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論文

Chemical state analysis of high-temperature molten slag components by using high-energy XAFS

岡本 芳浩; 大杉 武史; 赤堀 光雄; 小林 徹; 塩飽 秀啓

Journal of Molecular Liquids, 232, p.285 - 289, 2017/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.58(Chemistry, Physical)

高温溶融スラグ(SiO$$_{2}$$-CaO-Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$-CeO$$_{2}$$)中のセリウムの化学状態について調べるために、セリウムK吸収端を使用した高エネルギーXAFS測定を実施した。EXAFS解析から得られたCe-O距離の変化から、セリウムの化学状態は、溶融状態では4価、固体状態では3価をとっていることが分かった。室温におけるデバイワーラー因子は非常に大きく、その値は高温溶融状態でもその変化量は大変小さかった。この結果は、セリウム元素が固体スラグ中で極めて構造秩序が低く、かつ安定な状態にあることを示唆している。

論文

REDOX state analysis of platinoid elements in simulated high-level radioactive waste glass by synchrotron radiation based EXAFS

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 赤堀 光雄

Journal of Nuclear Materials, 471, p.110 - 115, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Materials Science, Multidisciplinary)

複数種類の温度と雰囲気の組み合わせ熱処理によって調製された模擬ガラス試料中の白金族元素の酸化還元状態を調べるために、放射光EXAFS分析を実施した。まず、EXAFS関数をRuO$$_2$$のような標準物質のスペクトルと比較し、カーブフィッティング解析から構造パラメーターを取得した。加えて、2種類の標準物質のデータの線形結合解析から、金属と酸化物の割合の導出を試み、熱処理温度の上昇に伴い、金属成分の割合が増加することを明らかにした。確認されたロジウムの化学形は、Rh$$_2$$O$$_3$$ではなくRhO$$_2$$であり、酸化物の形態ではルテニウムと同伴した挙動を示すことも明らかになった。

論文

Chemical composition of insoluble residue generated at the Rokkasho Reprocessing Plant

山岸 功; 小田倉 誠美; 市毛 良明; 黒羽 光彦; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 吉岡 正弘*

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1113 - 1119, 2015/09

六ヶ所再処理工場で発生した不溶解残渣の化学組成を分析した。XRD分析では、Mo-Tc-Ru-Rh-Pdからなる白金族合金、モリブデン酸ジルコニウム等の複合Mo酸化物、ジルコニアの存在を確認した。定量した12元素(Ca, Cr, Fe, Ni, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Te, U)重量の90%以上は、白金族合金が占めた。シュウ酸溶液で複合Mo酸化物を選択的に洗浄溶解する手法を開発し、白金族合金と複合Mo酸化物の形態で存在するMoの割合を明らかにした。

論文

Electrochemical behavior of americium in NaCl-2CsCl melt

林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1331 - 1334, 2015/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

NaCl-2CsCl溶融塩(823K)中のアメリシウムの電気化学的挙動を、サイクリックボルタンメトリ法及びディファレンシャルパルスボルタンメトリ法によって測定した。Am(III)イオンはAm(II)イオンを経てAmイオンに還元されること、及びAm(III)/Am(II)反応及びAm(II)/Am(0)反応の式量電位はそれぞれ-2.73及び-2.97(V vs Cl$$_2$$/Cl$$^-$$)であることを示した。

論文

粘土鉱物に吸着したセシウムの水相における移行現象

岡本 芳浩; 大杉 武史; 塩飽 秀啓; 赤堀 光雄

日本原子力学会和文論文誌, 13(3), p.113 - 118, 2014/09

いくつかの粘土鉱物に吸着したセシウムの水溶液中での移行挙動について、CsのK吸収端EXAFS分析法によって調べた。あらかじめCsを吸着させた粘土鉱物と未吸着の粘土鉱物を水の中で混合し、沈殿物を乾燥させたものと上澄み液を分析対象とした。イライト, カオリナイトおよびバーミキュライトの3種類の粘土鉱物を対象にした試験の結果、カオリナイトとイライトからバーミキュライトへCsが移行すること、バーミキュライトからはCsがほとんどはがれないことなどが分かった。これらの結果から、降雨と乾燥の繰り返しの中で、バーミキュライト中にCsが蓄積していった可能性が示唆された。

論文

Evaluation of Gibbs free energies of formation of Ce-Cd intermetallic compounds using electrochemical techniques

柴田 裕樹; 林 博和; 赤堀 光雄; 荒井 康夫; 倉田 正輝

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 75(8), p.972 - 976, 2014/08

 被引用回数:15 パーセンタイル:30.58(Chemistry, Multidisciplinary)

塩化物溶融塩を媒体とする金属燃料や窒化物燃料の乾式再処理では、電解精製により大部分のウランを固体陰極に、残りのウランと超ウラン元素を液体Cd陰極に回収することが提案されている。回収した液体Cd陰極は973$$sim$$1173K程度で加熱され、陰極中のCdが蒸発により除去される。その過程で陰極中に生成しているアクチノイドとCdとの金属間化合物は次第にアクチノイド分率の大きい金属間化合物へと変化していくと考えられるため、金属間化合物の生成自由エネルギーの変化に伴いCd蒸発速度にも影響する。そのため、金属間化合物の熱力学性質を把握することは、プロセスの理解や最適化のために重要である。そこで本発表では、Cd中で超ウラン元素と類似の挙動をとるランタノイドの一つであるCeとCdの金属間化合物の生成自由エネルギーを電気化学的手法で測定し、その温度依存性を評価した。

論文

DFT study on the electronic structure and chemical state of americium in an (Am,U) mixed oxide

鈴木 知史; 西 剛史; 中田 正美; 都留 智仁; 赤堀 光雄; 平田 勝; 加治 芳行

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 74(12), p.1769 - 1774, 2013/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:43.69(Chemistry, Multidisciplinary)

(Am,U)混合酸化物の電子構造と化学状態を評価するために密度汎関数法による理論計算を実施した。比較のため3価と4価のAm酸化物と4価と5価のU酸化物の計算も実施した。まず、有効電荷を評価したところ、混合酸化物中のAmは3価に近く、Uは5価であることが明らかとなった。また、電子構造を評価したところ、UO$$_{2}$$中のUがドナーとなりAmO$$_{2}$$中のAmがアクセプターとなりえることから、混合酸化物形成時にUからAmに電荷移動が起こっていると考えられる。

論文

Thermal conductivity of (Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.534 - 538, 2013/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.96(Materials Science, Multidisciplinary)

Cm含有酸化物の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ (x=0.02, 0.04)固溶体の焼結体を調製し、熱伝導率を評価したところ、(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$の熱伝導率は保管時間の増加とともに指数関数的に減少することが明らかとなった。このような熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものである。

論文

Formation and growth of image crystals by helium precipitation

芹澤 弘幸; 松永 純治*; 芳賀 芳範; 中島 邦久; 赤堀 光雄; 都留 智仁; 加治 芳行; 樫部 信司*; 大石 佑治*; 山中 伸介*

Crystal Growth & Design, 13(7), p.2815 - 2823, 2013/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:60.3(Chemistry, Multidisciplinary)

負結晶の形状は、結晶成長の基本形状とも関連しているため、その形成及び成長メカニズムは物理学的に興味ある研究対象である。また一方で、塊状単結晶中に発生したネガティブクリスタルは、そのミステリアスな外観と希少性から宝石として珍重されている。しかしながら、その形状を任意にコントロールすることはできない。本論文で、最近発見したネガティブクリスタルの成長過程について報告する。われわれはUO$$_{2}$$中に析出したヘリウムが負結晶を形成する媒体になることを発見した。本論文では、形状コントロールが可能なネガティブクリスタルをイメージクリスタルの命名し、その変形メカニズムについて論ずる。研究成果は、ヘリウムの析出条件をコントロールすることによって、任意の形状の負結晶を形成せしめる可能性を示唆している。

論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

電気化学及び工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:92.2(Electrochemistry)

高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。

論文

Separation and recovery of Cm from Cm-Pu mixed oxide samples containing Am impurity

林 博和; 萩谷 弘通; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 赤堀 光雄; 湊 和生

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(3), p.1275 - 1286, 2013/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.81(Chemistry, Analytical)

$$^{244}$$Cmの壊変によって$$^{244}$$Cm-$$^{240}$$Pu混合酸化物となった40年前に製造された$$^{244}$$Cm酸化物試料を硝酸溶液中に溶解し、陰イオン交換樹脂カラムを用いてプルトニウムイオンを除去し、3級ピリジン型樹脂及び硝酸-メタノール溶液を用いたクロマトグラフ法によってAm不純物を除去したCm溶液を用いてCm酸化物の原料となるCmシュウ酸塩を調製した。調製したCmシュウ酸塩試料はCm化合物の調製及び物性測定用試料として供給した。

論文

Self-irradiation effect on thermal conductivity of (Pu$$_{0.91}$$Cm$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.531 - 533, 2013/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.51(Materials Science, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド(MA)含有酸化物燃料の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため、焼結体調製後、48, 264, 504、及び960時間経過した473, 523及び573Kにおける(Pu$$_{0.91}$$Cm$$_{0.09}$$)O$$_{2}$$の熱拡散率をレーザフラッシュ法により測定した。また、投下型熱量法により、熱伝導率を導出するために必要な比熱を測定した。熱伝導率の保管時間依存性は自己照射損傷による格子膨張モデルを用いた式で近似できるため、熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものであることを確認した。

論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.47 - 52, 2012/09

模擬ガラスの溶融状態と融体中のルテニウムの挙動を、放射光イメージング分析によって調べた。溶融,気泡の発生と成長、ルテニウムの凝集と沈降を、高感度CCDカメラの12ビットグレースケール連続画像として動的に観察した。ルテニウムの存在は、画像中に黒色で強調される。また、透過X線強度は、画像のグレースケールを数値化することによって得た。さらに、位置分解能を備えたイメージングXAFS測定を行い、高温融体中のルテニウムの化学状態を明らかにする試みを実施した。

論文

イメージングXAFS法による模擬ガラス試料中のルテニウムの状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06

模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。

論文

Core-hole effect on XANES and electronic structure of minor actinide dioxides with fluorite structure

鈴木 知史; 西 剛史; 中田 正美; 赤堀 光雄; 平田 勝; 加治 芳行

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 73(2), p.209 - 216, 2012/02

 被引用回数:18 パーセンタイル:33.54(Chemistry, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド(MA)を含有した蛍石型構造である混合酸化物(MOX)燃料の開発が進められているが、MA化合物の特性はこれまで十分に評価されてこなかった。特に、MAの周辺の原子価状態や局所構造は、MOXの特性に大きく影響する。原子価状態や局所構造の有効な評価手法としてX線吸収スペクトル(XANES)がある。これまで、MOX中のMAの挙動の評価の基礎として、蛍石型構造であるAm$$_{2}$$やNpO$$_{2}$$のXANESの測定を行ってた。このXANESを第一原理計算により評価した結果、Am$$_{2}$$やNpO$$_{2}$$のXANESの吸収端近傍のピークは、酸素p成分との相互作用により形成され、このピークの高エネルギー側のテール構造は、酸素のd成分との相互作用で形成されることがわかった。さらに、励起電子の電子密度を評価した結果、吸収端近傍のピークは束縛状態であり、テール構造はAm原子間あるいはNp原子間の定在波により形成されることが明らかとなった。

論文

Fundamental research on behavior of helium in MA-bearing oxide fuel

荒井 康夫; 芹澤 弘幸; 中島 邦久; 高野 公秀; 佐藤 勇; 勝山 幸三; 秋江 拓志; 鈴木 元衛; 白数 訓子; 芳賀 芳範; et al.

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/12

U燃料やU-Pu燃料に比較して照射中や保管中に多量のHeが生成する点は、MA含有燃料の特徴の一つである。本研究ではMA含有酸化物燃料中のHe挙動を理解するために、実験室規模の炉外試験,照射後試験並びにモデリング計算を実施した。炉外試験では、単結晶二酸化ウランを用いたHeの拡散係数の導出やキュリウム244のアルファ崩壊を利用した酸化物中へのHe蓄積の影響把握を行い、照射後試験では高速実験炉JOYOで照射した約0.5%のアメリシウムを含むMOX燃料中のHe挙動を調べた。モデリング計算では、燃料中でのHe生成,拡散,気相との平衡及び気相への放出などの素過程に基づくHe挙動モデルを作成し、これを既存の燃料挙動解析コードのサブルーチンに組込み、高速炉用MA含有MOX燃料中のHe挙動をシミュレートした。

論文

Thermal conductivities of (Zr$$_{x}$$Pu$$_{(1-x)/2}$$Am$$_{(1-x)/2}$$)N solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

加速器駆動変換システム(ADS)用燃料として、Zr含有マイナーアクチノイド(MA)窒化物固溶体はMA含有燃料の有力な候補と考えられている。しかし、Zr含有MA窒化物固溶体の熱伝導率は重要であるにもかかわらず、ほとんど存在しないのが現状である。本研究では、(Zr$$_{x}$$Pu$$_{(1-x)/2}$$Am$$_{(1-x)/2}$$)N(x=0.0, 0.58, 0.80)固溶体を調製し、レーザフラッシュ法により熱拡散率を、投下型熱量法により比熱を測定し、473から1473Kの温度領域における熱伝導率を算出した。さらに、ADS用燃料設計の一助になることを目的として、(Zr$$_{x}$$Pu$$_{(1-x)/2}$$Am$$_{(1-x)/2}$$)N固溶体の熱伝導率の予測式についても提案した。

論文

Valence state of Am in (U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$

西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝

Journal of Nuclear Materials, 418(1-3), p.311 - 312, 2011/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:12.26(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$のU-L$$_{3}$$及びAm-L$$_{3}$$吸収端の透過法によるXAFS測定を行った。さらに、(U,Am)O$$_{2-x}$$中のAmの価数を明らかにするために、(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$のAm-L$$_{3}$$のXANESスペクトルをAmO$$_{2}$$及びAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$の吸収スペクトルを用いて検証した。(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$におけるAm-L$$_{3}$$のXANESスペクトルはAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$吸収スペクトルと良い一致を示したため、(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$中のAmの価数は3価であることが明らかとなった。

論文

Annealing behavior of (Pu,Cm)O$$_{2}$$ lattice and bulk expansion from self-irradiation damage

高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.174 - 178, 2011/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:34.47(Materials Science, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド含有酸化物燃料ペレットの自己照射損傷とHe蓄積の影響を評価するため、(Pu$$_{0.95}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2}$$固溶体試料の結晶格子と焼結体寸法の膨張及び焼鈍挙動を調べた。室温における格子定数と焼結体寸法は、保管時間に対して同様の依存性を示しながら膨張し、60日で0.3%の膨張率に飽和した。2年保管(0.33%壊変)してHeを蓄積させた後、1433Kまでの温度範囲で焼鈍試験を行った結果、格子定数は未損傷の値まで回復したものの、焼結体寸法は1433Kでの加熱時に再び膨張し、未損傷時の値まで回復しなかった。焼結体試料の破面を走査電子顕微鏡で観察した結果、粒界に沿って直径200から300nmの気泡状組織が確認された。結晶粒内に溶存していたHe原子が、1433Kでの加熱中に拡散により粒界に集まり、気泡を形成した結果、Heガススエリングを引き起こしたと考えられる。

論文

Coordination characteristics of trivalent lanthanides and actinides in molten hydrate salts of Ca(NO$$_3$$)$$_2$$ and CaCl$$_2$$

藤井 俊行*; 奥出 元気*; 上原 章寛*; 関本 俊*; 林 博和; 赤堀 光雄; 湊 和生; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 288(1), p.181 - 187, 2011/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:57.93(Chemistry, Analytical)

TBP溶液と水和物融体Ca(NO$$_3$$)$$_2cdotmathit{R}$$H$$_2$$O又はCaCl$$_2cdotmathit{R}$$H$$_2$$Oの間のCe(III), Am(III), Cm(III)の分配挙動を放射化学的手法で研究した。Ca(NO$$_3$$)$$_2cdotmathit{R}$$H$$_2$$O系では、Ce/Amの分離係数は最大12、Cm/Amの分離係数は最大1.7という結果が得られた。これらの元素の分配比は水和物融体中の水の活量の減少とともに増加し、水が少ない組成での抽出性能は水が多い組成よりも水の活量の影響を受けにくい。この傾向は、水和物融体中のNd(III)の吸光スペクトルで観察された配位状況の変化と似ている。

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