Evolution of the reaction and alteration of granite with Ordinary Portland cement leachates; Sequential flow experiments and reactive transport modelling

Bateman, K.*; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 12(7), p.883_1 - 883_20, 2022/07

https://doi.org/10.3390/min12070883

The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH 12.5; this fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid, and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository, altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction, as well as the formation and persistence of secondary mineral phases within a granite, comparing data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modelling. The reaction of the granite with the cement leachates resulted in small changes in pH and the precipitation of calcium aluminum silicate hydrate (C-(A-)S-H) phases of varying compositions, of greatest abundance with the Ca-rich fluid. As the system evolved, secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved, partly replaced by zeolites. This general sequence was successfully simulated using reactive transport modelling.

Reaction and alteration of mudstone with Ordinary Portland Cement and Low Alkali Cement pore fluids

Bateman, K.; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 11(6), p.588_1 - 588_19, 2021/06

https://doi.org/10.3390/min11060588

The alkaline fluid arising from the cement-based materials will react with host rock to form a chemically disturbed zone around the geological disposal repository. To understand how these conditions may evolve, a series of batch and flow experiments were conducted with Horonobe mudstone and fluids representative of the alkaline leachates expected from both Ordinary Portland Cement (OPC) and Low Alkali Cement (LAC) leachates. The impact of the LAC was more limited, compared to the OPC leachates. Ion exchange reactions had an impact initially but thereafter the reaction was dominated by primary mineral dissolution, and in the case of OPC leachates precipitation of secondary C-S-H phases. The flow experiments revealed that precipitation of the secondary phases was restricted to close to the initial contact zone of the fluids and mudstone. The experimental results demonstrate that a combination of both batch and flow-through experiments can provide the insights required for the understanding of the key geochemical interactions and the impact of transport, allowing the spatial as well as temporal evolution of the alkaline leachate / mudstone system to be determined.

Field emission-type scanning electron microscope for examination of irradiated fuels

安田 良; 三田 尚亮; 西野 泰治; 仲田 祐仁; 野沢 幸男; 原田 克也; 串田 輝雄; 天野 英俊

Nuclear Technology, 151(3), p.341 - 345, 2005/09

https://doi.org/10.13182/NT05-A3656

照射済燃料・材料の表面微細組織観察をするために原研・燃料試験施設に設置した。FE-SEMは、オペレーターの安全を確保するために、遮へい容器に据え付けられた。その遮へい容器には遠隔操作を円滑に進めるためのマニプレータ等の機器が取り付けられている。また、放射線の影響を低減させるためのコリメータを取り付けたEDSも、観察領域の組成分析をするために設置された。設置後、性能確認のために、金蒸着膜,水素処理したジルカロイ被覆管を観察試験した。その結果、良好な画像が取得できたことから、改造・設置後も所期性能を保っていることを確認した。

評価済高エネルギー核データのための実験データの現状及び信頼性評価手法に関する検討; シグマ研究委員会「JENDL高エネルギー核データファイル積分テストに関するタスクフォース」報告

大山 幸夫; 馬場 護*; 渡辺 幸信*; 河野 俊彦*; 沼尻 正晴*; 植木 絋太郎*; 小田野 直光*; 山野 直樹*; 小迫 和明*; 林 克己*; et al.

JAERI-Review 98-020, 130 Pages, 1998/11

JAERI-Review-98-020.pdf:6.4MB

シグマ委員会では近年の加速器利用の進展に伴い、基礎研究、放射性廃棄物の消滅処理研究、核融合炉材料研究、医学診断・治療研究など多岐に渡る分野において共通の基礎データである中高エネルギー領域核データの整備を目的として、JENDL High Energy File(JENDL-HE)の整備作業を実施してきた。一方、そのデータレビュー及び積分テスト手法が未確立であり、JENDL-HEの利用を促すためにも積分的検証が必須である。このため、シグマ委員会ではJENDL-HEに関する積分評価のためのタスクフォースを設置し、問題点の現状を調査・検討し、今後のシグマ委員会における中高エネルギー核データ評価及び整備に対する指針を得ることを目的として調査活動を実施した。本報告書は本タスクフォースの調査検討結果をまとめたものであり、シグマ委員会に対する報告を行うものである。

Benchmark problems for intermediate and high energy accelerator shielding

中島 宏; 坂本 幸夫; 田中 俊一; 長谷川 明; 深堀 智生; 西田 雄彦; 笹本 宣雄; 田中 進; 中村 尚司*; 秦 和夫*; et al.

JAERI-Data/Code 94-012, 90 Pages, 1994/09

JAERI-Data-Code-94-012.pdf:2.26MB

中高エネルギー領域の加速器遮蔽のための計算・モデル及び核データの評価を目的として、炉物理委員会・遮蔽専門部会において、6種類のベンチマーク問題が選択された。このベンチマーク問題には、陽子、粒子及び電子による厚いターゲットからの中性子収量に関する3種類のデータと陽子による2次中性子及び光子に関する3種類の遮蔽実験データが収録されている。また、解析のために、500MeVまでの中性子と300MeVまでの光子に対して、中性子反応断面積及び光核反応中性子生成断面積も収録されている。

Retention mechanisms of uranium in calcite veins from deep subsurface sedimentary formations of the Horonobe area, Hokkaido, Japan

出井 俊太郎; 杉浦 佑樹; 天野 由記; Francisco, P. C. M.; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、Uは炭酸イオンと溶存錯体を形成するため、安全評価上重要な放射性核種の一つと考えられている。堆積岩では、カルサイトが二次鉱物として析出すると考えられており、放射性核種がカルサイトの結晶構造に取り込まれることで、放射性核種の移行が遅延する可能性がある。室内試験においてUがカルサイトに取り込まれることが多くの研究で報告されているが、天然試料のカルサイト中のUの分布や化学種の同定は共存元素の干渉により困難である。本研究では、天然のカルサイト中のUの分布と化学形を同定するために、深部堆積岩試料を対象にしたマイクロX線分析を行った。

Study of complex magnetic structures in frustrated magnets by means of polarized neutrons

加倉井 和久; 脇本 秀一; 松田 雅昌*; 石渡 晋太郎*; 奥山 大輔*; 田口 康二郎*; 十倉 好紀*; 西 正和*; 中島 多朗*; 満田 節生*; et al.

no journal, , 

In studying modern functional materials, one is often confronted with complex spin configurations, for example, non-collinear, incommensurate magnetic structure such as helimagnetic structure as a result of frustrated magnetic interactions. Since the giant functional responses in these materials are direct consequences of these complicated magnetic structures, the detailed knowledge of the structure is mandatory to understand the essence of the magnetic functional materials. In this presentation some recent results on complex magnetic materials such as frustrated and multiferroic systems are reported, where the polarized neutron investigations provided important insight into the complex behavior of these functional materials.

Evolution of the reaction and alteration of mudstone with cement leachate; Flow experiments and reactive-transport modelling

Bateman, K.; 天野 由記; 舘 幸男

no journal, , 

The use of cement for geological disposal repository will result in the development of a highly alkaline porewater, pH 12.5 in the case of Ordinary Portland cement (OPC). The fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the migrating fluid will evolve over time, initially being high in Na and K, evolving to a Ca rich fluid and finally returning to the groundwater composition. This evolving fluid chemistry will affect the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties of the host rock. This study focused on the alteration due to OPC-type leachates on mudstone from the Horonobe URL, Hokkaido, Japan, by coupling the sequential flow tests and the reactive transport modelling. The reaction of the mudstone with the successive OPC leachates demonstrated its chemical buffering capacity, leading to a reduction in pH, the dissolution of primary minerals with Ca and Si concentrations being controlled by C-S-H phase precipitation. However, when the fluid returns to the natural background groundwater composition the C-S-H phases re-dissolve, which would potentially release any sorbed radionuclides. The experimental data was used to validate a reactive transport model generating increased confidence in its predictive capabilities.

Reaction and alteration of mudstone with cement pore fluids

Bateman, K.; 天野 由記; 舘 幸男

no journal, , 

The construction of a repository for the geological disposal of nuclear waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater in the case of Ordinary Portland cement (OPC). The alkaline fluid will migrate and react with the host rock, affecting the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. This study focused on the alteration due to OPC-type leachates on mudstone, a potential candidate host rock in Japan. A series of batch (to provide long-term equilibrium data) and flow experiments (to provide spatial and temporal data) were conducted inside a Nitrogen gas atmosphere glove box, with Horonobe mudstone, and simplified OPC leachates. Fluid analysis was by Inductively Coupled Plasma (ICP) and Ion Chromatography (IC), and determination of pH, and Eh. Solids were examined by scanning electron microscopy (SEM). In summary, the reaction of the mudstone with OPC type fluids demonstrated that long term, the chemical buffering capacity leading to a reduction in the pH of the leached fluid and the precipitation of CSH phases. This is consistent with previous similar studies, though this study suggests that the presence of pyrite in the Horonobe mudstone could result in an acidic pulse could precede the alkaline fluid in this host rock.

北海道幌延地域における堆積岩中のセレンの存在形態

出井 俊太郎; 宮川 和也; 笹本 広; 舘 幸男; 天野 由記; Francisco, P. C. M.; 杉浦 佑樹; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全性評価において、セレン(Se;半減期: 300kyr)は人工バリアや天然バリアである岩盤に収着されにくいと考えられる。一方で、セレンは鉄水酸化物に収着することが室内試験より報告されている。本研究では、深部地下環境におけるセレンの長期的な収着挙動を理解するために、北海道幌延地域の堆積岩を対象にセレンの化学形態分析を実施した。堆積岩中のセレンの化学形態について、逐次抽出試験およびXAFS分析を実施した結果、セレンは-I価または0価の還元的な形態で堆積岩中に存在することが明らかになった。XRF分析より、セレンはパイライトに濃集していることが示唆された。セレンはパイライト中の硫黄と置換し、固体中に取り込まれることが報告されており、同様の形態で初期続成作用時からセレンが長期間保持されている可能性が考えられる。今後、堆積岩中のパイライトへのセレン収着メカニズムを明らかにする予定である。