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論文

Study on the behavior of oxygen atoms in swift heavy ion irradiated CeO$$_{2}$$ by means of synchrotron radiation X-ray photoelectron spectroscopy

岩瀬 彰宏*; 大野 裕隆*; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 267(6), p.969 - 972, 2009/03

 被引用回数:37 パーセンタイル:90.94(Instruments & Instrumentation)

二酸化セリウム(CeO$$_{2}$$)に対する高エネルギー重イオンの照射効果を調べるため、CeO$$_{2}$$の焼結体に室温で200MeVのキセノンイオンを照射した。照射試料及び未照射試料について、X線光電子分光スペクトル(XPS)を測定した。XPSスペクトルを解析した結果、照射試料においては、セリウムの原子価状態の一部が4価から3価に変化していることがわかった。そこでイオンの照射量に対するCe$$^{3+}$$の生成量を定量的に調べた。その結果、セリウムの還元に対応する酸素原子のはじき出し量は、3%から5%であった。この値は、CeO$$_{2}$$と200MeVイオンの弾性衝突のみで説明するには大きすぎると考えられる。この結果は、200MeVのキセノンイオン照射によって誘起される電子励起の寄与によって酸素のはじき出しが起こることを示唆するものである。

論文

Temperature accelerated dynamics study of migration process of oxygen defects in UO$$_{2}$$

一宮 尚志*; Uberuaga, B. P.*; Sickafus, K. E.*; 西浦 廉政*; 板倉 充洋; Chen, Y.*; 金田 保則*; 木下 幹康

Journal of Nuclear Materials, 384(3), p.315 - 321, 2009/02

 被引用回数:32 パーセンタイル:88.42(Materials Science, Multidisciplinary)

軽水炉で使用される二酸化ウラン燃料中の酸素欠陥の移動プロセスを、温度加速法を用いて研究した。格子間酸素原子の移動は酸素欠損より遅いが、格子間原子がクラスターになると欠損より速く動くことがわかった。この結果は高燃焼度燃料のリム組織形成や平面欠陥といった現象の生成メカニズムを解明するための有力な手がかりである。

論文

Study on effects of swift heavy ion irradiation in cerium dioxide using synchrotron radiation X-ray absorption spectroscopy

大野 裕隆*; 岩瀬 彰宏*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 266(12-13), p.3013 - 3017, 2008/06

 被引用回数:60 パーセンタイル:96.05(Instruments & Instrumentation)

200MeV Xeイオンを照射したCeO$$_{2}$$における照射損傷を広域X線吸収微細構造(EXAFS)測定及びX線光電子分光(XPS)測定により評価した。その結果、照射後にCeの周りの酸素欠損が生じていること,Ceの価数が+4から+3に変化していることが明らかになった。

論文

Clarification of the properties and accumulation effects of ion tracks in CeO$$_{2}$$

園田 健*; 木下 幹康*; 石川 法人; 左高 正雄; 知見 康弘; 大久保 成彰; 岩瀬 彰宏*; 安永 和史*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 266(12-13), p.2882 - 2886, 2008/06

 被引用回数:31 パーセンタイル:86.74(Instruments & Instrumentation)

高エネルギーイオン照射したCeO$$_{2}$$のイオントラック構造とその蓄積の効果を電子顕微鏡観察の手段を使って調べた。特に、FIB(集束イオンビーム:Focused Ion Beam)を用いることによって、照射方向の微細組織の深さ依存性について調べることができた。その結果、電子系に伝達されるエネルギー密度が、閾値16keV/nm以上のときにのみイオントラックが観測されることがわかった。また、高照射量領域でのイオントラックの蓄積が、照射表面の面粗度の上昇に寄与していることがわかった。

論文

Study on effects of heavy ion irradiation on CeO$$_{2}$$ by using synchrotron radiation X-ray absorption spectroscopy; As a simulation study for radiation damage in high-burnup light water reactor fuels

大野 裕隆*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 園田 健*; 木下 幹康*; 岩瀬 彰宏*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1043, p.179 - 183, 2008/00

200MeVのXeイオンを照射させたセリア薄膜に対して、照射効果をX線吸収分光によって調べた。それにより、Ceにおける酸素の配位数が照射により減少していることがわかり、また、Debye-Waller因子は増大していることがわかった。一方、Ce-O原子間距離は精度範囲以上の変化は観測されなかった。高密度の電子励起状態がセリアに与える影響を考察した。

論文

Study of irradiation induced restructuring of high burnup fuel; The New cross-over project (NXO) to study rim-structure formation

木下 幹康*; Geng, H. Y.*; Chen, Y.*; 金田 保則*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 園田 健*; 安永 和史*; 松村 晶*; 安田 和弘*; et al.

Proceedings of 2006 International Meeting on LWR Fuel Performance (TopFuel 2006) (CD-ROM), p.248 - 254, 2006/10

ニュー・クロスオーバー・プロジェクト(NXO)は、核燃料物質に対する核分裂放射線照射の影響を大学,国立・私立の研究所に渡る横断的な協力研究により検討している。加速器照射実験及び計算科学的手法を使用して、高燃焼度軽水炉燃料ペレットでリム構造を構成する機構を解明するためのシミュレーション研究が実施されている。加速器照射,高エネルギー電子線照射,核分裂エネルギー粒子線及び希ガス原子のイオン注入等が実施されている。照射試料としては、CeO$$_{2}$$を核燃料の模擬物質として使用した。最初の成果として、高エネルギー電子照射による平面構造形成、及び、高線量の高エネルギー粒子放射による結晶粒微細化に似た表面改質が観察された。第一原理及び分子動力学(MD)計算を用いた解析を実施し、UO$$_{2}$$とCeO$$_{2}$$の点欠陥形成エネルギー及び点欠陥を伴ったXe原子の相互作用についての情報が得られた。

論文

燃料ふるまい解析コード

市川 逵生; 木下 幹康*

核燃料工学; 現状と展望, p.392 - 398, 1993/11

日本原子力学会「極限燃料技術」研究専門委員会は、平成元年度から4年度までの調査研究活動を「核燃料工学-現状と展望-」にとりまとめた。この報告書第10章は、「ソフトウェア」であり、その内容は「燃料材料データベース」、「燃料ふるまい解析コード」、「材料物性解析シミュレーション」よりなっており、筆者および電中研木下氏が「燃料ふるまい解析コード」を記述した。この節においては、燃料ふるまいコード開発の流れ、燃料ふるまいコード、検証用実験データ、コードの予測性能が述べられている。

報告書

FEMAXI-III :A computer code for the analysis of thermal and mechanical behavior of fuel rods

中島 鐵雄; 市川 逵生; 岩野 義彦*; 伊東 賢一*; 斎藤 裕明*; 鹿島 光一*; 木下 幹康*; 大久保 忠恒*

JAERI 1298, 90 Pages, 1985/12

JAERI-1298.pdf:3.59MB

FEMAXI-IIIは軽水炉燃料棒の照射中における熱的及び力学的なふるまいを解析する計算コードである。FEMAXI-IIIは燃料棒全長の総合的まふるまいを全照射期間を通して解析する機能と動じに、燃料棒の一部分の局所的なふるまいを解析する機能とを併せ持っている。被覆管のリッジ変形のような局所的な力学ふるまいは二次元軸対称有限要素法により解析される。FEMAXI-IIIは特に、温度分布、半径方向変位、FPガス放出及び燃料棒内ガス圧力を時間と軸方向位置の関数として計算すると共に燃料棒の一部分における燃料と被覆管内の応力とひずみを時間の関数として計算する。有限要素解の精度と安定性うを向上させることと計算機記憶容器及び計算時間を最小に抑えることに注意を払った。本報告書ではFEMAXI-IIIコードの概要と基本的なモデルを記憶すると共に、適用例と入力の説明を記した。

報告書

FEMAXI-III; 軸対称有限要素法による燃料ふるまいコード

中島 鐵雄; 市川 逵生; 岩野 義彦*; 伊東 賢一*; 木下 幹康*; 斉藤 裕明*; 鹿島 光一*; 大久保 忠恒*

JAERI-M 9251, 64 Pages, 1981/01

JAERI-M-9251.pdf:1.35MB

軽水炉燃料棒の通常運転時におけるふるまい、とくにPCIふるまい解析のためのコードを開発した。PCIは局所的な被覆管の応力、ひずみ集中が重要な因子であるため、有限要素法による構造解析手法を利用した。FEMAXI-IIIはかねてより開発してあったFEMAXI-I、IIおよび、その他の有限要素法燃料コードMIPAC,FEASTの経験に基き、全く新しく構想の下にプログラムを行ったものである。本報告書はその理論をのべたものである。FEMAXI-IIIは温度計算部と力学的ふるまい計算部よりなり、温度計算では軸方向の出力分布、燃焼度を考慮したFPガス放出効果およびギャップ変化を考慮しており、力学的ふるまいではペレットリロケーション、弾塑性、クリープ、焼きしまり、割れペレットの剛性、およびペレット被覆管の接触問題を考慮している。

口頭

UO$$_{2}$$中の酸素欠陥の挙動の数値シミュレーション

一宮 尚志*; 西浦 廉政*; 板倉 充洋; 木下 幹康

no journal, , 

二酸化ウランのリム構造形成においては、結晶中の酸素空孔及び格子間原子の挙動が重要な役割を果たすと考えられているが、格子間原子の移動は長時間のスケールで起こる現象のため、通常の分子動力学シミュレーションは困難である。本講演では、より長時間の挙動を追う手法を用いてシミュレーションを行った結果を述べる。

口頭

計算科学と加速器による燃料挙動再現の現状

木下 幹康; Chen, Y.*; 園田 健*; 松村 晶*; 西浦 廉政*; 岩瀬 彰宏*; 中村 仁一

no journal, , 

高燃焼度燃料(UO$$_{2}$$)に見られる高燃焼度組織(リム組織)の形成メカニズムを解明することを目的として、加速器による照射実験と第一原理や分子動力学等を用いた計算科学を組合せた研究を新クロスオーバ研究として実施している。主な成果としては、希ガス原子の高濃度打ち込みと高エネルギーイオン照射の重畳照射により亜結晶粒の形成による細粒化を見いだした。また、計算科学においてはUO$$_{2}$$の原子間ポテンシャルの開発や点欠陥の形成エネルギー,電子状態,欠陥導入による格子定数の変化等を調査してデータベースを作成し、シミュレーションコードの開発を行っている。

口頭

新クロスオーバ研究,7; 放射光を用いた核燃料模擬物質セリアの重イオン照射効果の研究

大野 裕隆*; 前田 修大*; 中川 将*; 図子 善大*; 岩瀬 彰宏*; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 石川 法人; 知見 康弘; 左高 正雄; et al.

no journal, , 

核燃料中の核分裂片による損傷を評価するために、UO$$_{2}$$の模擬物質CeO$$_{2}$$への重イオン照射効果をX線吸収分光法により評価した。3keV Ar照射実験及び放射光を利用したX線吸収分光測定の結果、照射によって弾性的はじき出しを介して酸素がはじき出され、Ceの電荷が4+から3+に変化することを明らかにした。

口頭

新クロスオーバ研究,6; 高燃焼度燃料を模擬したXe注入セラミックス中の高密度電子励起の効果

園田 健*; 石川 法人; 左高 正雄; 大久保 成彰; 安永 和史*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 岩瀬 彰宏*; 木下 幹康*

no journal, , 

セラミックス燃料中に形成される高燃焼度組織の形成機構を解明することを目的として、燃料模擬物質CeO$$_{2}$$の照射効果の分離観察・評価を試みた。本研究では、イオントラック重畳による微細組織変化に関連する高密度電子励起効果,Xe予注入の効果を調べた。210MeV Xeイオンを高照射量まで照射することによって、高エネルギーイオン照射に伴う高密度電子励起効果によって形成されるイオントラックが重度に重なり合い、結果としてサブミクロンオーダーの寸法の微細粒が形成されることがわかった。また、Xe予注入によって、このような表面変化が促進されることがわかった。

口頭

Modeling studies of recovery process induced by fission/ion truck in UO$$_{2}$$/CeO$$_{2}$$

鈴土 知明; 蕪木 英雄; 板倉 充洋; 福田 由佳*; 木下 幹康

no journal, , 

高燃焼度燃料の周辺領域では、1ミクロン程度の気泡が多数発生すると同時に、結晶粒の細粒化が起きる。これはリム組織化と呼ばれ核燃料材料の劣化を引き起こす。そこでわれわれは、このような微細構造がどのようなメカニズムによって形成されるのかを研究するため、モンテカルロ法などによるモデリングを行っている。発表ではシミュレーション結果を、実際のリム組織形成の実験データ、及びリム組織化の模擬実験として行われた加速器によってXeイオン照射されたCeO$$_{2}$$の細粒化の実験データと比較しモデルの有効性を議論する。

口頭

Study on the microstructure of swift heavy ion irradiated CeO$$_{2}$$ by means of syncrotron radiation X-ray photoelectron spectroscopy and Ce K-edge EXAFS spectroscopy

岩瀬 彰宏*; 大野 裕隆*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 石川 法人; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 園田 健*; 木下 幹康*

no journal, , 

原子力燃料高燃焼時の組織変化の機構解明の一環として、模擬物質酸化物セラミックスCeO$$_{2}$$の重イオン照射効果を放射光施設SPring-8でのX線光電子スペクトロスコピー(XPS),広域X線吸収微細構造(EXAFS)スペクトロスコピーを用いて研究した。前者からは、例えばCeの荷電状態を反映した電子の束縛状態変化を検知することができ、後者からは、例えばCe-Oの結合状態を反映した情報を得ることができる。照射後測定の結果、重イオン照射後にCeの電荷状態が+4から+3に変化していることを見いだした。照射に伴う酸素欠損が、Ceの電荷状態に影響を与えていると説明できる。CeのK吸収端での広域X線吸収微細構造(EXAFS)のスペクトルの解析結果からは、低照射量領域Ce-O間の結合が弱くなっていると考えられる。

口頭

Study of fission and high-burnup induced restructuring of nuclear fuel ceramics; Applying computer science to investigate kinetic process

木下 幹康; Chen, Y.*; 金田 保則*; Geng, H. Y.*; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 一宮 尚志*; 西浦 廉政*; 板倉 充洋; 中村 仁一; et al.

no journal, , 

軽水炉燃料においては約70GWd/tの燃焼度で結晶粒が50$$sim$$200nmに変化する細粒化が観察されている。新クロスオーバ研究では加速器実験と計算科学的手法により、その主要なプロセスのシミュレーションが行われている。加速器照射においては、模擬燃料セリア(CeO$$_{2}$$)における、結晶の細粒化が部分的に再現された。TEM観察によると主要なプロセスは細粒化であり異なるスケールの酸素原子の欠陥と板状のクラスターが重要な役割を担っていることが示された。一方、第一原理,分子動力学,モンテカルロ法,メゾスケールのセルオートマトン法等の計算科学的研究も現在実施している。計算科学的研究の骨子は核分裂片トラックによる加熱とクエンチの繰り返しの理解がもとになっている。これらにより原子は高エネルギーの準安定位置と構造に置かれる。多くの実験観察をもとに目標とするプロセスの核心に解析が近づいている。

口頭

First principles study of lattice defects in UO$$_{2}$$ and CeO$$_{2}$$

Chen, Y.*; 金田 保則*; Geng, H. Y.*; 木下 幹康; 岩沢 美佐子*; 大沼 敏治*; 中村 仁一

no journal, , 

重照射下でのUO$$_{2}$$の欠陥構造やその回復過程を理解するために、UO$$_{2}$$と加速器実験で模擬燃料材とするCeO$$_{2}$$について、核分裂生成物であるXeを含む種々の点欠陥に関する第一原理計算を行った。その結果、いずれの系においても、酸素点欠陥のふるまい・特徴は異なるものの添加されたXe原子の挙動や熱力学的特性は同じ傾向を示した。また、非化学量論状態にある2つの系における酸素クラスターの安定性について計算を行い、実効的な酸素クラスター相互作用エネルギーを求め、イオン結晶と金属結晶の間の相互作用の違いを明らかにした。

口頭

Strategy of NXO project to go beyond "Cook and Look" development scheme in nuclear fuel development

木下 幹康

no journal, , 

The development of nuclear fuel had been following very conservative and step by step process. The new cross-over (NXO) project is aiming at clearing this situation, with combination of computer science and accelerator irradiation, focusing into very specific subject, the high burnup restructuring of fuel material. The key strategy for the new development scheme is to find a material testing procedure, not doing total integral test, not doing separate test, but other approach which is effective for complex system. We call it the domain test here. The domain means part of the total system with certain scale range, and it is defined by locally controlled functions. One example is material behavior of less than 100 nm scale. NXO project is focusing in such local scale and trying to clarify trans-domain process which includes planar fault formation and grain sub-division.

口頭

Recovery and restructuring induced by fission energy ions in high burnup nuclear fuel

木下 幹康; 安永 和史*; 園田 健*; 岩瀬 彰宏*; 石川 法人; 左高 正雄; 安田 和弘*; 松村 晶*; Geng, H. Y.*; 一宮 尚志*; et al.

no journal, , 

新クロスオーバ研究で得られた成果概要を示す。高燃焼度燃料におけるセラミックス燃料の細粒化現象についてそのメカニズム解明とシミュレーション手法の開発をすすめている。主要な強調点は以下の2点である。(1)酸化ウランの模擬資料であるセリア(CeO$$_{2}$$)を用いて、イオンインプランターによる燃焼度の模擬、タンデム加速器による核分裂照射の模擬、の2つを組合せることによって細粒化の基礎過程である亜結晶の生成を実現した。(2)実燃料で観察される、上記細粒化の発生直前の事象である、酸素の再配置現象について、計算科学において検討をすすめた。過剰な酸素が存在する場合について(過化学量論組成について)第一原理計算では形成エネルギーの計算により秩序配列を再現することができた。加速分子動力学法では、過剰な酸素原子がクラスターをつくり、常温を含む低温でも高速に拡散運動することを初めて発見した。

口頭

新クロスオーバー研究(NXO),2; 燃料細粒化現象の機構解明をめざしたUO$$_{2}$$及びCeO$$_{2}$$へのイオン照射効果

園田 健*; 石川 法人; 左高 正雄; 大久保 成彰; 安永 和史*; 安田 和弘*; 椎山 謙一*; 松村 晶*; 岩瀬 彰宏*; 木下 幹康

no journal, , 

新クロスオーバー研究として実施した研究で、高エネルギーイオン(210MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$のイオントラック重畳による微細組織変化の解明,高エネルギーイオン(210MeV Xe)を照射したUO$$_{2}$$中に発生するイオントラックの特徴について報告する。高エネルギーイオン(210MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$内部では照射前にはなかった粒径(1-2$$mu$$m)が観測され、多くの結晶粒界が見られた。高エネルギーイオンによる高密度電子励起効果の結果として照射欠陥の集積,粒界形成を促進する可能性があることが示された。5-8$$times$$10$$^{14}$$ions/cm$$^{2}$$まで照射したUO$$_{2}$$の気泡表面に照射前にはなかった凸凹状変形が発生した。同様の形状変化は、高エネルギーイオン(210MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$においても観測されており、CeO$$_{2}$$とUO$$_{2}$$の照射効果の類似点を確認できた。

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