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Core-hole effect on XANES and electronic structure of minor actinide dioxides with fluorite structure

蛍石型構造のマイナーアクチノイド二酸化物のXANESと電子構造の内殻空孔効果

鈴木 知史; 西 剛史; 中田 正美; 赤堀 光雄; 平田 勝; 加治 芳行

Suzuki, Chikashi; Nishi, Tsuyoshi; Nakada, Masami; Akabori, Mitsuo; Hirata, Masaru; Kaji, Yoshiyuki

マイナーアクチノイド(MA)を含有した蛍石型構造である混合酸化物(MOX)燃料の開発が進められているが、MA化合物の特性はこれまで十分に評価されてこなかった。特に、MAの周辺の原子価状態や局所構造は、MOXの特性に大きく影響する。原子価状態や局所構造の有効な評価手法としてX線吸収スペクトル(XANES)がある。これまで、MOX中のMAの挙動の評価の基礎として、蛍石型構造であるAm$$_{2}$$やNpO$$_{2}$$のXANESの測定を行ってた。このXANESを第一原理計算により評価した結果、Am$$_{2}$$やNpO$$_{2}$$のXANESの吸収端近傍のピークは、酸素p成分との相互作用により形成され、このピークの高エネルギー側のテール構造は、酸素のd成分との相互作用で形成されることがわかった。さらに、励起電子の電子密度を評価した結果、吸収端近傍のピークは束縛状態であり、テール構造はAm原子間あるいはNp原子間の定在波により形成されることが明らかとなった。

The authors investigated theoretically core-hole effects on X-ray absorption near-edge structures (XANES) of Np and Am L$$_{III}$$ in neptunium dioxide (NpO$$_{2}$$) and americium dioxide (AmO$$_{2}$$) with CaF$$_{2}$$-type crystal lattices using the all-electron full-potential linearized augmented plane-wave (FP-LAPW) method. The peak creation mechanism of XANES was shown by examining the electronic structures of these oxides, which indicated that core-hole screening was more marked for AmO$$_{2}$$ than for NpO$$_{2}$$ because of the difference in the charge transfer between these oxides. Furthermore, the results of charge density analysis suggested that the white line was assigned to the quasi-bound state composed of the localized Np d or Am d components and O components, and that the tail structure was created as a result of delocalized standing waves between the Np or Am atoms.

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分野:Chemistry, Multidisciplinary

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