Harmless treatment of radioactive liquid wastes for safe storage in systematic treatment of radioactive liquid waste for decommissioning project

中原 将海; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 荒井 陽一; 小木 浩通*; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07

高レベル放射性物質研究施設において高速炉燃料再処理技術,高レベル放射性廃棄物処分技術,核燃料サイクル技術に関する基礎研究に伴い様々な液体廃棄物が発生している。これらの試験において様々な試薬は使用されており、試験の過程で有害な物質が発生している。これらの放射性液体廃棄物を安全な状態で保管するために分解,溶媒抽出,沈殿,固化処理等により無害化処理に関する研究開発を実施している。本研究では、放射性液体廃棄物の無害化処理に係る研究開発の現状を報告する。

Oxidative decomposition of ammonium ion with ozone in the presence of cobalt and chloride ions for the treatment of radioactive liquid waste

粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; Mahardiani, L.*; 大友 亮一*; 神谷 裕一*

Progress in Nuclear Energy, 139, p.103872_1 - 103872_9, 2021/09

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2021.103872

To prevent unexpected accidents at nuclear facilities caused by accumulated ammonium nitrate in an aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid, NH in the liquid waste must be decomposed under mild reaction conditions. In this study, we investigated the oxidative decomposition of NH with O at 333 K in the presence of a homogeneous Co catalyst and Cl in the wide pH range of the test solution. The reaction behavior was greatly affected by pH of the test solution. In a basic solution at pH 12, high conversion of NH was obtained even in the absence of Co and Cl and the main product was NO . However, Co and Cl in the solution greatly enhanced the decomposition rate of NH in acidic to mild basic solutions (pH 1-8), while only low conversion of NH was observed unless both Co and Cl were present. For the reaction with Co and Cl in the solutions, NH was transformed mainly into chloramines (NH Cl , x = 1-3) by the reaction with HClO, which was formed by the reaction of Cl with O catalyzed by the homogeneous Co catalyst, and led to the high decomposition rate of NH . Cl suppressed the formation of the precipitate CoO(OH) during the reaction and consequently the Co catalyst stably existed in the reaction solution, which was another reason for the high decomposition rate of NH in the presence of Cl. Owing to the swift decomposition of NH under mild reaction conditions and small formation of secondary waste, the oxidative decomposition of NH in the presence of the homogeneous Co catalyst and Cl is suitable and applicable for the treatment of the aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid.

Rapid tritium analysis for marine products in the coastal area of Fukushima

桑田 遥*; 御園生 敏治; 藤原 健壮; 武石 稔; 眞鍋 早知*; 北村 哲浩

Radiation Environment and Medicine, 9(1), p.28 - 34, 2020/02

http://crss.hirosaki-u.ac.jp/rem_archive/radiation-environment-and-medicine-vol-9-no-1

水生生物のトリチウム分析は、福島で扱われる重要な主題の1つである。しかしながら、トリチウムを測定する従来の方法は複雑な前処理手法が必要であり、熟練した技術と時間が必要である。このため、福島県沿岸の水産物のトリチウムに関する報告はほとんどない状況である。ここでは、水生生物への影響を理解するために、2015年から2018年に福島の沿岸で採取したヒラメの組織自由水トリチウム(TFWT)および有機結合トリチウム(OBT)を測定した。まず、測定には従来の方法を使用し、その後、凍結乾燥と燃焼水の回収プロセスを変更することにより、従来の手方法を短縮しようと試みた。両方の方法の測定結果は、ヒラメのTFWTとOBTのほとんどが検出限界または定量限界よりも低く、人間への影響は無視できると考えられることを示した。

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

AA2019-0193.pdf:1.29MB

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2019.103090

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

Analysis of two forms of radioactive particles emitted during the early stages of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident

佐藤 志彦; 末木 啓介*; 笹 公和*; 吉川 英樹; 中間 茂雄; 箕輪 はるか*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 小野 貴大*; 足立 光司*; et al.

Geochemical Journal, 52(2), p.137 - 143, 2018/00

https://doi.org/10.2343/geochemj.2.0514

Two types of radioactive particles have been isolated from environmental samples collected at various distances from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. "Type A" particles are 2-10 m in diameter and display characteristic Cs X-ray emissions when analysed by energy-dispersive X-ray spectrometry (EDS). "Type B" particles are considerably larger, up to 400 m in diameter, with Cs concentrations too low to be detectable by EDS. These larger particles were isolated from the region to the north of the nuclear reactor site, which was contaminated on March 12, 2011. The specific activity of Type B particles is much lower than Type A, and the mean CsCs ratios are 0.93 and 1.04, respectively. The Type B ratio indicates power station Unit 1 as the source, implying that these larger radioactive particles were discharged on March 12. This study found that different type of radioactive particle was released not only on March 15 but also on March 12.

Research of process to treat the radioactive liquid waste containing chloride ion generated by pyroprocessing plant in operating

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 3 Pages, 2017/09

塩化物イオン(Cl)を含む放射性廃液は、乾式再処理のプロセス制御における化学分析によって生成される。この廃液を海洋に排出するためには、Clを分離してU, Puを回収する必要がある。本研究では、AgCl沈殿法と抽出クロマトグラフィー法を組み合わせてClを分離し、U, Puを回収した。沈殿試験の結果、UおよびPuが試験後に共沈しないことが分かった。固相抽出試験の結果、95%のPuが液体廃棄物から回収されたことがわかった。Uの濃度が十分でないため、Uについての放射能を分析することは困難であった。これらの結果は、これらのプロセスが廃液を海に排出する可能性を有することを示した。

海産物中の有機結合型トリチウムの迅速分析法

桑田 遥*; 萩原 大樹; 柳澤 華代; 眞鍋 早知*; 武石 稔; 渡辺 均; 植頭 康裕

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所からの排水にトリチウムが含まれるが、海水中と海産物中のトリチウム濃度は異なる可能性がある。そのため、海産物に取り込まれた有機結合型トリチウム(OBT)と組織自由水(TFWT)トリチウムを区別して評価することが重要である。OBT分析は、前処理工程が複雑なため非常に長い分析時間を要する。そこで海産物中のOBTの迅速分析法を開発した。本法では、従来の乾燥工程とは異なる凍結乾燥に加温乾燥を組み合わせた手法により、乾燥工程及び試料形状の検討を行った。凍結乾燥は組織自由水の回収率が約70%以上になるまで行い、前日との重量の比が1.0%未満になるまで加温乾燥を行った。これらの結果、乾燥工程に要する時間が約14日から約7日に短縮した。供試料量を減らしたところ、乾燥時間は4日程度であった。乾燥に要した時間について、試料形状はミンチ、ブロックともに差異は認められなかった。しかし、迅速試料燃焼装置の燃焼において、ミンチ状よりもブロック状にしたほうが燃焼水量も多く、燃焼の残存物も少ないためブロック状の試料が適していることが分かった。なお、本法における定量下限値はTFWTが0.84Bq/kg・生、OBTが0.15Bq/kg・生であった。

オンライン固相抽出/ICP-MSを用いたSr迅速分析法の環境試料への適用

萩原 大樹; 柳澤 華代*; 桑田 遥*; 田辺 務; 植頭 康裕

no journal, , 

本研究の目的は、従来の放射能測定法に比べ、迅速性・簡便性に優れるオンライン固相抽出/ICP-MSによるSr迅速分析法を、緊急時等における環境試料のスクリーニング分析法として確立することである。Srは骨に対して高い親和性を有するため、環境試料として骨や殻ごと食べる魚介類に着目し、主成分元素がSr測定に与える影響の把握と解決に取り組んだ。この結果、比較的塩濃度の高い環境試料に対し、標準添加法を用いて添加回収試験を行ったところ、誤差の範囲内で一致した。したがって、より主成分元素濃度の高い環境試料に対しても本法を適用できる見通しを得た。

核物質含有廃液からのアンモニアの分離研究

三善 真秀*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 松浦 治明*

no journal, , 

試験・分析により発生するRIや核燃料物質を含む放射性廃液は多様な試薬が混入しており処分方法が確立していない。分析廃液はアンモニウム化合物を含む硝酸系の廃液が多く、ここから反応性が高い硝酸アンモニウムが生成する可能性がある。これらの廃液を長期保管することは安全上の観点から好ましくないため、廃液の安定化処理を行う必要がある。安定化処理としてアンモニウムの酸化分解が検討されており、アンモニウムを分離する前処理を導入することにより、分解が効率化できると考えられる。そこで、蒸留によりアンモニアを回収する試験を行い、模擬廃液からアンモニウムを分離する手法の見通しを得た。

放射性溶液安定化処理のためのアンモニウム分解分離フローの開発,2; ゼオライト系吸着材によるアンモニウム分離前処理法の検討

浅沼 徳子*; 宮野 陸*; 清水 斗夢*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

放射性廃液処理のためのSTRADプロジェクトの一環として、硝酸アンモニウムの生成を防止するため、アンモニウムイオンの分解処理フロー開発を行っている。本研究では、アンモニウム分解反応の前処理として、ゼオライト系吸着材による分離について基礎検討を行った。いずれの吸着材も硫酸アンモニウム溶液と比較して模擬廃液を用いた場合Ce(IV)濃度が高いとNH吸着量は低下し、共存イオンの影響を受けることが分かった。3種のゼオライトの中でもClinpotiloliteはNH4+吸着量が比較的高く、適用可能性を有すると考えられる。