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論文

Evolution of the reaction and alteration of granite with Ordinary Portland cement leachates; Sequential flow experiments and reactive transport modelling

Bateman, K.*; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 12(7), p.883_1 - 883_20, 2022/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Geochemistry & Geophysics)

The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH $$>$$ 12.5; this fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid, and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository, altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction, as well as the formation and persistence of secondary mineral phases within a granite, comparing data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modelling. The reaction of the granite with the cement leachates resulted in small changes in pH and the precipitation of calcium aluminum silicate hydrate (C-(A-)S-H) phases of varying compositions, of greatest abundance with the Ca-rich fluid. As the system evolved, secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved, partly replaced by zeolites. This general sequence was successfully simulated using reactive transport modelling.

論文

Evolution of the reaction and alteration of mudstone with ordinary Portland cement leachates; Sequential flow experiments and reactive-transport modelling

Bateman, K.; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 11(9), p.1026_1 - 1026_23, 2021/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.36(Geochemistry & Geophysics)

The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH $$>$$ 12.5. This fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction; the formation and persistence of secondary mineral phases within an argillaceous mudstone, comparing both data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modeling. The reaction of the mudstone with the cement leachates resulted in small changes in pH but the precipitation of calcium aluminium silicate hydrate (C-A-S-H) phases of varying compositions. With the change to the groundwater secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved being replaced by secondary carbonates. This general sequence was successfully simulated by the reactive transport model simulations.

論文

Reaction and alteration of mudstone with Ordinary Portland Cement and Low Alkali Cement pore fluids

Bateman, K.; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 11(6), p.588_1 - 588_19, 2021/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.1(Geochemistry & Geophysics)

The alkaline fluid arising from the cement-based materials will react with host rock to form a chemically disturbed zone around the geological disposal repository. To understand how these conditions may evolve, a series of batch and flow experiments were conducted with Horonobe mudstone and fluids representative of the alkaline leachates expected from both Ordinary Portland Cement (OPC) and Low Alkali Cement (LAC) leachates. The impact of the LAC was more limited, compared to the OPC leachates. Ion exchange reactions had an impact initially but thereafter the reaction was dominated by primary mineral dissolution, and in the case of OPC leachates precipitation of secondary C-S-H phases. The flow experiments revealed that precipitation of the secondary phases was restricted to close to the initial contact zone of the fluids and mudstone. The experimental results demonstrate that a combination of both batch and flow-through experiments can provide the insights required for the understanding of the key geochemical interactions and the impact of transport, allowing the spatial as well as temporal evolution of the alkaline leachate / mudstone system to be determined.

論文

Optimization for SEU/SET immunity on 0.15 $$mu$$m fully depleted CMOS/SOI digital logic devices

槇原 亜紀子*; 浅井 弘彰*; 土屋 義久*; 天野 幸男*; 緑川 正彦*; 新藤 浩之*; 久保山 智司*; 小野田 忍; 平尾 敏雄; 中嶋 康人*; et al.

Proceedings of 7th International Workshop on Radiation Effects on Semiconductor Devices for Space Application (RASEDA-7), p.95 - 98, 2006/10

RHBD(Radiation Hardness by Design)技術を用いてSEU(Single Event Upset)/SET(Single Event Transient)対策ロジックセルを、沖電気の完全空乏型0.15$$mu$$m CMOS/SOI民生プロセスを用いて設計し、製造したサンプルデバイスの放射線評価を実施した。SETフリーインバータと呼ばれるSET対策付きインバータ構造を有するロジックセルは、非常に優れたSET耐性を示すが、面積・動作スピード・消費電力のペナルティも大きいため、本研究では、最低限の耐性を維持しつつペナルティを低減するための設計の最適化をMixedモードのTCAD(Technology Computer Aided Design)シミュレータを用いて行った。その結果、LET(Linear Energy Transfar)が64MeV/(mg/cm$$^2$$)までは、本研究により最適化されたロジックセルが宇宙用として有用であることを示した。

論文

Field emission-type scanning electron microscope for examination of irradiated fuels

安田 良; 三田 尚亮; 西野 泰治; 仲田 祐仁; 野沢 幸男; 原田 克也; 串田 輝雄; 天野 英俊

Nuclear Technology, 151(3), p.341 - 345, 2005/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

照射済燃料・材料の表面微細組織観察をするために原研・燃料試験施設に設置した。FE-SEMは、オペレーターの安全を確保するために、遮へい容器に据え付けられた。その遮へい容器には遠隔操作を円滑に進めるためのマニプレータ等の機器が取り付けられている。また、放射線の影響を低減させるためのコリメータを取り付けたEDSも、観察領域の組成分析をするために設置された。設置後、性能確認のために、金蒸着膜,水素処理したジルカロイ被覆管を観察試験した。その結果、良好な画像が取得できたことから、改造・設置後も所期性能を保っていることを確認した。

報告書

遠隔操作式高分解能走査型電子顕微鏡の開発

安田 良; 西野 泰治; 三田 尚亮; 仲田 祐仁; 原田 克也; 野沢 幸男; 天野 英俊

JAERI-Tech 2002-081, 34 Pages, 2002/10

JAERI-Tech-2002-081.pdf:11.76MB

発電コストの効率化及び廃棄物の低減を目的として軽水炉燃料の高燃焼度化が計画されているが、高燃焼度化に伴う燃料挙動の変化に関する情報が、燃料の安全評価上必要とされている。燃料を高燃焼度化した場合、燃料ペレット及びジルカロイ被覆管にリム組織,水素化物などさまざまな微細組織が形成され、燃料の燃焼挙動に影響を及ぼすことが懸念されている。これらの微細組織の形成機構を検討するために、燃料・材料の表面微細組織の形状,寸法及び組成に関する知見が重要となる。日本原子力研究所ホット試験室では、微細組織の観察に有効である高分解能走査型電子顕微鏡を燃料試験施設に開発・整備した。本装置は、高放射性物質を試料として使用するため、遠隔操作式であり、遮へい能力,耐震性及び負圧維持を十分に担保した遮へい体並びにマニプレータ等の付属機器を設置し、安全性及び操作性を考慮した構造とした。また、組成分析するために可変型コリメータなどを組み込んだ高放射性試料対応エネルギー分散型検出器(EDS)を設置した。ジルカロイ水素吸収管及び酸化膜形成管を用いた特性試験を行った結果、高倍率10,000~30,000倍でも鮮明な撮影が可能であり、所期性能が維持されていることを確認した。

報告書

評価済高エネルギー核データのための実験データの現状及び信頼性評価手法に関する検討; シグマ研究委員会「JENDEL高エネルギー核データファイル積分テストに関するタスクフォース」報告

大山 幸夫; 馬場 護*; 渡辺 幸信*; 河野 俊彦*; 沼尻 正晴*; 植木 絋太郎*; 小田野 直光*; 山野 直樹*; 小迫 和明*; 林 克己*; et al.

JAERI-Review 98-020, 130 Pages, 1998/11

JAERI-Review-98-020.pdf:6.4MB

シグマ委員会では近年の加速器利用の進展に伴い、基礎研究、放射性廃棄物の消滅処理研究、核融合炉材料研究、医学診断・治療研究など多岐に渡る分野において共通の基礎データである中高エネルギー領域核データの整備を目的として、JENDL High Energy File(JENDL-HE)の整備作業を実施してきた。一方、そのデータレビュー及び積分テスト手法が未確立であり、JENDL-HEの利用を促すためにも積分的検証が必須である。このため、シグマ委員会ではJENDL-HEに関する積分評価のためのタスクフォースを設置し、問題点の現状を調査・検討し、今後のシグマ委員会における中高エネルギー核データ評価及び整備に対する指針を得ることを目的として調査活動を実施した。本報告書は本タスクフォースの調査検討結果をまとめたものであり、シグマ委員会に対する報告を行うものである。

論文

Production and verification of the MCNP cross section library FSXLIB-J3R2 based on JENDL-3.2

小迫 和明*; 山野 直樹*; 前川 藤夫; 大山 幸夫

Proc., 1996 Topical Meeting on Radiation Protection and Shielding, 1, p.1088 - 1095, 1996/00

JENDL-3.2に基づくMCNP用連続エネルギー断面積ライブラリFSXLIB-J3R2を、修正を加えた断面積処理コードNJOYを使って作成した。FSXLIB-J3R2ライブラリはJENDL-3.2に与えられている全340核種の断面積を300Kの温度で処理したデータが収納されている。本ライブラリの妥当性を示すために元のJENDL-3.2のデータとの比較、及びいくつかのベンチマーク実験の解析を行った結果、その妥当性が実証された。

報告書

Benchmark problems for intermediate and high energy accelerator shielding

中島 宏; 坂本 幸夫; 田中 俊一; 長谷川 明; 深堀 智生; 西田 雄彦; 笹本 宣雄; 田中 進; 中村 尚司*; 秦 和夫*; et al.

JAERI-Data/Code 94-012, 90 Pages, 1994/09

JAERI-Data-Code-94-012.pdf:2.26MB

中高エネルギー領域の加速器遮蔽のための計算・モデル及び核データの評価を目的として、炉物理委員会・遮蔽専門部会において、6種類のベンチマーク問題が選択された。このベンチマーク問題には、陽子、$$alpha$$粒子及び電子による厚いターゲットからの中性子収量に関する3種類のデータと陽子による2次中性子及び光子に関する3種類の遮蔽実験データが収録されている。また、解析のために、500MeVまでの中性子と300MeVまでの光子に対して、中性子反応断面積及び光核反応中性子生成断面積も収録されている。

口頭

完全空乏型0.15$$mu$$m CMOS/SOIプロセスデバイスへの放射線対策の最適化

槇原 亜紀子*; 浅井 弘彰*; 土屋 義久*; 天野 幸男*; 緑川 正彦*; 新藤 浩之*; 久保山 智司*; 小野田 忍; 平尾 敏雄; 中嶋 康人*; et al.

no journal, , 

RHBD(Radiation Hardness by Design)技術を用いてSEU(Single Event Upset)/SET(Single Event Transient)対策ロジックセルを、沖電気の完全空乏型0.15$$mu$$mCMOS/SOI民生プロセスを用いて設計し、製造したサンプルデバイスの放射線評価を実施した。SETフリーインバータと呼ばれるSET対策付きインバータ構造を有するロジックセルは、非常に優れたSET耐性を示すが、面積・動作スピード・消費電力のペナルティも大きいため、本研究では、最低限の耐性を維持しつつペナルティを低減するための設計の最適化を行った。その結果、論理セルのみにRHBD手法を用いることで十分な放射線耐性を維持できることを明らかにした。

口頭

Half-life measurements of neutron-deficient isotopes using laser Compton scattering $$gamma$$-rays at NewSUBARU

早川 岳人; 静間 俊行; 宮本 修治*; 天野 将*; 堀川 賢*; 林 由紀雄; 川瀬 啓悟; 神門 正城; 菊澤 信宏; 千葉 敏; et al.

no journal, , 

ニュースバルでは現在MeVエネルギー領域のレーザーコンプトン散乱$$gamma$$線源が稼動している。レーザーと電子の散乱によって準単色な$$gamma$$線が生成される。17MeVのレーザーコンプトン$$gamma$$線を原子核に照射すると相互作用を起こし、中性子が放出され原子核は軽い同位体に変換される。生成された軽い同位体はアイソマーやベータ崩壊する基底状態を有している場合がある。このような原子核の半減期測定を行った。Re-184の基底状態の半減期測定では過去のデータより7%短い半減期が、Ho-164のアイソマーの半減期測定では過去のデータより3%短い結果が得られた。これらの結果は、レーザーコンプトン$$gamma$$線によって選択的に生成した不安体同位体の半減期測定法を有効であることを示す。

口頭

Study of complex magnetic structures in frustrated magnets by means of polarized neutrons

加倉井 和久; 脇本 秀一; 松田 雅昌*; 石渡 晋太郎*; 奥山 大輔*; 田口 康二郎*; 十倉 好紀*; 西 正和*; 中島 多朗*; 満田 節生*; et al.

no journal, , 

In studying modern functional materials, one is often confronted with complex spin configurations, for example, non-collinear, incommensurate magnetic structure such as helimagnetic structure as a result of frustrated magnetic interactions. Since the giant functional responses in these materials are direct consequences of these complicated magnetic structures, the detailed knowledge of the structure is mandatory to understand the essence of the magnetic functional materials. In this presentation some recent results on complex magnetic materials such as frustrated and multiferroic systems are reported, where the polarized neutron investigations provided important insight into the complex behavior of these functional materials.

口頭

An Analogue study for heavy metal adsorption onto biofilm in the deep subsurface environment of the Horonobe area, Hokkaido, Japan

天野 由記; 伊勢 孝太郎; 伊藤 剛志; 根本 一昭; 舘 幸男

no journal, , 

本研究では、幌延の地下施設内に形成されているバイオフィルムを対象として、その地球化学的、微生物学的特性研究を行った。バイオフィルム試料は、原位置の地球化学条件下において自然に形成されているものを用い、それらの重金属収着特性について評価を行った。その結果、バイオフィルム中には様々な重金属元素が高濃度で濃集しており、その元素濃度は地下水中のそれぞれの元素濃度と相関関係を示さなかったことから、バイオフィルムを構成している微生物の代謝活性の違いにより選択的に重金属元素を濃集していることが示唆された。バイオフィルム中の微生物群集組成について遺伝子解析を行った結果、Nitrospirae門、Candidate phylumとして知られているJS1やSM1、Proteobacteria門が優占することが示された。これらの微生物群集の代謝活性と重金属の収着特性に関するメカニズムについて今後評価を進めていく必要がある。

口頭

Use of natural analogues to develop and test models of radionuclide release and transport in uplift / erosion scenarios

Klein, L.*; Hardie, S.*; McKinley, I.*; 舘 幸男; 柴田 雅博; 天野 由記; 高瀬 博康*

no journal, , 

地層処分の安全評価において、隆起・侵食は重要な変動シナリオとして考慮され、日本の地質環境の場合、隆起の影響は起こりうる処分場の状態変遷の一部として考慮する必要がある。最初の検討として、主要核種の溶解度や収着の変化を考慮して、単純な隆起・侵食シナリオが評価された。ここで重要な課題となるのは、岩盤力学, 水理地質学, 生物地球化学的な変化が、人工バリアと岩盤中の放射性核種の移行に及ぼす影響を定量評価するためのモデルと関連データベースを開発することである。これらのプロセスの調査検討において、室内実験には大きな不確実性を伴うため、ナチュラルアナログが重要な役割を果たす。本報告では、安全評価上考慮すべき主要なプロセスと可能性のあるアナログ研究について、既存の知見の活用と新たなプロジェクトの可能性の両方の観点から抽出と議論を行う。

口頭

Microbial populations stimulated by lanthanoids in groundwater of Pliocene diatomaceous mudstone of northernmost Japan

天野 由記; 遠藤 貴志; 根本 一昭; 舘 幸男

no journal, , 

本研究では、天然環境においてアクチノイドのアナログ元素となるランタノイドに活性化される微生物群集に関する調査を行った。幌延深地層研究センター地下施設内に掘削されたボーリング孔から地下水を採取し、地下水中に存在する微生物を嫌気条件下でランタノイドとともに培養した。培養試験中、添加したランタノイド元素, 鉄, 硫黄の濃度を吸光光度法およびICP-MSを用いて測定するとともに、微生物群集組成について次世代シーケンサーを用いた解析を行った。その結果、初期の地下水と培養後の地下水中の微生物群集組成は異なることが示され、培養前の地下水はFirmicutes, Proteobacteria,およびChloroflexi等が優占する多様な微生物群で構成されていたのに対し、ランタノイド添加後の地下水は、金属還元能力を有することで知られているChlostridium, GeorgfuchsiaもしくはRodobacter spp.に近縁な種が増殖していることが明らかになった。これらの結果は、高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて、微生物とアクチノイドの相互作用が起こる可能性を示唆している。

口頭

北海道幌延地域に分布する深部地下水を用いたコロイドの元素収着特性評価

遠藤 貴志; 天野 由記; 根本 一昭; 伊藤 剛志; 舘 幸男

no journal, , 

地下環境における微生物コロイドの核種移行影響評価技術開発を目的として、北海道幌延町において地下水を採取し、地下水中の全コロイドおよび微生物コロイド密度に関するデータを取得した。また、嫌気的条件下にて希土類元素の収着試験を行い、全コロイドに対する元素の収着特性を評価するとともに、微生物と元素の相互作用について考察した。

口頭

Reaction and alteration of mudstone with cement pore fluids

Bateman, K.; 天野 由記; 舘 幸男

no journal, , 

The construction of a repository for the geological disposal of nuclear waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater in the case of Ordinary Portland cement (OPC). The alkaline fluid will migrate and react with the host rock, affecting the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. This study focused on the alteration due to OPC-type leachates on mudstone, a potential candidate host rock in Japan. A series of batch (to provide long-term equilibrium data) and flow experiments (to provide spatial and temporal data) were conducted inside a Nitrogen gas atmosphere glove box, with Horonobe mudstone, and simplified OPC leachates. Fluid analysis was by Inductively Coupled Plasma (ICP) and Ion Chromatography (IC), and determination of pH, and Eh. Solids were examined by scanning electron microscopy (SEM). In summary, the reaction of the mudstone with OPC type fluids demonstrated that long term, the chemical buffering capacity leading to a reduction in the pH of the leached fluid and the precipitation of CSH phases. This is consistent with previous similar studies, though this study suggests that the presence of pyrite in the Horonobe mudstone could result in an acidic pulse could precede the alkaline fluid in this host rock.

口頭

In situ interactions of concretes with mudstones from Horonobe URL

安楽 総太郎; 佐藤 久夫*; Walker, C.*; 天野 由記; 櫻井 彰孝; 中山 雅; 舘 幸男

no journal, , 

High content Fly ash Silica fume Cement (HFSC) has been developed as an alternative to ordinary Portland cement (OPC) to minimize the adverse effects caused by the formation of a hyperalkaline plume. In situ experiments were conducted at the Horonobe underground research laboratory (Hokkaido, Japan) where HFSC and OPC concretes were aged for 5.5 to 9.5 years in mudstones. Samples of the concrete/mudstone interface were then collected and characterized by EPMA, SEM and micro-XRD to evaluate the mineralogical changes. Similar mineralogical changes were observed across the concrete/mudstone interface for both HFSC and OPC experiments, and were associated with Ca depletion from the concretes and Ca diffusion into the mudstone. Ca depletion from HFSC and OPC was driven by the dissolution of C-A-S-H gel and portlandite, respectively. The higher solubility of portlandite led to greater Ca depletion and the mineralogical changes being more pronounced in the case of the OPC experiment. A crust of calcite formed at the concrete/mudstone interface by the reaction of Ca with the Na-HCO$$_{3}$$ dominant mudstone porewater. Ca diffusion into the mudstone caused the precipitation of secondary C-A-S-H minerals with compositions equivalent to the zeolite minerals clinoptilolite and/or phillipsite. Although the mineralogical changes were similar, they were more pronounced in the OPC experiment. HFSC is therefore considered a better alternative to OPC to minimize the adverse effects caused by the formation of a hyperalkaline plume.

口頭

北海道幌延地域における堆積岩中のセレンの存在形態

出井 俊太郎; 宮川 和也; 笹本 広; 舘 幸男; 天野 由記; Francisco, P. C. M.; 杉浦 佑樹; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全性評価において、セレン($$^{79}$$Se;半減期: 300kyr)は人工バリアや天然バリアである岩盤に収着されにくいと考えられる。一方で、セレンは鉄水酸化物に収着することが室内試験より報告されている。本研究では、深部地下環境におけるセレンの長期的な収着挙動を理解するために、北海道幌延地域の堆積岩を対象にセレンの化学形態分析を実施した。堆積岩中のセレンの化学形態について、逐次抽出試験およびXAFS分析を実施した結果、セレンは-I価または0価の還元的な形態で堆積岩中に存在することが明らかになった。$$mu$$XRF分析より、セレンはパイライトに濃集していることが示唆された。セレンはパイライト中の硫黄と置換し、固体中に取り込まれることが報告されており、同様の形態で初期続成作用時からセレンが長期間保持されている可能性が考えられる。今後、堆積岩中のパイライトへのセレン収着メカニズムを明らかにする予定である。

口頭

Evolution of the reaction and alteration of mudstone with cement leachate; Flow experiments and reactive-transport modelling

Bateman, K.; 天野 由記; 舘 幸男

no journal, , 

The use of cement for geological disposal repository will result in the development of a highly alkaline porewater, pH $$>$$ 12.5 in the case of Ordinary Portland cement (OPC). The fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the migrating fluid will evolve over time, initially being high in Na and K, evolving to a Ca rich fluid and finally returning to the groundwater composition. This evolving fluid chemistry will affect the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties of the host rock. This study focused on the alteration due to OPC-type leachates on mudstone from the Horonobe URL, Hokkaido, Japan, by coupling the sequential flow tests and the reactive transport modelling. The reaction of the mudstone with the successive OPC leachates demonstrated its chemical buffering capacity, leading to a reduction in pH, the dissolution of primary minerals with Ca and Si concentrations being controlled by C-S-H phase precipitation. However, when the fluid returns to the natural background groundwater composition the C-S-H phases re-dissolve, which would potentially release any sorbed radionuclides. The experimental data was used to validate a reactive transport model generating increased confidence in its predictive capabilities.

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