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報告書

地層処分施設における多連設坑道の設計手法に関する検討

平本 正行; 小林 保之; 中間 茂雄; 水谷 和彦*; 森田 篤*

JAEA-Research 2008-001, 84 Pages, 2008/03

JAEA-Research-2008-001.pdf:13.19MB

本検討では、地層処分施設における多連設坑道の設計手法について、第2次取りまとめの考え方に基づき、さらに詳細化・実用化を図ることを目的とし、EDZの発生挙動に関する検討(2章),ピラーの安定性評価に関する検討(3章)を行った。2章では、一処分パネル規模の坑道群をモデル化した「多連設坑道モデル」を対象に解析的検討を実施し、EDZの発生挙動について検討した。解析モデルの違いによる影響を把握するため、第2次取りまとめの解析モデルを地表面まで考慮した「簡略化モデル」についても検討した。その結果、両モデルはEDZの発生挙動が大きく異なることから、EDZの発生挙動を正確に予測評価するには、多連設坑道モデルを用いて解析領域を十分に確保することが重要であると考える。3章では、「ピラー強度」と「ピラーに作用する荷重」の2つの観点から、類似構造物におけるピラーの安定性評価に関する考え方をもとに、地層処分施設におけるピラーの安定性評価方法について検討した。その結果、多連設坑道モデルによる数値解析を実施すれば、ピラー強度及びピラーに作用する荷重をともに適切に評価できることから、地層処分施設におけるピラーの安定性評価方法を提案した。

論文

Hexafluoro complex of rutherfordium in mixed HF/HNO$$_{3}$$ solutions

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 後藤 真一*; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

Radiochimica Acta, 96(3), p.125 - 134, 2008/03

https://doi.org/10.1524/ract.2008.1474
 被引用回数：29 パーセンタイル：84.99(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応により104番元素ラザホージウム(Rf)を生成し、陰イオンフッ化物錯体の形成を陰イオン交換法を用いて調べた。フッ化物イオン濃度0.0005-0.013MでRfヘキサフルオロ錯体[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$が形成することを初めて明らかにした。[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の形成は同族元素Zr, Hfのヘキサフルオロ錯体と著しく異なり、[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の錯形成定数は同族元素Zr, Hfの錯形成定数より少なくとも一桁小さいことを明らかにした。

論文

Experimental identification of spin-parities and single-particle configurations in $$^{257}$$No and its $$alpha$$-decay daughter $$^{253}$$Fm

浅井 雅人; 塚田 和明; 阪間 稔*; 市川 進一; 石井 哲朗; 永目 諭一郎; 西中 一朗; 秋山 和彦; 長 明彦; 大浦 泰嗣*; et al.

Physical Review Letters, 95(10), p.102502_1 - 102502_4, 2005/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.95.102502
 被引用回数：63 パーセンタイル：87.59(Physics, Multidisciplinary)

$$^{257}$$Noの$$alpha$$崩壊に伴う$$gamma$$線及び内部転換電子を$$alpha$$線との同時計数法により測定し、娘核$$^{253}$$Fmの励起準位を構築した。$$^{257}$$No線源の作成にはガスジェット搬送法とオンライン同位体分離法を用いた。測定された内部転換係数から$$^{253}$$Fmの124.1keV準位のスピン・パリティを決定し、124.1keV準位及び$$^{257}$$Noの基底状態の中性子軌道配位を3/2$$^{+}$$[622]と同定した。$$^{257}$$Noの基底状態の配位は同じ中性子数155を持つ軽い核の配位とは異なることを明らかにした。

論文

Chemical studies on rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00

https://doi.org/10.1524/ract.2005.93.9-10.519
 被引用回数：31 パーセンタイル：87.03(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。

論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 西中 一朗; 平田 勝; 矢板 毅; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of the American Chemical Society, 126(16), p.5219 - 5224, 2004/04

https://doi.org/10.1021/ja031824u
 被引用回数：44 パーセンタイル：72.46(Chemistry, Multidisciplinary)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応で生成する104番元素ラザホージウム(Rf)のフッ化物錯体のイオン交換挙動を単一原子レベルで明らかにした。Rfの陰イオン交換挙動は、周期表同族元素であるジルコニウム(Zr)やハフニウム(Hf)の挙動とは明らかに異なることがわかり、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘した。

論文

Chemical studies of the heaviest elements

永目 諭一郎; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 後藤 真一*; 秋山 和彦; 金子 哲也; 阪間 稔*; 平田 勝; et al.

Nuclear Physics A, 734, p.124 - 135, 2004/04

https://doi.org/10.1016/j.nuclphysa.2004.01.021
 被引用回数：11 パーセンタイル：56.87(Physics, Nuclear)

超重元素(超アクチノイド元素)の化学研究についてレビューする。特に単一原子を対象にした化学実験の最近の進歩や、重元素領域で期待される化学結合における相対論効果の検証を中心に述べる。さらに原研で進めている超アクチノイド元素,ラザホージウム(Rf),ドブニウム(Db)の化学挙動研究からRfのイオン交換挙動について詳しく報告する。

論文

Identification of the new isotope $$^{241}$$Bk

浅井 雅人; 塚田 和明; 市川 進一; 阪間 稔*; 羽場 宏光*; 永目 諭一郎; 西中 一朗; 秋山 和彦; 豊嶋 厚史; 金子 哲也*; et al.

European Physical Journal A, 16(1), p.17 - 19, 2003/01

https://doi.org/10.1140/epja/i2002-10112-y
 被引用回数：8 パーセンタイル：50.24(Physics, Nuclear)

原研タンデム加速器に付設されたガスジェット搬送装置結合型オンライン同位体分離装置を用いて新核種$$^{241}$$Bkを初めて同定した。$$^{241}$$BkのEC崩壊に伴うX線及び3本の$$gamma$$線を確認し、半減期を4.6分と決定した。半減期の値と観測された$$gamma$$線のエネルギーや強度は、$$^{241}$$Bkの基底状態$$pi 7/2^{+}[633]$$から娘核の励起準位$$nu 7/2^{+}[624]$$へのEC遷移を考えることで無理なく説明できる。

論文

Decay studies of neutron-deficient Am, Cm, and Bk nuclei using an on-line isotope separator

浅井 雅人; 阪間 稔*; 塚田 和明; 市川 進一; 羽場 宏光; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 後藤 真一*; 秋山 和彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.187 - 190, 2002/06

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.3.187

オンライン同位体分離装置を用いて質量分離した中性子欠損アメリシウム,キュリウム,バークリウムのEC及び$$alpha$$崩壊について調べた。$$^{235, 236}$$Amの崩壊図式を作成し、親核及び娘核における陽子中性子の配位を決定した。$$^{233, 235}$$Amで観測された$$alpha$$崩壊は$$pi 5/2^{-}[523]$$軌道間の主$$alpha$$遷移であることがわかった。$$^{237, 238}$$Cmの$$Q_{alpha}$$値を決定した。これらの情報からこれらの原子核の核構造,変形度,原子質量を議論した。

論文

Anion-exchange behavior of Rf in HCl and HNO$$_{3}$$ solutions

羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 後藤 真一*; 豊嶋 厚史; 西中 一朗; 秋山 和彦; 平田 勝; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.143 - 146, 2002/06

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.3.143

われわれの研究グループでは、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム(Rf)の溶液化学実験を進めている。まず、Rfの同族元素Zr並びにHfに加え擬4族元素Thの放射性トレーサーを製造し、バッチ法により1.1-13.1M HNO$$_{3}$$並びに1.0-11.5M HCl系における陰イオン交換分配係数を系統的に測定した。また、Rfの単一原子の化学実験を行うために、繰り返し実験が可能な迅速イオン交換分離装置(AIDA)を開発した。原研タンデム加速器を用いて、$$^{nat}$$Ge($$^{18}$$O,xn),$$^{nat}$$Gd($$^{18}$$O,xn)並びに$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応によってそれぞれ $$^{85}$$Zr,$$^{169}$$Hf並びに$$^{261}$$Rfを製造し、4.0-11.5M HCl並びに8.0M HNO$$_{3}$$系における陰イオン交換実験を行った。塩酸系では、7.0-11.5Mの範囲でRfの分配係数は塩酸濃度の増加とともに急激に増加し、陰イオン塩化物錯体([Rf(OH)Cl$$_{5}$$]$$^{2-}$$,[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$)の形成を示唆した。また、樹脂への吸着性の強さは、Rf$$>$$Zr$$>$$Hfの順であることがわかった。一方、8.0M HNO$$_{3}$$系では、Rfは同族元素ZrとHfと同様に陰イオン交換樹脂に対して低い吸着性を示し、ThやPuと全く異なることがわかった。

論文

Status and prospects of Heavy element nuclear chemistry research at JAERI

永目 諭一郎; 浅井 雅人; 羽場 宏光; 塚田 和明; 後藤 真一; 阪間 稔; 西中 一朗; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 市川 進一

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.129 - 132, 2002/06

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.3.129

原研東海研タンデム加速器を用いて行っている日本での重・超アクチノイド元素の化学挙動研究についてレビューする。これまで重元素合成のための実験装置開発を行い、超アクチノイド核種$$^{261}$$Rf及び$$^{262}$$Dbの合成に日本で初めて成功した。また平行してこれら短寿命の超アクチノイド核種を対象に化学挙動研究を行うための迅速イオン交換分離装置を製作し、Rfの塩酸,硝酸溶液中での陰イオン交換挙動を初めて明らかにした。これらの最新の成果とともに、重元素の気相中での化学挙動研究や重アクチノイドの化学研究についての現状などもまとめて報告する。

論文

Production cross sections of $$^{261}$$Rf and $$^{262}$$Db in bombardments of $$^{248}$$Cm with $$^{18}$$O and $$^{19}$$F ions

永目 諭一郎; 浅井 雅人; 羽場 宏光; 後藤 真一*; 塚田 和明; 西中 一朗; 西尾 勝久; 市川 進一; 豊嶋 厚史*; 秋山 和彦*; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.85 - 88, 2002/06

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.3.85

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5n)及び$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5n)反応を用いて104番元素$$^{261}$$Rf及び105番元素$$^{262}$$Dbを合成した。またこれら核種の生成最適条件を求めるために反応の励起関数を測定した。それぞれ94MeV $$^{18}$$Oの照射で$$^{261}$$Rfの断面積が13nb,103MeV $$^{19}$$Fの照射で$$^{262}$$Dbのそれが1.5nbであった。さらに得られた実験値と統計模型による計算結果との比較を行った。

論文

Preparation and properties of functional mixped-lipid liposomes by $$gamma$$-ray irradiation

細井 文雄; 大道 英樹; 赤間 和博*; 粟井 浩二*; 矢野 嘉宏*; 中野 善郎*

J. Jpn. Oil Chem. Soc., 47(1), p.31 - 40, 1998/00

リポソームを用いた人工赤血球の調製を目的として、重合性混合脂質リポソームの重合挙動及び重合物の安定性について検討した。混合単分子膜の$$pi$$-A曲線から、1-ステアロイル-2.4-オクタデカジエノイル-グリセロ-3-フォスフォコリン(SOPC)は、コレステロール(Chol)や、ステアリン酸(SA)と不溶であり、各成分はの分子膜内でドメイン構造を取ることがわかった。混合系では2分子膜内でのSOPC濃度が減少するにも関らず重合速度が著しく増大することから、ドメイン間で疎水基間相互作用が働き、2-アシル鎖のモビリティを増加させるため、重合速度が増大すると推論された。リポソームに内包させたヘモグロビンの溶出も混合脂質系では著しく抑制させることから、疎水基間相互作用がリポソームの安定性に重要な役割を果たしていることがわかった。

論文

$$gamma$$線照射法による機能性リポソームの調製と応用

細井 文雄; 赤間 和博*

表面, 35(11), p.598 - 609, 1997/00

リン脂質は水中で安定な閉殻型球状2分子膜(リポソーム)を作ることから、機能性製剤材料として巾広く検討されている。リン脂質の1つの応用として、赤血球をリン脂質重合体でカプセル化することにより、これまでの赤血球製剤及びリポリーム内包型製剤の欠点が取り巻くことができると考え、リン脂質の1及び2位、あるいは2位のみに不飽和共役結合をもつリポソームの$$gamma$$線重合、ならびにこれらのリン脂質とコレステロール、飽和脂肪酸、飽和リン脂質からなるリポソームの$$gamma$$線重合を行った。ここでは、速度論的手法, LB膜的手法を用い、その重合挙動及び得られた重合体の安定性について、分子鎖のパッキング及び疎水基間相互作用との関連において考察した結果を紹介する。

論文

Radiation-induced polymerization of unsaturated phospholipid mixtures for the synthesis of artificial red cells

細井 文雄; 大道 英樹; 赤間 和博*; 粟井 浩二*; 中野 善郎*; 遠藤 さゆり*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 131(1-4), p.329 - 334, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0168-583X(97)00156-0
 被引用回数：9 パーセンタイル：59.74(Instruments & Instrumentation)

人工血液の合成を目的として、細胞膜の構成物質に類似の構造をもつリン脂質を基にしたモノマーを用いて$$gamma$$線重合を行った。分子中に2個の重合性官能基をもつモノマーDODPCと、1個のみのモノマーAODPCとで重合挙動を比較したところ、DODPCの方がより速く重合すること、また、重合物の分子量もより大きくなることがわかった。水面上にこれらのモノマーを単分子膜として展開したときの圧力と占有面積の関係から、AODPCの方がより密に充填されているため重合が抑制されるものと考えられる。次に、AODPCを原料として、ヘモグロビン、コレステロール、パルミチン酸等を混合して重合させ、脂質の2層膜を合成し、人工血液とした場合の安定性を調べたところ、照射時に2層膜の外部に過剰のヘモグロビンを共存させることにより、2層膜内のヘモグロビンの安定化が図れることを見い出した。

論文

Radiation-induced polymerization of a phospholipid for developing artificial red blood cells

細井 文雄; 大道 英樹; 赤間 和博*; 淡井 浩二*; 徳山 悟*; 佐藤 征*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 105(1-4), p.318 - 321, 1995/11

https://doi.org/10.1016/0168-583X(95)00575-7
 被引用回数：1 パーセンタイル：23.9(Instruments & Instrumentation)

有機機能材料創製に関する研究の一環として、機械的強度が十分な人工血液の創製を目的とし、人工膜によるヘモグロビンの閉じ込めについて検討した。人工膜の素材としてリン脂質を選び、重合可能な不飽和基を有する化合物を合成して、$$gamma$$線により重合させることで安定な閉じ込めを図った。1,2-ビス(オクタデカジエノイル)-sn-グリセロ-3-フォスフォコリンと呼ばれるリン脂質を4$$^{circ}$$Cで$$gamma$$線照射して得た生成物について、液体クロマトグラフィーによる分子量測定、UV分光による重合度の測定などを行い、それらの結果に基づいて速度論的解析を試みた。その結果、不飽和基を有する2本のアシル鎖の間で反応性に違いのあること明らかにした。また、ヘモグロビンを含有させた生成物を動物実験に適用し、良好な安定性を示しうることを明らかにした。

論文

$$gamma$$-radiation induced polymerization of unsaturated liposomes containing unsaturated lipid cholesterol, and saturated aliphatic acid

細井 文雄; 大道 英樹; 赤間 和博*; 徳山 悟*; Nakano, Y.*

JAERI-Conf 95-003, p.507 - 511, 1995/03

1.2-ビス[(2E,4E)-オクタデカジエノイル]-Sn-グリセロホスフォコリン(DODPC)にコレステロールや脂肪酸などを混合したリポソームの$$gamma$$線による単分子膜を作製し、分子占有面積と組成比との関連から、重合挙動について考察した。その結果、DODPCの2本のアシル鎖はそれぞれ単独に重合すること、2位のアシル鎖の重合速度は1位のそれの10倍程大きいことがわかった。また、これらの重合速度及びポリマーの分子量は、コレステロールや脂肪酸の混合によりDODPC濃度が減少するにもかかわらず、著しく増大した。さらに、単分子膜の分子占有面積と組成比との間には直線関係が得られた。これらの結果から、この混合脂質系では成分が相溶せずドメインを形成すること、ドメイン間に疎水基間相互作用が働きDODPC分子の配向性が増すため重合速度が著しく増大することが結論された。

口頭

超重元素ラザホージウムの塩化物錯体形成

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 隆俊; et al.

no journal, , 

Rf及び同族元素のZr, Hfの塩酸系並びに塩酸メタノール混合系における陰イオン交換挙動を調べ、3者の吸着挙動が類似した傾向を示すことを明らかにした。また、同溶液中におけるZr及びHfの錯イオン形成及び樹脂への吸着化学種に関する情報をEXAFS法によって得た。その結果、Zr及びHfの吸着挙動変化は、塩素が6配位した陰イオン錯体の形成とよく一致し、同様の挙動を示すRfも同溶液中で[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$という構造をとることが推測できる。

口頭

Chloride complex formation of Rf in HCl and CH$$_{3}$$OH mixed solution

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 進一; et al.

no journal, , 

タンデム加速器において合成される104番元素Rfと同族元素のZr, Hfを対象に、塩酸系並びに塩酸メタノール混合系における陰イオン交換挙動を調べた。その結果、3者の吸着挙動が類似した傾向を示すことを明らかにした。また、同溶液中におけるZr及びHfの錯イオン形成及び樹脂への吸着化学種に関する情報をEXAFS法によって得た。EXAFSから得られたZr及びHfの吸着挙動変化は、塩素が6配位した陰イオン錯体の形成とよく一致し、塩酸溶液中におけるイオン交換樹脂への吸着挙動がほぼ同じ挙動を示すRfも、同溶液中で[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$という構造をとることが推測できる。

口頭

Fluoride complex formation of element 104, rutherfordium

永目 諭一郎; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 塚田 和明; 浅井 雅人; 當銘 勇人; 笠松 良崇; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器を用いて進めてきた、104番元素ラザホージウムのフッ化物形成についてまとめて報告する。核反応$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)で合成した半減期78秒のラザホージウム($$^{261}$$Rf)のフッ化水素酸/硝酸混合水溶液中での陰イオン,陽イオン交換挙動を、自動迅速イオン交換分離装置を用いて系統的に調べた。その結果、ラザホージウムが、水溶液中で[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$として存在することを初めて明らかにした。またラザホージウムのフッ化物形成能力は、周期表同族元素、ジルコニウムやハフニウムよりも著しく弱いことがわかった。各元素のイオン半径などをもとにフッ化物形成の傾向を議論する。

口頭

Anion-exchange behavior of element 105, Db, in HF/HNO$$_{3}$$ media

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 秋山 和彦*; 菊永 英寿*; et al.

no journal, , 

タンデム加速器を用いて$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5${it n}$)反応により合成した105番元素$$^{262}$$Db(T$$_{1/2}$$=34s)の0.89M HF/0.3M HNO$$_{3}$$水溶液中における陰イオン交換挙動を迅速イオン交換装置を用いて調べた。周期表上で同族元素であるNb, Ta, 擬似同族元素Paの陰イオン交換挙動もHF/HNO$$_{3}$$水溶液系で詳細に調べた。それぞれの結果の比較からDbの挙動が本実験条件下でTaの挙動とは大きく異なり、NbやPaの挙動に比較的近いことがわかった。

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