仕上がり品を受け入れ,PU開室においてペレットの製造を実施した。その結果,再現試験ではどの工程段階の原料,仕上がり品を受け入れても,同じようにミミズ状のポアの発生が確認され,工程条件によって発生するものではないことが確認された。また,発生メカニズム解明試験では,乾式回収粉添加率,ポアフォ-マ添加率をパラメ-タにして試験を行った結果,乾式回収粉添加率が多くなるにつれて,またポアフォ-マ添加率が多くなるとミミズ状ポアが発生することが確認された。以上の結果より,ミミズ状ポアの発生には乾式回収粉の性状が大きく影響していることが判明した。今後は,乾式回収粉の性状をパラメ-タにした試験を実施する必要がある。
川瀬 啓一; 成田 大祐; 遠藤 秀男; 山本 純太; 上村 勝一郎
PNC TN8410 93-187, 128 Pages, 1993/07
核燃料技術開発部プルトニウム燃料開発室において、「もんじゅ」外側炉心ペレットの量産時の製造条件の確立に寄与するために、製造条件確立試験(1)を実施した。しかし、この試験で使用した乾式回収粉は比較的低温で焼結したペレットからの乾式回収粉であった。このため、本試験では、プルトニウム燃料工場で量産時に使用する焼結の進んだペレットからの乾式回収粉を用いた場合の製造条件の確認を行うために小規模試験を実施した。試験は、プルトニウム燃料工場より原料粉及び乾式回収粉を受入れ、乾式回収粉添加率及びポアフォーマ添加率をパラメータにして、焼結特性との相関を調べた。試験の結果、焼結ペレットの密度、金相写真から今回の乾式回収粉を用いた場合、ミミズ状ポアの影響によると考えられる密度低下が発生していた。また、予焼後ペレットを用いた収縮特性試験では、内側炉心ペレットでは確認されなかった低温度域(11001400度C)において収縮速度が速い現象が確認された。総合的に判断すると、密度の低下現象は生じるものの、ペレットの量産については、ポアフォーマ添加率をコントロールすることで所定の密度にコントロールすることは可能であると考えられる。
宮本 寛; 成田 大祐; 森平 正之; 遠藤 秀男; 上村 勝一郎; 長井 修一朗
PNC TN8410 93-009, 69 Pages, 1993/01
プルトニウム燃料工場の製造工程を支援するために実施した試験のうち、1.測温チップ精度確認試験、2.第4容器密度ばらつき評価試験及び3.連続炉運転条件把握試験の結果をまとめた。試験の結果、以下のことが結論として言える。1.測温チップ精度確認試験については、測温チップの材質がAl/SUB2/O/SUB3であることから還元雰囲気中では使用できないと推定される。2.第4容器密度ばらつき評価試験については、密度のばらつきに及ぼす要因は、粉末工程から成形工程までの要因により焼結炉内の装荷位置の要因が大きい。3.連続炉運転条件把握試験については、連続焼結炉を使用しての焼成は、バッチ式焼結炉と比較して問題がない。
宮本 寛; 成田 大祐; 遠藤 秀男; 山本 純太; 上村 勝一郎; 長井 修一朗
PNC TN8410 92-230, 118 Pages, 1992/08
核燃料技術開発部プルトニウム燃料開発室では、「もんじゅ」外側炉心燃料ペレットの量産時の製造条件の確立に寄与するために、小規模試験を実施した。試験の方法は、プルトニウム燃料工場より原料粉及び乾式回収粉を受け入れ、乾式回収粉添加率及びポアフォーマの添加率をパラメータにして、焼結特性との相関を調べた。試験の結果、ペレットの焼結密度、金相写真、Puスポット写真、ペレットの収縮特性に関するデータから判断すると、本試験に使用した粉末の物性値(比表面積、平均粒径)では、ポアフォーマの添加率、乾式回収粉の添加率をコントロールすることで所定の密度にコントロールすることは可能だと思われる。また、焼結ペレット中の不純物(Si,Al,C,N)、ガス不純物とも規格値以内であった。本試験で使用した乾式回収粉は、比較的低温で焼結したペレットの乾式回収粉で活性度の高いものである。今後プルトニウム燃料工場で「もんじゅ」外側炉心ペレットの量産を考慮すると、焼結の進んだペレットから回収した活性度の低い乾式回収粉についても試験をする必要がある。
成田 大祐; 宮本 寛; 森平 正之; 遠藤 秀男; 上村 勝一郎; 長井 修一朗
PNC TN8410 92-186, 82 Pages, 1992/06
「もんじゅ」初装荷燃料製造条件確立試験の一環として、焼結の十分進んだペレットからの乾式回収粉を添加したペレットの製造条件の確立を目的に、プルトニウム燃料工場(以下「Pu工場」という。)より乾式回収粉(LIC51)及び原料粉を受入れ、乾式回収粉添加率及びポァフォーマ(以下「P.f」という。)添加率をパラメータとして焼結特性との相関を調べた。本試験の結果、乾式回収粉添加率の増加に伴い粉末物性及び焼結特性に少なからぬ影響がみられ、粉末物性に対しては、平均粒径、かさ及びタップ密度の増大、比表面積の減少等、また焼結ペレットに対しては、密度の減少が観察された。しかしながら、添加率40W/Oまでの結果からみると、粉末物性及びP.f添加率と焼結密度との間に良い相関がみられ、また強度的に取扱上問題がないことから、添加率40W/Oまでは、上記相関性を考慮した条件設定をすれば製造上問題はないと思われる。なお、焼結ペレットのクラック発生の観点から、造粒圧は低めの方が望ましいと思われる。
森平 正之; 成田 大祐; 山口 俊弘; 長井 修一朗; 上村 勝一郎
PNC TN8410 91-236, 72 Pages, 1991/09
プルトニウム燃料工場の「もんじゅ」初装荷燃料製造においては,ペレット中の窒素・蒸発性不純物の残留及び焼結密度のばらつきが課題となった。本報告は,これらの問題点の解決を目的として平成2年5月から実施した試験の結果をまとめたものである。本試験の結果,(1) 予焼・焼結雰囲気を従来のN2-H2ガスからAr-H2ガスに,ポアフォーマをK-3からアビセルに替えることで窒素・蒸発性不純物を「もんじゅ」燃料の仕様内に収めることができる。(2) K-3,アビセル共に,添加量2.0wt%以上あるいは粒径を150
m以上とした場合,窒素・炭素不純物量の増加及びO/Mの低下が生じ,「もんじゅ」燃料の仕様を超える場合がある。(3) 焼結密度ばらつきの原因は,MOXの崩壊熱によるK-3の溶融によるところが大きいため,耐熱性に優れたアビセルの採用により改善することができる。(4) 密度安定化のためには,粒径70100mのアビセルを造粒前に添加することが望ましい。(5) プルトニウム燃料工場の工程でバナナ状に曲がったペレットが発生したが,このような変形は焼結性が非常に良いMOX粉末を用い,かつグリーンペレット中のポアフォーマが偏っているときに生じる場合がある。等の知見が得られ,その結果を製造工程に反映することができた。「低密度ペレット製造条件確立試験」は平成3年度一杯継続実施するが,平成2年度末までに終了した不純物低減と密度安定化を中心とした試験の結果を「低密度ペレット製造条件確立試験(I)」として報告する。
金子 洋光; 横内 洋二*; 成田 大祐*; 青木 義一*; 長井 修一朗
PNC TN841 82-44, 43 Pages, 1981/02
以下に示す実験結果から,もんじゅ燃料の安定化処理を行う場合雰囲気としてN2‐5%H2ガスを使用するならば、1300温度を考慮する必要があると結論される。1.焼結性の異なる粉末をN2‐5%H2ガス雰囲気中,1300で熱処理することにより,特定の焼結性を有する粉末に揃えることが可能である。2.グリーンペレットの加熱による収縮特性の変化と,粉末熱処理による焼結特性の変化との間に良い相関関係を得た。3.グリーンペレット中の開空孔を小径側から累積した体積が、全開空孔体積の90%に相当する開空孔の直径であるd90と焼結度との間に、非常に良い相関関係を得た。4.グリーンペレット中の空孔構造は,粉末粒子の大きさのみならず,その凝集強度によって決定される。その際,凝集強度はグリーンペレットの圧裂破壊強度を測定することによって定性的に推定し得る。
本田 裕*; 鹿島 貞光; 落合 洋治*; 高信 修*; 成田 大祐*; 今井 忠光*; 鈴木 隆平*; 山本 純太*
PNC TN843 79-07, 34 Pages, 1979/07
日本原子力研究所・東海研究所・IRR-2を用いて,次の照射試験を実施するための燃料ペレットを製造した。1.敦賀炉タイプ燃料ペレット(中空,チャンファ付)の照射挙動解析(ICF-10H)2.プル・サーマル燃料(EPRI型ペレット)の低出力での焼きしまり評価(ICF-11,12,13)3.プル・サーマル燃料(美浜炉タイプ・ペレット)の高出力での焼きしまり評価(ICF-14)ここで(1)については,6.0%濃縮ウラン,密度94%T.Dの中空(チャンファ付)ペレットを燃料ピン1本分製造した。(2)については,6.0%PuO/SUB2-NUO/SUB2,密度94%T.Dで両面デッシュ付ペレットを燃料ピン3本分を製造した。(3)については,美浜燃料照射試験用ペレット製造(記録SN841-75-21)時のロットKM-11-01予備ペレットから燃料ピン1本分を選別し使用した。(1),(2)は焼結温度1,700度Cx2時間。(3)については焼結温度1,700度Cx8時間で,ペレットはセンタレス研削により直径を調整してある。
本田 裕*; 立花 利道; 成田 大祐*; 金子 洋光
PNC TN841 79-07, 30 Pages, 1979/02
ジルカロイ-2被覆管/UO/SUB2の静摩擦係数ミューsは試験温度と共に増加する傾向にありミューs=2.4x10/SUP-4(T-25)+0.36(Tは度Cで室温から400度Cの範囲にあり,精度は+-30%)であった。(前報SN841-77-38)。今回,グラファイトをコーティングしたジルカロイ-2被覆管/UO/SUB2の場合は室温から400度Cの範囲でミューs=0.30+-0.13(精度+-43%)となり温度依存性は示されない結果がえられた。ジルカロイ-2被覆管/Al/SUB2/O/SUB3の場合もミューs=6.93x10/SUP-4(T-25)+0.64(室温から400度Cの温度範囲で精度は+-25%)であり,温度と共にミューsは増加したが,グラファイトをコーティングしたジルカロイ-2被覆管/A1/SUB2/O/SUB3のミューsは室温から400度C温度範囲でミューs=0.54+-0.16(精度+-30%)であり,温度依存性は見いだされなかった。
本田 裕*; 鹿島 貞光; 成田 大祐*; 高信 修*; 山本 純太*; 雪 隆司*; 鈴木 隆平*; 落合 洋治*
PNC TN841 79-04, 63 Pages, 1979/01
低密度ペレット製造法としてのPore-Former法について,方法の検討および製造試験を行なった。この方法では,ペレット焼結密度,ポアサイズ,ポア形状,分布等のコントロールが容易であるが,Pore-formerの種類によっては,ペレット中にクラックが発生する。クラック発生の原因は,成型時におけるマトリックスとPore-formerのスプリングバック率の差,ならびに昇温および分解時のPore-formerの熱膨張によるものと推定された。クラックを発生させないPore-formerの選択のため,各種の有機化合物について試験を行なった結果,球状ノニオンが有望であった。この球状ノニオンについての評価試験と,その際得られた23の知見も併記した。
本田 裕*; 立花 利道; 成田 大祐*; 金子 洋光
PNC TN841 78-38, 16 Pages, 1978/05
グラファイトをコーティングしたジルカロイ-2(コーティング層の厚みは10、20、30ミューmの三種類)とUO/SUB2ペレットとの間の静摩擦係数(ミューs)と動摩擦係数(ミュー/SUBD)を300度C、ヘリウムガス中で測定した結果、三種類の試料すべて、グラファイトコーティングの効果がみられ、ミューsおよびミュー/SUBDはコーティングなしの場合にくらべて低い値を示した。
小泉 益通; 鹿島 貞光; 鈴木 征雄*; 落合 洋治*; 成田 大祐*; 高信 修*; 鈴木 隆平*; 今井 忠光*
PNC TN841 78-24, 75 Pages, 1978/03
高速原型炉「もんじゅ」を対象に、冷却材事故時及び退出力事故時における燃料ピンの安全性を実験的に確認する為の照射試料を製造する。原型炉燃料の安全性確認実験の第一段階として、未照射の燃料ピンを用いて以下の実験をGETRで行なう。l)配管破損事故模擬実験(LOC)2)局所流路閉塞事故模擬実験(LFB)3)低密度燃料過出力照射実験(OP)上記の実験を行なう為、30w/o PuO/SUB2-UO/SUB2原料を使用して混合酸化物ペレットを第1開発室の施設を用いて製造した。
小泉 益通; 鹿島 貞光; 加納 清道*; 五十嵐 敏広*; 今井 忠光*; 高信 修*; 成田 大祐*; 鈴木 隆平*
PNC TN841 78-16, 44 Pages, 1978/02
高速増殖炉原型炉「もんじゅ」を対象に冷却材事故時,及び過出力事故時における燃料ピンの安全性確認のため実験が計画された。ここでは,この実験に供される燃料ペレットの製造について記述する。(Pu 0.3,U 0.7)O2,60%濃縮ウラン密度85%T・Dのペレットを燃料ピンにして24本分製造した。60%濃縮ウランは手持ちが無かったので90%Euと天然ウランを混合して調整した。密度の調整はポリエチレン粉末を添加して行なった。予備試験の結果1.5w/oポリエチレン添加で所定の密度に調整し得たが,径が幾分か大きめであったのでセンタレス研磨を行なった。ところが,研磨面にポリエチレンが原因したクラックが無数認められ好ましくない結果となったので,焼結あがりで仕様を満たす方法を取った。結果として取扱いロット数が増えたが,本プロジェクトを通し密度降下剤としてのポリエチレン使用について有益な知見を得たことは今後の研究に役立つと思われる。
本田 裕*; 立花 利道; 成田 大祐*; 金子 洋光
PNC TN841 77-38, 24 Pages, 1977/07
UO2/ジルカロイ-2の静摩擦係数(8)は室温で8=0.33
0.08であり,測定温度を400と高くすると,静摩擦係数は3=0.480.05となり温度と共に若干増加した。また,グラファイトコーティングしたジルカロイ-2とUO2ペレットとの間の静摩擦係数(8)は室温から400の温度範囲で5=0.140.06であり,試験温度に対する有意差はなかった。
小泉 益通; 成木 芳; 栢 明; 加納 清道*; 増田 純男; 五十嵐 敏文*; 茅根 平*; 成田 大祐*
PNC TN841 75-39, 107 Pages, 1975/10
原料粉は開発課試料係湿式グループが共沈法で調整したものを用いた。20%PuO/SUB2-80%UO/SUB2(75%EU)、密度85%T.Dの照射試験用ペレットを燃料ピンにして43本分製造した。ペレット製造に当っては、共沈粉であることからプルトニウムの固溶度は問題無いと考え密度調整に重点を置いた。密度の調整はポリエチレン粉末を添加することにより行なった。製造テストの結果ポリエチレン添加量0.8w/o、焼結温度1600度Cx2hrで仕様を満たすペレットが得られる見通しがついたが使用できる粉末量に余裕が無いため製造テストペレットおよび不良ペレットなどの乾式回収をくり返し行ないその回収品を原料に加えた。それにより粉末の性質が変わり予定していたロット数を上回る結果となったが、最終的には5ロットのペレットで所要量を満すことができた。なお、ブランケットペレットについてはRap-4照射試料製造の際の残りを使用することとし、今回は製造を行なわなかった。
