東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2021年度

中田 陽; 金井 克太; 瀬谷 夏美; 西村 周作; 二川 和郎; 根本 正史; 飛田 慶司; 山田 椋平*; 内山 怜; 山下 大智; et al.

JAEA-Review 2022-078, 164 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-078.pdf:2.64MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2021年4月から2022年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目でみられた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の上限値を超過した値の評価について付録として収録した。

Structure, stability, and actinide leaching of simulated nuclear fuel debris synthesized from UO, Zr, and stainless-steel

桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153842

福島第一原子力発電所事故では、UOやZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O)において1600Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。NpおよびAmをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。

燃料デブリの過酸化水素による酸化劣化に関する研究

熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*

放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では燃料や被覆管、構造材料等が高温で反応して燃料デブリが形成されたとみられている。1F炉内は注水や地下水の流入で湿潤な環境にあり、放射線による水の分解が継続していると考えられ、これが燃料デブリの化学的な性状に影響する可能性がある。1F燃料デブリの組成や形状については、いまだに十分な情報が得られていないが、炉内や周辺で採取された微粒子の分析結果では、様々な組成が観測されており、事故進展における温度履歴や物質移動の複雑さを反映していると考えられる。1Fサンプルのように複雑組成の混合物については、水の放射線分解が与える影響に関する知見が乏しい。そこで、水の放射線分解の影響として想定すべき燃料デブリの性状変化を明らかにするため、模擬デブリ試料を用いてHO水溶液への浸漬試験を行った。その結果、HOの反応により、模擬デブリ試料からウランが溶出し、過酸化ウラニルの形成が進むことが分かった。またUO相の固溶体形成によるHOに対する安定化が観測された。これらの酸化劣化の過程は、ウラン含有相の反応性や安定性に基づいて説明できることを明らかにした。

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2020年度

中田 陽; 中野 政尚; 金井 克太; 瀬谷 夏美; 西村 周作; 根本 正史; 飛田 慶司; 二川 和郎; 山田 椋平; 内山 怜; et al.

JAEA-Review 2021-062, 163 Pages, 2022/02

JAEA-Review-2021-062.pdf:2.87MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV 編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2020年4月から2021年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目でみられた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の上限値を超過した値の評価について付録として収録した。

Spectroscopic studies of Mssbauer, infrared, and laser-induced luminescence for classifying rare-earth minerals enriched in iron-rich deposits

青柳 登; Nguyen, T. T.*; 熊谷 友多; Nguyen, T. V.*; 中田 正美; 瀬川 優佳里; Nguyen, H. T.*; Le, B. T.*

ACS Omega (Internet), 5(13), p.7096 - 7105, 2020/04

https://doi.org/10.1021/acsomega.9b03247

Rare-earth phosphates often appear as an accessory phase in igneous or metamorphic rocks; however, these rocks are composed of myriad chemical elements and nuclides that interfere with the qualitative or quantitative analyses of the rare-earth phosphates over a range of concentrations in the absence of a pretreatment. In addition, the limit of each analytical methodology constrains the approach as well as the usefulness of the results in geoscience applications. Here, we report the specific mineral characterization of rare-earth (RE)-containing ores from Yen Phu mine, Vietnam, using a range of state-of-the-art spectroscopic techniques in conjunction with microscopy: Mssbauer spectroscopy, infrared microspectroscopy, time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy (TRLFS), and scanning electron microscopy with energy-dispersive X-ray spectroscopy. Because the distribution of each element in the deposit differs, such combinatorial works are necessary and could lead to more plausible answers to questions surrounding the point of origin of rare-earth elements. The results of our Mssbauer spectroscopic analysis indicate that the three ores sampled at different locations all contain magnetite-like, hematite-like, and iron(III) salts other than hematite. In addition, we confirmed the presence of phosphate around the grain boundary in the magnetite-like mineral phase by infrared microspectroscopic analysis. The present analytical findings of trace amounts of europium(III) using TRLFS suggest that the europium ions generate identical luminescence spectra despite being embedded in three different matrices of iron minerals. This demonstration highlights the benefits of combinatorial spectroscopic analyses to gain insights into the effects of the environment of REs on their solid-state chemistry and shows the potential utility of TRLFS as a resource mining tool. Further applications of this approach in the analytical screening of rocks and minerals are feasible.

REDOX state analysis of platinoid elements in simulated high-level radioactive waste glass by synchrotron radiation based EXAFS

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 赤堀 光雄

Journal of Nuclear Materials, 471, p.110 - 115, 2016/02

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2016.01.008

複数種類の温度と雰囲気の組み合わせ熱処理によって調製された模擬ガラス試料中の白金族元素の酸化還元状態を調べるために、放射光EXAFS分析を実施した。まず、EXAFS関数をRuOのような標準物質のスペクトルと比較し、カーブフィッティング解析から構造パラメーターを取得した。加えて、2種類の標準物質のデータの線形結合解析から、金属と酸化物の割合の導出を試み、熱処理温度の上昇に伴い、金属成分の割合が増加することを明らかにした。確認されたロジウムの化学形は、RhOではなくRhOであり、酸化物の形態ではルテニウムと同伴した挙動を示すことも明らかになった。

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2012年度

住谷 秀一; 渡辺 均; 宮河 直人; 中野 政尚; 中田 陽; 藤田 博喜; 竹安 正則; 磯崎 徳重; 森澤 正人; 水谷 朋子; et al.

JAEA-Review 2013-056, 181 Pages, 2014/03

JAEA-Review-2013-056.pdf:6.22MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構東海研究開発センター核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2012年4月から2013年3月までの間に実施した環境モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものであり、2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故(以下、東電福島第一原発事故)の影響が多くの項目でみられた。なお、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、東電福島第一原発事故の影響による平常の変動幅を外れた値の評価について付録として収録した。

Study of exotic uranium compounds using U Mssbauer spectroscopy

筒井 智嗣; 中田 正美

Mssbauer Spectroscopy; Applications in Chemistry, Biology, and Nanotechnology, p.123 - 140, 2013/10

https://doi.org/10.1002/9781118714614.ch07

先端基礎研究センターで行われたウラン金属間化合物に関するUメスバウア分光の結果に関してレビューを行った。われわれの研究以前には、U核の第1励起状態の核磁気モーメントの大きさが未知で、内部磁場を用いた磁性に関する定量分析は行うことができなかった。そこで、われわれはU NMRとUメスバウア分光によるUOの内部磁場からU核の第1励起状態の核磁気モーメントを決定した。その後、種々のウラン金属間化合物、特に重い電子的振舞や2次元フェルミ面物質など、強相関電子系に分類される物質群についてのUメスバウア分光を行い、その物性の微 視電子状態について議論を行った。

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2011年度

住谷 秀一; 渡辺 均; 中野 政尚; 竹安 正則; 中田 陽; 藤田 博喜; 磯崎 徳重; 森澤 正人; 水谷 朋子; 永岡 美佳; et al.

JAEA-Review 2013-009, 195 Pages, 2013/06

JAEA-Review-2013-009.pdf:3.35MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構東海研究開発センター核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2011年4月から2012年3月までの間に実施した環境モニタリングの結果、及び大気,海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものであり、2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故(以下、東電福島第一原発事故)の影響が一部の試料にみられた。なお、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、東電福島第一原発事故の影響による平常の変動幅を外れた値の評価、再処理施設主排気筒ダクトの貫通孔の確認に関する線量評価結果について付録として収録した。

イメージングXAFS法による模擬ガラス試料中のルテニウムの状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06

https://doi.org/10.3327/taesj.J11.031

模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。