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論文

Stability of polyvinylpolypyrrolidone against $$gamma$$-ray irradiation in HNO$$_{3}$$ media

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(1), p.423 - 427, 2013/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:38.75(Chemistry, Analytical)

6価のウランに対する選択的吸着剤として利用できるポリビニルポリピロリドン(PVPP)の$$gamma$$線照射に対する安定性を硝酸溶液中で調べた。試験の結果、吸着容量は照射により減少することはないこと、6M硝酸溶液で照射した試料ではむしろ増加することを明らかにした。これは、$$gamma$$線照射によりPVPPのピロリドン環が開環するが、その生成物もU(VI)に対する吸着性能を有するためと考えられる。

論文

Stability of pyrrolidone derivatives against $$gamma$$-ray irradiation

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Science China; Chemistry, 55(9), p.1739 - 1745, 2012/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:19.75(Chemistry, Multidisciplinary)

6価及び4価のアクチノイド元素に対して沈殿剤として利用できるN-アルキルピロリドン誘導体について、放射線に対する安定性を$$^{60}$$Coの$$gamma$$線照射により調べた。3M硝酸中での照射試験の結果、1MGyの照射で約20%のN-ブチルピロリドンが分解すること、しかしU(VI)の沈殿率は余り変化しないことを明らかにした。また、分解生成物の分析により、ピロリドン環の開環を含む分解のメカニズムを検討した。

論文

Evaluation of the system free energy in FG-HAZ of Mod.9Cr-1Mo steel for nuclear power plants

岩田 満直*; 杉山 雄一*; 村田 純教*; 高屋 茂

Defect and Diffusion Forum, 326-328, p.578 - 582, 2012/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01

耐熱鋼の微細組織は原子拡散により変化し、その結果、機械特性が変化する。微細組織の変化は、組織自由エネルギーにより定量化できることが知られており、材料の材質劣化を調べるうえで、組織自由エネルギーの評価が効果的である。本研究では、改良9Cr-1Mo鋼の細粒HAZ部について、クリープ損傷による組織自由エネルギーの変化を評価した。その結果、試験時間とともに、組織自由エネルギーが低下し、その低下率は応力負荷により大きくなることを明らかにした。さらに、組織自由エネルギーの低下挙動を近似式で表し、任意の応力での組織自由エネルギーを予測できるようにした。

論文

Precipitation ability to U(IV) and stability of 1,3-dimethyl-2-imidazolidone for selective precipitation of U(VI) in nitric acid media

野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.948 - 951, 2011/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.09(Nuclear Science & Technology)

硝酸溶液系における1,3-ジメチルイミダゾリドン(DMI)のU(VI)及びU(IV)に対する沈殿生成能力を調べた。その結果、3M硝酸においてU(VI)を沈殿させるもののPu(IV)の模擬であるU(IV)に対しては5倍当量を添加しても沈殿を生じさせないことを明らかにした。このようにDMIにはU(VI)に対する選択性が高いという特徴があるが、その化学構造の性質上加水分解が生じやすく化学的に安定でないという欠点を有する。硝酸溶液系における$$gamma$$線照射及び加熱による安定性試験の結果、安定性は硝酸濃度に大きく影響されることが明らかとなり、硝酸が2M程度以下の濃度であれば適用の可能性があることが示唆された。

論文

Adsorptivity of polyvinylpolypyrrolidone for selective separation of U(VI) from nitric acid media

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 283(2), p.541 - 546, 2010/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:78.82(Chemistry, Analytical)

硝酸溶液からのU(VI)分離用吸着剤開発として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)によるさまざまな元素の吸着性を検討した。PVPPは、広い範囲の濃度の硝酸溶液よりU(VI)を強く吸着することがわかり、強い結合にはカルボニル基の酸素とピロリドン環の窒素がともに関与していることが示唆された。核分裂生成物では、Pd(II)とTc(VII)の模擬元素であるRe(VII)以外はほとんど吸着されないこと、Pd(II)とRe(VII)は低濃度硝酸溶液からわずかに吸着されるが、Pd(II)の吸着速度はU(VI)のそれに比べ極端に遅いことがわかった。これらの結果は、PVPPによる吸着法がU(VI)の他の元素からの分離に適用できることを示す。

論文

Study on degradation properties of NBP precipitant by $$gamma$$-ray irradiation

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 25, 2009/12

FBR燃料用高度化沈殿法再処理システム開発の一環として、U(VI)のみを選択的に沈殿させる第1沈殿工程の候補沈殿剤である$$N$$-$$n$$-ブチル-2ピロリドン(NBP)の$$gamma$$線照射に対する耐久性を、硝酸濃度をパラメーターとして検討した。硝酸濃度3Mにおいては、照射に伴うNBPの残存率は硝酸濃度によらず線量増加とともに直線的に減少し、1MGyの照射で約20%が分解した。一方、6M硝酸水溶液においての劣化は顕著であり、0.1MGyの照射で約30%が分解することがわかった。NBPの劣化機構について検討したところ、照射によりNBPのピロリドン環に酸素原子が付加して開環し、さらなる酸素原子の付加により低分子化が生じ、複数の鎖状モノアミドやC4化合物を経てシュウ酸が生成・蓄積することが明らかとなった。

論文

Solubility of uranyl nitrate precipitates with $$N$$-Alkyl-2-pyrrolidone derivatives (Alkyl = $$n$$-propyl, $$n$$-butyl, $$iso$$-butyl, and cyclohexyl)

鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(10), p.995 - 999, 2009/10

 被引用回数:14 パーセンタイル:67(Nuclear Science & Technology)

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、硝酸濃度0$$sim$$5.0Mの溶液におけるUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$(NRP=$$N$$-アルキル-2-ピロリドン,アルキル基=$$n$$-プロピル, $$n$$-ブチル, $$iso$$-ブチル,シクロヘキシル)の溶解度を測定した。その結果、UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$の溶解度は、上澄み液における硝酸及びNRPの濃度が上昇するほど減少することがわかった。溶解度は、NRPの種類にも依存し、基本的にNRPが高疎水性であるほど溶解度は減少した。また、溶解度の評価に溶解度積の導入が有効であることがわかった。

口頭

先進湿式再処理技術の研究開発計画; 要素技術の成果と今後の計画

鷲谷 忠博; 佐野 雄一; 小巻 順; 船坂 英之; 杉山 俊英

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化戦略調査研究(FS)フェーズ2の技術総括結果から、燃料サイクルシステムの主概念として「先進湿式法再処理+簡素化ペレット法燃料製造」が選定された。本報では先進湿式法再処理技術に関し、これまでの主要プロセス開発及び機器開発の成果と今後の研究開発計画について報告する。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発

野田 恭子*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 丸山 幸一*; 高橋 宏明*; Kim, S.-Y.; 佐藤 真人; 峯尾 英章; et al.

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本報告では、本研究開発の概要とこれまでの主要な成果を紹介する。本研究開発では、新規沈殿剤を用いることによるシステムの分離性・安全性・経済性向上を目指しており、これまでに低配位性・低疎水性新規沈殿剤であるN-ブチルピロリドン(NBP)あるいはN-プロピルピロリドン(NProP)を用いることで選択的U沈殿工程の効率化が可能であることを明らかにした。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,3; ピロリドン誘導体のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$沈殿剤としての性能評価-結晶学的観点より

鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。最適沈殿剤の選択に資することを目的として、11種のピロリドン誘導体が配位した硝酸ウラニル錯体の単結晶X線構造解析を行い、これらの硝酸ウラニル錯体の分子及び結晶構造を明らかにした。それらの比較により、一連のピロリドン誘導体のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$に対する沈殿剤としての性能評価について、結晶学的観点から考察を行った。その結果、N-iso-butyl-2-pyrrolidoneを有する錯体が、結晶中で最も効率的なパッキングを形成することを明らかにした。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,7; 新規高疎水性沈殿剤及びNCPによるU(VI)沈殿挙動

鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。以前の研究でN-シクロ-2-ヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。本研究では、U及びPuを共沈させる第2沈殿工程の効率化を目指して検討している新規高疎水性沈殿剤の候補として選定されたN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP), N-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)について、詳細なU(VI)沈殿試験及び模擬FP元素を用いた除染試験を行った。試験の結果、これら沈殿剤のU(VI)に対する沈殿能の序列はNCP$$>$$NNpP$$>$$NDMProPであった。また、NCP, NNpP, NDMProPによるU(VI)沈殿における模擬FP元素の除染係数(DF)を測定した結果、いずれの沈殿剤を用いた場合でもZr(IV), Mo(VI)を除いてDF$$>$$100が達成されており、NNpP, NDMProPを用いることでNCPと同等もしくはそれ以上の除染性を実現可能であることを確認した。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,9; 新規ピロリドン系沈殿剤の耐放射線性及び耐熱性の検討

野上 雅伸*; 野田 恭子*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 川田 善尚; 森田 泰治; 西村 建二*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、Uを選択的に沈殿させる第1沈殿工程用沈殿剤候補の低疎水性沈殿剤であるN-n-プロピル-2-ピロリドン(NProP),N-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)及びN-イソブチル-2-ピロリドン(NiBP),U及びPuを共沈させる第2沈殿工程用沈殿剤候補の高疎水性沈殿剤N-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)及びN-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)について、$$gamma$$線照射試験及び加熱試験を行い、その耐久性を検討した。試験の結果、3種の低疎水性沈殿剤が何れも同等かつ十分な耐$$gamma$$線性を有することがわかった。高疎水性沈殿剤も十分な耐$$gamma$$線性を有したが、低疎水性沈殿剤よりは高線量において沈殿率の低下が大きかった。高疎水性沈殿剤の耐$$gamma$$線性はNDMProP$$>$$NNpP$$>$$NCPの順に高いと評価した。耐熱性試験では、50$$^{circ}$$C,3日間の加熱では沈殿率に顕著な低下は見られなかった。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,10; マスキング剤存在下におけるU(IV)の沈殿挙動の検討

野上 雅伸*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 野田 恭子*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 西村 建二*

no journal, , 

FBR燃料再処理を目的として、ピロリドン誘導体(NRP)によるU(VI)の沈殿を基本とした二つの沈殿主工程から成る簡易再処理システムの開発を行っている。第1沈殿工程はU(VI)のみを沈殿させる工程であるが、沈殿条件によってはPu(IV)が共沈するとの知見が得られている。このPu(IV)共沈を抑制する手法の一つとして、マスキング剤添加法を検討した。Pu(IV)の模擬としてU(IV)を用い、マスキング剤存在下におけるU(IV)の沈殿生成挙動について検討したところ、アセトヒドロキサム酸がU(IV)沈殿生成の抑制に効果的であることが明らかとなった。

口頭

Development of advanced reprocessing system using high selective and controllable precipitants, 1; Overview of system and recent advances on precipitation behavior of uranyl ions

野上 雅伸*; 川崎 武志*; 鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; et al.

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程で低配位性・低疎水性のピロリドン誘導体を用いてウラニルイオン(U(VI))のみを選択的分離し、第2沈殿工程で高配位性・高疎水性のピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)及びPu(IV, VI)を共沈させて回収する。各種ピロリドン誘導体によるU(VI)沈殿試験の結果、第1沈殿工程用の沈殿剤としてN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)あるいはN-iso-ブチル-2-ピロリドン(NiBP)が、第2沈殿工程用の沈殿剤としてN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)あるいはN-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)が最適であることがわかった。また、U沈殿物の燃料化についても検討を行い、200$$^{circ}$$C付近でウラン化合物とピロリドン化合物とに熱分解した後に450$$^{circ}$$C以上でか焼することで熱処理後のウラン酸化物中の不純物を低減できることを明らかにした。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,14; 気化分離法によるピロリドン系沈殿剤の再利用性検討

川崎 武志*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の一環として、沈殿剤再利用を目的とした、加熱-気化分離法によるU(VI)-ピロリドン系沈殿物からの沈殿剤成分の回収について検討した。U(VI)のN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)による沈殿物を加熱した場合、約100$$^{circ}$$Cで溶融が始まり、その後、140-150$$^{circ}$$C付近で気泡の発生が見られ、温度の上昇に伴い気泡の発生が激しくなり、170-180$$^{circ}$$C付近で白煙が生じた。気化成分は冷却により回収でき、そのほとんどはNBPであった。沈殿剤がN-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)やN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)の場合でも同様の結果が得られ、沈殿剤成分のほとんどを劣化させることなく回収できる見通しが得られた。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,15; 廃液処理用ポリビニルポリピロリドンの吸脱着挙動の検討

杉山 雄一*; 野上 雅伸*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

沈殿法再処理システムにおける沈殿処理後の高レベル廃液処理用として、沈殿剤と同様のピロリドン化合物であるポリビニルポリピロリドン(PVPP)吸着剤の各種金属イオンに対する吸脱着挙動について検討した。バッチ吸着試験の結果、PVPPはいずれの硝酸濃度においてもU(VI)を強く吸着し、かつ低濃度硝酸領域ほど分配比が大きいことがわかった。FPイオンの中ではPd(II)及びRe(VII)のみが低濃度硝酸領域でPVPPに弱く吸着され、その他のFPイオンは非吸着性であった。カラム試験の結果、3M硝酸による洗浄によって弱吸着性のPd(II)もU(VI)から完全に分離し、U(VI)をその他の主要なFPイオンから分離できることがわかった。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,16; 低疎水性沈殿剤NBPの耐久性及び劣化機構の検討

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、沈殿法再処理システムにおけるUを選択的に沈殿させる第1沈殿工程用の低疎水性候補沈殿剤であるN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)の$$gamma$$線照射試験及び加熱試験を種々の条件で行い、その劣化機構について検討した。その結果、多官能性の劣化生成物が複数生成するため、これらがこれ以降の工程に与える影響について詳細に検討する必要があることが明らかとなった。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,17; マスキング効果の検討

原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。沈殿法再処理システムにおいてU(VI)のみを沈殿させる第1沈殿工程におけるPu(IV)共沈抑制のため、種々のマスキング剤の候補沈殿剤N-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)への添加効果を、Pu(IV)を模擬したU(IV)を使用して検討した。その結果、N, N-ジメチルアセトアミド(DMA)等のモノアミド化合物の効果が大きいことが明らかとなった。

口頭

U, Pu吸着処理用ポリビニルポリピロリドンの耐放射線性に関する研究

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 菊池 俊明*; 川田 善尚; 森田 泰治

no journal, , 

現在開発中のFBR燃料用高度化沈殿法再処理システムにおいては、燃料溶解液中のほぼ全量のU及びPuを沈殿分離した後の廃液に低濃度のU及びPuが残存する。このU及びPuの分離除去法として、不水溶性ポリマーであるポリビニルポリピロリドン(PVPP)を用いた吸着法を検討している。本研究では、PVPPの硝酸水溶液中での耐放射線性を$$gamma$$線照射試験により検討した。硝酸濃度を最大6mol/dm$$^{3}$$(=M)としたPVPPのスラリー状試料に、室温,線量率3.6kGy/h,最大線量0.90MGyで$$gamma$$線を照射した。試料の安定性は、照射前後のU(VI)に対する吸着容量の変化より評価した。その結果、いずれも吸着容量の顕著な低下は認められず、6M硝酸系試料ではむしろ吸着容量が増加した。これより、PVPPは広範囲な硝酸濃度条件において、$$gamma$$線照射下での約10日間の運転によってもU(VI)の吸着性能が維持されることが明らかとなった。照射によりPVPPのピロリドン環が開環するとともにシュウ酸等の低分子フラグメントが生成したことを考慮すると、残基の中にU(VI)に対する選択性がPVPPよりも高い構造のものが存在していることが示唆される。

口頭

改良9Cr鋼の模擬溶接熱処理材における組織自由エネルギー

杉山 雄一*; 岩田 満直*; 村田 純教*; 高屋 茂

no journal, , 

高速増殖炉用構造材料では、信頼性の高い寿命評価により、溶接部を含めてその健全性を保証することが大変重要な課題となっている。本研究では、改良9Cr鋼の溶接模擬熱処理材を用いて、クリープ損傷の進行に伴う組織変化を組織自由エネルギーに基づいて定量的に評価した。応力負荷による歪エネルギーの変化を緩和時間を導入して回帰し、組織回復に及ぼす応力の効果を、緩和時間の大小として定量的に表せるようにした。

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