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論文

Improved performance of wide bandwidth neutron-spin polarizer due to ferromagnetic interlayer exchange coupling

丸山 龍治; 山崎 大; 青木 裕之; 阿久津 和宏*; 花島 隆泰*; 宮田 登*; 曽山 和彦; Bigault, T.*; Saerbeck, T.*; Courtois, P.*

Journal of Applied Physics, 130(8), p.083904_1 - 083904_10, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Applied)

Ferromagnetic (FM) interlayer exchange coupling of ion-beam sputtered Fe/Ge multilayers was investigated by off-specular polarized neutron scattering measurements. We observed a monotonously growing correlation of magnetic moments in the out-of-plane direction with decreasing Ge thickness. The results of the Fe/Ge multilayers were used to invoke FM interlayer exchange coupling in a neutron polarizing supermirror in order to extend its bandwidth. Typically, the bandwidth is limited due to a Curie temperature close to room temperature of the thinnest Fe layers with less than 3 nm. We propose a modified layer sequence of the neutron polarizing supermirror, where the minimum Fe thickness was set to 3.5 nm whereas the Ge thickness was reduced. A performance test of the neutron polarizing supermirror showed that the FM interlayer exchange coupling contributed to the presence of the magnetization comparable to the bulk and resulted in a marked extension in the bandwidth.

論文

Spin glass behavior and magnetic boson peak in a structural glass of a magnetic ionic liquid

古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 松浦 直人*; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.12098_1 - 12098_8, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Multidisciplinary Sciences)

Glassy magnetic behavior has been observed in a wide range of crystalline magnetic materials called spin glass. Here, we report spin glass behavior in a structural glass of a magnetic ionic liquid, C4mimFeCl$$_{4}$$. Magnetization measurements demonstrate that an antiferromagnetic ordering occurs at $$T_{rm N}$$ = 2.3 K in the crystalline state, while a spin glass transition occurs at $$T_{rm SG}$$ = 0.4 K in the structural glass state. In addition, localized magnetic excitations were found in the spin glass state by inelastic neutron scattering, in contrast to spin-wave excitations in the ordered phase of the crystalline sample. The localized excitation was scaled by the Bose population factor below $$T_{rm SG}$$ and gradually disappeared above $$T_{rm SG}$$. This feature is highly reminiscent of boson peaks commonly observed in structural glasses. We suggest the "magnetic" boson peak to be one of the inherent dynamics of a spin glass state.

論文

Improvement in sputtering rate uniformity over large deposition area of large-scale ion beam sputtering system

丸山 龍治; 山崎 大; 阿久津 和宏*; 花島 隆泰*; 宮田 登*; 青木 裕之; 曽山 和彦

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011092_1 - 011092_6, 2021/03

中性子偏極スーパーミラーは、熱及び冷中性子ビームを偏極するための光学素子であり、実機への応用には高偏極率であるとともに必要な外部磁場を小さく抑えること、即ち偏極スーパーミラーを構成する磁気多層膜が磁気的にソフトであることが重要である。本発表では、J-PARC MLFの共用ビームラインBL17等を用いて得られた偏極スーパーミラーの高偏極率化、及び磁気多層膜の軟磁性化を目指しこれを構成する多層膜特有の磁気特性の解明に関する成果について議論する。

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 三浦 大輔*; 鳥飼 直也*

J-PARC 20-02, p.38 - 40, 2021/00

Neutron reflectivity (NR) is used to determine the nanostructure of surfaces and interfaces of thin film samples. NR has an ad-vantage over X-ray reflectivity for measuring deeply-buried interface of materials. However, it is difficult to determine the structure of complex multiple surface and interfaces of the thin film from a single reflectivity curve. To overcome the problem, we developed a new technique called spin-contrast-variation neutron reflectometry (SCV-NR), which utilizes the property that coherent polarized-neutron scattering length of a proton remarkably varies as a function of the proton polarization, PH, against the neutron polarization direction. As PH increases, the scattering length density (SLD) of each layer proportionally increases with the number density of protons, resulting in the variation of NR curves. The structure of multiple surface and interfaces of a thin film can be determined from the multiple curves.

論文

多層膜構造解析に向けたスピンコントラスト変調中性子反射率法の開発

熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*

波紋, 30(4), p.207 - 211, 2020/11

スピンコントラスト変調中性子小角散乱法が複合材料における散乱を成分ごとに切り分けてそれぞれの構造を決定したように、スピンコントラスト中性子反射率法では薄膜試料における反射を面ごとに識別してそれぞれの構造を決定できることが示された。

論文

Fine-structure analysis of perhydropolysilazane-derived nano layers in deep-buried condition using polarized neutron reflectometry

阿久津 和宏*; 吉良 弘*; 宮田 登*; 花島 隆泰*; 宮崎 司*; 笠井 聡*; 山崎 大; 曽山 和彦; 青木 裕之

Polymers (Internet), 12(10), p.2180_1 - 2180_10, 2020/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Polymer Science)

A large background scattering originating from the sample matrix is a major obstacle for fine-structure analysis of a nanometric layer buried in a bulk material. As polarization analysis can decrease undesired scattering in a neutron reflectivity (NR) profile, we performed NR experiments with polarization analysis on a polypropylene (PP)/perhydropolysilazane-derived SiO$$_{2}$$ (PDS)/Si substrate sample, having a deep-buried layer of SiO$$_{2}$$ to elucidate the fine structure of the nano-PDS layer. This method offers unique possibilities for increasing the amplitude of the Kiessig fringes in the higher scattering vector (Qz) region of the NR profiles in the sample by decreasing the undesired background scattering. Fitting and Fourier transform analysis results of the NR data indicated that the synthesized PDS layer remained between the PP plate and Si substrate with a thickness of approximately 109 ${AA}$;. Furthermore, the scattering length density of the PDS layer, obtained from the background subtracted data appeared to be more accurate than that obtained from the raw data. Although the density of the PDS layer was lower than that of natural SiO$$_{2}$$, the PDS thin layer had adequate mechanical strength to maintain a uniform PDS layer in the depth-direction under the deep-buried condition.

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry for the structural analysis of multilayer films

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*

Journal of Applied Crystallography, 52(5), p.1054 - 1060, 2019/10

AA2018-0116.pdf:0.86MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:21.27(Chemistry, Multidisciplinary)

スピンコントラスト変調中性子反射率法を用いて高分子膜の測定を行った。ポリスチレン薄膜の測定においては核偏極に従って変化する反射率曲線は全て同一の構造因子を用いて綺麗に再現することができた。本結果は、スピン拡散機構によって表面や界面を含めて試料が均一に偏極していることを示したものであり、本手法から構造因子を高い信頼性をもって得られることを担保する結果となった。また、ミクロ相分離したブロック共重合体の測定では、核偏極によって特定の界面構造が選択的に得ることができることを示した。

論文

Controlled deuterium labelling of imidazolium ionic liquids to probe the fine structure of the electrical double layer using neutron reflectometry

阿久津 和宏*; Cagnes, M.*; 田村 和久; 金谷 利治*; Darwish, T. A.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 21(32), p.17512 - 17516, 2019/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.79(Chemistry, Physical)

本研究で、イオン液体中で形成される電気二重層の構造を決定するための、重水素化技術と中性子反射測定を組み合わせた手法を確立した。そのために、本研究において、選択的に簡素かつ大量に重水素化する方法を開発した。

論文

Complexation properties and structural character of lanthanides complexes of $$O,N$$-hetero donor ligand BIZA

小林 徹; 阿久津 和宏*; 中瀬 正彦*; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Separation Science and Technology, 54(13), p.2077 - 2083, 2019/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.54(Chemistry, Multidisciplinary)

ランタノイドを効率よく分離できる分離剤の開発は、レアアースの精錬やリサイクル技術の確立に関連する重要なテーマである。アクチノイド化学研究グループでは、酸素と複素環窒素をドナー元素とするヘテロドナー型配位子をいくつか開発し、これらの配位子が特定のランタノイドと選択的に錯形成することを見出している。本論文では、窒素ドナーとしてベンズイミダゾール基を有する配位子($$N$$-methyl-$$N$$-phenyl-2-(1$$H$$-benzimidazol-2-yl)-pyridine-6-carboxamide)のランタノイドとの錯形成特性について、結晶構造解析による構造化学的な検討に基づいて議論する。

論文

Development of high-polarization Fe/Ge neutron polarizing supermirror; Possibility of fine-tuning of scattering length density in ion beam sputtering

丸山 龍治; 山崎 大; 阿久津 和宏*; 花島 隆泰*; 宮田 登*; 青木 裕之; 武田 全康; 曽山 和彦

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 888, p.70 - 78, 2018/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:45.99(Instruments & Instrumentation)

イオンビームスパッタ法で成膜されたFe/Si及びFe/Ge多層膜に対して、X線及び偏極中性子反射率、走査型透過電子顕微鏡と組み合わされたエネルギー分散型X線分光分析等のプローブによって層構造や局所元素分析を行った。その結果、Fe/Ge多層膜のGe層に含まれたスパッタリングガスであるArが含まれることにより、Ge層の散乱長密度が減少し、(-)スピンの中性子に対するFeとGeの散乱長密度のコントラストがほぼ消失し偏極中性子反射において高偏極率となることがわかった。Ge層に含まれるArは、成膜時においてAeがGeターゲットで後方散乱することに起因することが知られており、偏極スーパーミラーの高偏極率化に必要な(-)スピン中性子に対する散乱長密度コントラストを微調整する新たな手法となる可能性を示すものである。この結果を基に、Niの5倍の全反射臨界角をもつFe/Ge偏極スーパーミラーを成膜し偏極反射率測定を行った結果、(+)スピン中性子の反射率が0.70以上、偏極率はビームラインの偏極性能が正しく補正されている領域においては0.985以上という高い偏極率を達成した。

報告書

Deuterated Materials Enhancing Neutron Science for Structure Function Applications; 2017年10月19$$sim$$20日,いばらき量子ビーム研究センター

阿久津 和宏*; 安達 基泰*; 川北 至信

JAEA-Review 2018-002, 36 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2018-002.pdf:4.67MB

J-PARC MLFでは安定した大強度パルス中性子の供給が実施されており、現在までに数多くの中性子線を用いた先導的な研究、特に化学・生命の中性子研究においては中性子線が水素に敏感である性質を活用した研究が展開されている。特定の位置の水素又は有機分子の水素をその同位体である重水素でラベル化する手法は、部分選択的構造解析、水素の非干渉性散乱に由来するバックグラウンドの低減、従来では見えない構造を可視化するなど多くの利点があり、中性子研究を更に高度なものへと昇華する手法として重要な役割を担っている。そこで、わが国の中性子科学の発展に寄与することを目指して、2017年10月19日-20日に 国際ワークショップ「Deuterated Materials Enhancing Neutron Science for Structure Function Applications」がJ-PARC Workshopとして開催された。このワークショップでは、重水素ラベル化技術及びそれらを中性子科学研究に利用している国内外の研究者が一堂に会し、重水素化実験手法、最新の中性子科学研究成果及びその動向について多方面より議論した。本レポートは、オーガナイザーによるワークショップの報告である。

論文

A Novel microemulsion phase transition; Toward the elucidation of third-phase formation in spent nuclear fuel reprocessing

Mu, J.*; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 西辻 祥太郎*; Masters, A. J.*

Journal of Physical Chemistry B, 122(4), p.1439 - 1452, 2018/02

 被引用回数:23 パーセンタイル:73.37(Chemistry, Physical)

We present evidence that the transition between organic and third phases, which is an unusual transition between two isotropic, bi-continuous micro-emulsion phases. This system contains quaternary; water, n-dodecane, nitric acid, tributyl phosphate (TBP). This quaternary system has been shown to exhibit, under appropriate conditions, three coexisting phases: a light organic phase, an aqueous phase, and the so-called third phase. In this work, we focused on the coexistence of the light organic phase with the third phase using methods of molecular dynamics (MD) simulation and small-angle X-ray scattering (SAXS). Snapshots from the MD simulations as well as a cluster analysis of the organic and third phases revealed structures akin to bi-continuous micro-emulsion phases, with the polar species residing within a mesh, and with the surface of the mesh formed by amphiphilic TBP molecules. The non-polar n-dodecane molecules were observed in these snapshots to be outside this mesh. The only large-scale structural differences observed between the two phases were the dimensions of the mesh. Evidence for the correctness of these structures was provided by the results of SAXS studies, where the profiles obtained for both the organic and third phases agreed well with those calculated from simulation.

論文

Small-angle neutron scattering study of specific interaction and coordination structure formed by mono-acetyl-substituted dibenzo-20-crown-6-ether and cesium ions

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁*; 池田 隆司; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 成田 弘一*; 阿久津 和宏*; Heller, W. T.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(8), p.1205 - 1211, 2016/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

This study uses small-angle neutron scattering (SANS) to elucidate the coordination structure of the complex of mono-acetyl substituted dibenzo-20-crown-6-ether (ace-DB20C6) with Cs. SANS profiles obtained for the complex of ace-DB20C6 and Cs (ace-DB20C6/Cs) in deuterated dimethyl sulfoxide indicated that Cs coordination resulted in a more compact structure than the free ace-DB20C6. The data were fit well with SANS profiles calculated using Debye function for scattering on an absolute scattering intensity scale. For this theoretical calculation of the scattering profiles, the coordination structure proposed based on a density functional theory calculation. Consequently, we conclude that the SANS analysis experimentally supports the proposed coordination structure of ace-DB20C6/Cs and suggests the following: (1) the complex of ace-DB20C6 and Cs is formed with an ace-DB20C6/Cs molar ratio of 1/1; (2) the two benzene rings of ace-DB20C6 fold around Cs above the center of the crown ether ring of ace-DB20C6.

論文

Comparative molecular dynamics study on tri-$$n$$-butyl phosphate in organic and aqueous environments and its relevance to nuclear extraction processes

Mu, J.*; 元川 竜平; Williams, C. D.*; 阿久津 和宏*; 西辻 祥太郎*; Masters, A. J.*

Journal of Physical Chemistry B, 120(23), p.5183 - 5193, 2016/06

 被引用回数:21 パーセンタイル:62.48(Chemistry, Physical)

A refined model for tri-$$n$$-butyl phosphate (TBP), which uses a new set of partial charges generated from our ab initio density functional theory calculations, has been proposed in this study. Molecular dynamics simulations are conducted to determine the thermodynamic properties, transport properties, and the microscopic structures of liquid TBP, TBP/water mixtures, and TBP/$$n$$-alkane mixtures. These results are compared with those obtained from four other TBP models, previously described in the literature. We conclude that our refined TBP model appears to be the only TBP model from this set that, with reasonable accuracy, can simultaneously predict the properties of TBP in bulk TBP, in organic diluents, and in aqueous solution. This new TBP model is thus appropriate for the simulation of liquid-liquid extraction systems in the nuclear extraction process, where one needs to simultaneously model TBP in both aqueous and organic phases. It is also promising for the investigation of the microscopic structure of the organic phase in these processes and for the characterization of third-phase formation, where TBP again interacts simultaneously with both polar and nonpolar molecules. Because the proposed TBP model uses OPLS-2005 Lennard-Jones parameters, it may be used with confidence to model mixtures of TBP with other species whose parameters are given by the OPLS-2005 force field.

論文

J-PARCにおけるパルス中性子ビームの利用と展望,3; 高圧の科学と表面・界面の構造解析

服部 高典; 阿久津 和宏*; 鈴木 淳市*

ぶんせき, 2015(2), p.58 - 64, 2015/02

J-PARCのMLFでは、現在、18本の中性子ビームラインに実験装置が設置され、世界最高強度のパルス中性子ビームを用いた物質科学、生命科学、材料科学、素粒子科学、原子核科学等の学術研究や産業利用が行われている。本稿では、超高圧中性子回折装置「PLANET」および試料垂直型偏極中性子反射率計「写楽」の特徴に触れながら高圧の科学と表面・界面の構造解析について説明する。

論文

J-PARCにおけるパルス中性子ビームの利用と展望,1; 中性子ビームの特徴と結晶構造解析

阿久津 和宏*; 大原 高志

ぶんせき, 2014(11), p.617 - 621, 2014/11

J-PARCのMLFでは現在18本の中性子ビームラインに実験装置が設置され、世界最高強度のパルス中性子ビームを用いた学術研究や産業利用が行われている。本稿では、J-PARCおよびMLFの中性子実験施設の概要、中性子の特徴を紹介するとともに、中性子実験装置の一つである単結晶回折計「千手」の特徴に触れながら中性子結晶構造解析について説明する。

論文

Extraction and complexation studies of N-methyl-N-phenyl-2-(1H-benzimidazol-2-yl)pyridine-6-carboxamide with trivalent lanthanide

阿久津 和宏*; 鈴木 伸一; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 矢板 毅

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 20, p.105 - 114, 2013/00

The extractability and complexation properties of trivalent lanthanides with N-methyl-N-phenyl-2-(1H-benzimidazol-2-yl)pyridine-6-carboxamide (MePhBIZA) were investigated. The MePhBIZA, containing two aza-aromatic donors and an oxygen donor in the molecule, was designed with regard to 2-(2-pyridyl)benzimidazole (Biz) and newly synthesized as an extractant for trivalent lanthanides, Ln$$^{3+}$$, and actinides, An$$^{3+}$$. The MePhBIZA exhibited satisfactory extractability of Eu$$^{3+}$$ even under acidic conditions. A speciation diagram, based on the formation constants determined by spectroscopic titration experiments, indicated that the MePhBIZA formed complexes with Eu$$^{3+}$$ in acidic solution. These results showed that the addition of the amide group promotes ligand coordination with Eu$$^{3+}$$ over the competing protonation reaction in relatively acidic solution in comparison with Biz.

論文

Effect of the introduction of amide oxygen into 1,10-phenanthroline on the extraction and complexation of trivalent lanthanide in acidic condition

小林 徹; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 岡本 芳浩; 阿久津 和宏*; 仲野 義晴*; 藤井 有起*

Separation Science and Technology, 45(16), p.2431 - 2436, 2010/11

 被引用回数:30 パーセンタイル:71.06(Chemistry, Multidisciplinary)

The extractability and complexation properties of lanthanides with $$N$$-alkyl-$$N$$-phenyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide were investigated. These ligands, which contain two aza-aromatic donors and an oxygen donor in a molecule, are newly developed extractants for actinides and lanthanides. $$N$$-Octyl-$$N$$-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide exhibited high extractability of Eu$$^{3+}$$ even under acidic conditions. In addition, strong complexation in acidic media was confirmed by spectroscopic titration experiments. Investigation of the complexation equilibrium revealed that the presence of an oxygen donor promotes ligand coordination with lanthanides over the competing protonation reaction in acidic solution.

報告書

分子動力学法による3価希土類元素塩化物のアルカリ塩化物融体中の混合挙動

沼倉 正彦; 矢板 毅; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 小林 徹*; 阿久津 和宏; Madden, P. A.*; 岡本 芳浩

JAEA-Research 2009-003, 26 Pages, 2009/04

JAEA-Research-2009-003.pdf:4.29MB

分子動力学法(MD)計算を利用し、LiCl-KCl共晶塩と3価希土類元素塩化物であるTbCl$$_3$$を用い、その混合挙動について調べた。また、Tb$$^{3+}$$は希土類元素の中ではそのイオン半径が中間的な元素であることから、イオン半径の違いによる構造への影響を理解するため、Tb$$^{3+}$$よりもイオン半径の大きいLa$$^{3+}$$、小さいY$$^{3+}$$を比較対象として用いた。単独塩融体では陽イオンのイオン半径の違いにより配位数が異なるが、LiCl-KCl共晶塩を混合させると、イオン半径の大きさに関係なく安定な6配位八面体構造に近づく傾向があることがわかった。さらに、LiCl及びKClによる混合効果について検討した結果、それらに違いがあることが明らかとなった。

報告書

高温工学試験研究炉における1次上部遮へい体用材料中の水分量検討

角田 淳弥; 沢 和弘; 茂木 春義; 板橋 秀治; 北見 俊幸; 圷 陽一; 渕田 安浩*; 川口 徹*; 守屋 正裕*

JAERI-Research 99-054, p.41 - 0, 1999/09

JAERI-Research-99-054.pdf:1.19MB

高温工学試験研究炉の1次上部遮へい体は、鉄枠中に遮へい体であるコンクリート(グラウト)を封入したものである。1次上部遮へい体の主な機能は、燃料取扱フロア、スタンドパイプ室の線量当量率が遮へい区分の制限値を満足するように炉心からの中性子及び$$gamma$$線を減衰させることである。温度が上昇した場合に特に重要になるもののひとつに、中性子遮へいに大きな影響を与えるコンクリート中の水の含有量(含水量)がある。そこでコンクリート温度と含水量の関係を把握するために、炉外試験を行った。本試験結果に基づき、コンクリートからの水の散逸挙動のモデルを作成した。そのモデルを1次上部遮へい体に適用した結果、1次上部遮へい体の温度が110$$^{circ}C$$以下であれば、遮へい評価に用いている含水量が保持されるという結論を得た。

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