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論文

Behavior of radiocesium in sediments in Fukushima coastal waters; Verification of desorption potential through pore water

乙坂 重嘉*; 神林 翔太*; 福田 美保*; 鶴田 忠彦; 御園生 敏治; 鈴木 崇史; 青野 辰雄*

Environmental Science & Technology, 54(21), p.13778 - 13785, 2020/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:52.46(Engineering, Environmental)

2015年から2018年にかけて、福島周辺の沿岸域から採取した海水,海底堆積物,間隙水中の$$^{137}$$Cs濃度を調査し、福島第一原子力発電所事故によって海底に沈着した放射性セシウムの海水中への放出の効果を評価した。間隙水中の$$^{137}$$Cs濃度は33から1934mBq L$$^{-1}$$で、海底直上水(海底から約30cmまでの間の海水)の10から40倍であった。多くの観測点で、海底直上水と間隙水との間には$$^{137}$$Cs濃度に正の相関がみられた。間隙水と堆積物間の見かけの分配係数は、0.9-14$$times$$10$$^{2}$$ L kg$$^{-1}$$であり、採取年による差は見られなかった。これらの結果は、間隙水と堆積物間での$$^{137}$$Csの平衡が比較的短期間で成立された後、間隙水中の$$^{137}$$Csが海底上に徐々に拡散することが示唆された。これらの観測結果に基づく海底付近での$$^{137}$$Csの収支計算から、堆積物中の$$^{137}$$Csの約6%が一年間に脱離・拡散すると推定された。

論文

Repeatability and reproducibility of measurements of low dissolved radiocesium concentrations in freshwater using different pre-concentration methods

栗原 モモ*; 保高 徹生*; 青野 辰雄*; 芦川 信雄*; 海老名 裕之*; 飯島 健*; 石丸 圭*; 金井 羅門*; 苅部 甚一*; 近内 弥恵*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(2), p.477 - 485, 2019/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.44(Chemistry, Analytical)

福島県の淡水に含まれる低レベル溶存態放射性セシウム濃度の測定に関する繰り返し精度と再現精度を評価した。21の実験施設が5つの異なる前濃縮法(プルシアンブルー含浸フィルターカートリッジ,リンモリブデン酸アンモニウム共沈,蒸発,固相抽出ディスク、およびイオン交換樹脂カラム)によって10L試料3検体を前濃縮し、放射性セシウム濃度を測定した。全$$^{137}$$Cs濃度測定結果のzスコアは$$pm$$2以内で、手法間の誤差は小さいことが示された。一方で、各実験施設内の相対標準偏差に比べて、施設間の相対標準偏差は大きかった。

論文

First determination of Pu isotopes ($$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu and $$^{241}$$Pu) in radioactive particles derived from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

五十嵐 淳哉*; Zheng, J.*; Zhang, Z.*; 二宮 和彦*; 佐藤 志彦; 福田 美保*; Ni, Y.*; 青野 辰雄*; 篠原 厚*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.11807_1 - 11807_10, 2019/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:66.73(Multidisciplinary Sciences)

TEPCO福島第一原子力発電所(福島原発)事故によって放射性微粒子が放出された。この粒子の生成過程を解明するために、この粒子中の化学組成に関してこれまで多くの研究が行われてきた。しかし、この粒子中に核燃料由来の放射性物質が含まれているかまで、明らかにされていなかった。そこで、放射化学法とICP-MSを用いて、粒子中のプルトニウム(Pu)の測定を行った。結果、放射性粒子中の$$^{239+240}$$Puと$$^{241}$$Pu濃度範囲は、それぞれ(1.70-7.06)$$times$$10$$^{-5}$$Bqと(4.10-8.10)$$times$$10$$^{-3}$$Bqであった。$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Puと$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Puの同位体原子比は、ORIGENコードを用いたシミュレーションの結果やこれまでに福島原発事故後に様々な環境試料の測定結果の範囲にあった。また土壌中の放射性微粒子(SP)は、$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs放射能比等から2と3号機由来の粒子と特定できたが、Puは検出されなかった。ダスト中の放射性微粒子(DP)は、$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs放射能比から福島原発1号機由来と特定でき、さらにDP3粒子中2粒子からPuが検出され、これは福島原発事故由来のPuであった。

論文

Factors controlling $$^{134}$$Cs activity concentrations in sediment collected off the coast of Fukushima Prefecture in 2013-2015

福田 美保*; 青野 辰雄*; 山崎 慎之介*; 石丸 隆*; 神田 譲太*; 西川 淳*; 乙坂 重嘉

Geochemical Journal, 52(2), p.201 - 209, 2018/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:29.13(Geochemistry & Geophysics)

福島県沿岸における海底堆積物中の放射性セシウムの最近の挙動を明らかにするため、2013年から2015年にかけて、同海域の12観測点において堆積物中の放射性セシウムの水平、鉛直分布を調査した。表層堆積物(0-3cm)では、水深100m付近の観測点で比較的高い$$^{134}$$Cs濃度が観測された。これらの観測点では粒径が小さく、有機物を多く含む堆積物が支配的であったことから、堆積物表層における$$^{134}$$Cs分布は、堆積物粒子の移動性を反映すると推測された。福島第一原子力発電所東方の一部の観測点では、2014年の観測において、中層(5-16cm層)に高い$$^{134}$$Cs濃度が見られた。この比較的高い$$^{134}$$Cs濃度は、堆積物の粒径との間に有意な関係は示さなかった。また、このような$$^{134}$$Csの局所的な分布は、2015年には見られなかった。上記の結果から、堆積物中の$$^{134}$$Csの分布は、表層付近での堆積物粒子の水平輸送ばかりでなく、中層にかけての鉛直混合によって決定づけられていることがわかった。

論文

Dissolved radiocaesium in seawater off the coast of Fukushima during 2013-2015

福田 美保*; 青野 辰雄*; 山崎 慎之介*; 西川 淳*; 乙坂 重嘉; 石丸 隆*; 神田 譲太*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(2), p.1479 - 1484, 2017/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:50.55(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所(福島第一原発)近傍における海水中の放射性セシウム分布の決定要因を明らかにするため、2013年から2015年にかけて福島第一原発から10km圏内の7観測点で得られた海水中の$$^{137}$$Cs濃度と、海水の特性(塩分、水温、ポテンシャル密度)との関係についてまとめた。海水中の$$^{137}$$Cs濃度は原発近傍で高く、また比較的低密度の海水で高かった。この結果から、河川水や福島第一原発港湾内からの海水の流入が、局所的に高い$$^{137}$$Cs濃度の増加をもたらしたと推測される。なお、これらの比較的高い$$^{137}$$Cs濃度を持つ海水は、より低密度の海水の下層へと貫入することにより、水深20$$sim$$50m付近まで運ばれる場合があることが明らかになった。

論文

Instrumentation and control system of the HTTR

齋藤 賢司; 本間 史隆; 尾又 徹; 青野 哲也; 川路 さとし; 川崎 幸三; 伊与久 達夫

Proceedings of International Topical Meeting on Nuclear Plant Instrumentation, Controls, and Human-Machine Interface Technologies (NPIC&HMIT 2000) (CD-ROM), 8 Pages, 2000/00

HTTR(高温工学試験研究炉)は熱出力30MW、原子炉出口冷却材温度が最高950$$^{circ}C$$高温ガス炉であり、1999年9月から出力上昇試験を行っている。HTTRの計測制御系は、計装系、制御系、安全保護系から成り立ち、原子炉を安全に運転するために高い信頼性が要求されている。本報告では、HTTRの計測制御系の設計について述べるとともに、系統別・総合機能試験、出力上昇試験で得られた計測制御系の特性試験の試験結果について発表する。

口頭

量産規模のMOX焼結ペレットのO/M調整について

鈴木 紀一; 村上 龍敏; 青野 茂典; 畑中 延浩; 高野 龍雄

no journal, , 

O/M比が1.98から2.00の焼結MOXペレットを18段重ねのMo製の焼結皿に装荷し、工学規模のバッチ式焼結炉で熱処理しO/M比の低下量を測定した。熱処理時の雰囲気ガスは、水分含有率約10ppmの95%Ar-5%H$$_{2}$$とした。ペレットの装荷量を約10kgMOXとして熱処理した結果、熱処理温度が高く、熱処理時間が長いほどO/M比が下がる傾向が見られたが、O/M比の低下速度は小規模試験に比べて緩やかで、O/M比を1.97以下とするためには相当な時間を要すると予想される。当初、この原因はペレットの装荷量の違いによるものと思われたが、ペレットの装荷量を小規模試験と同等の約40gMOXまで減らしても、O/M比の低下速度に改善は見られなかった。工学規模設備のバッチ式焼結炉内の雰囲気ガスの流れを解析したところ、雰囲気ガスの大部分は焼結皿の周囲を流れており、ペレットが積載されている焼結皿の隙間にはほとんど入り込んでいないことがわかった。以上から、工学規模試験でO/M比の低下速度が緩やかであった原因は、ペレット装荷量ではなく、ペレットへの雰囲気ガスあたりの影響と考えられる。

口頭

Behavior of radiocesium at sediment-water interface off Fukushima

乙坂 重嘉; 福田 美保*; 青野 辰雄*

no journal, , 

2015年から2016年にかけて福島沖合(福島第一原子力発電所から1$$sim$$70km圏内)の14観測点で得た海底直上水(海底から高さ30cm程度までの海水)と、3観測点で得た間隙水中の$$^{137}$$Cs濃度の分布から、海水-堆積物境界における放射性セシウムの挙動について考察する。観測された海底直上水中の$$^{137}$$Cs濃度は5$$sim$$283mBq/Lの範囲で、堆積物中の濃度が高い観測点ほど高かった。また、海底直上水中の$$^{137}$$Cs濃度は、中層(海底の約5m上層)の海水中の濃度に比べて2$$sim$$3倍高かった。間隙水中の$$^{137}$$Cs濃度は、51$$sim$$1183mBq/Lで、海底直上水に比べて10$$sim$$30倍高かった。一部の観測点を除き、各観測点における海底直上水中の$$^{137}$$Cs濃度は、限外ろ過(1kDa)処理をしてもその値に変化がなかったことから、海底直上水中の放射性セシウムは溶存しており、堆積物が微粒子化したものではないことがわかった。以上より、堆積物の間隙に溶存する事故由来の放射性セシウムが、時間経過とともに海底直上へと拡散移動していると推測された。ただし、間隙水から底生生物への放射性セシウムの移行による、これらの生物中の放射性セシウム濃度の増加は限定的であると考えられる。

口頭

$$^{134}$$Cs等が放出するカスケード$$gamma$$線のサム効果補正法の開発,1; 日本分析化学会放射能標準物質作製委員会の共同実験

米沢 仲四郎*; 柿田 和俊*; 高橋 孝紀*; 青野 辰雄*; 前田 智史; 阿部 敬朗*; 荒川 史博*; 木方 展治*; 秋山 正和*; 松村 勇*; et al.

no journal, , 

日本分析化学会(JSAC)が主催した玄米認証標準物質及び魚類認証標準物質の国際共同比較試験(IICE)の結果、我が国の試験所の共同分析結果から決められた$$^{134}$$Csの認証値は、効率曲線法におけるサム効果の補正不足によってIICEの平均値より2%$$sim$$4%低いことが分かった。現在、我が国の多くの試験所では$$^{134}$$Cs等からのカスケード$$gamma$$線のサム効果補正には、Gamma StudioとGamma Explorerの2種類の$$gamma$$線スペクトル解析プログラムが使われている。JSACの放射能標準物質作製委員会は、これらのプログラムによるサム効果補正を検証するため、$$^{134}$$Csの標準線源を利用した共同実験を実施した。

口頭

Exchange of radiocesium between sediment and pore water in the coastal seabed off Fukushima

乙坂 重嘉; 福田 美保*; 青野 辰雄*

no journal, , 

福島第一原子力発電所から1$$sim$$105km離れた海域において採取した海底直上水(海底から高さ30cm程度までの海水)と堆積物間隙水中の$$^{137}$$Cs濃度の分布から、海底付近における放射性セシウムの挙動について考察する。2015年から2017年に得られた間隙水中の$$^{137}$$Cs濃度は33$$sim$$1186mBq/Lで、海底直上中の濃度に比べて10から40倍高かった。海底直上水中の$$^{137}$$Cs濃度は、限外ろ過(1kDa)処理をしてもその値に変化がなかった。これらの結果から、海底堆積物中の放射性セシウムが、間隙水に溶存し、底層付近に拡散していることが裏付けられた。表層堆積物中の間隙水に含まれる$$^{137}$$Csの存在量は、堆積物固相中の$$^{137}$$Cs存在量の0.1$$sim$$0.6%に相当した。間隙水と堆積物の間の見かけの分配係数は[0.9$$sim$$4.2]$$times$$10$$^{2}$$L/kgで、試料の採取年による違いはみられなかった。これらのことから、観測を実施した期間においては、間隙水と堆積物の間で$$^{137}$$Csが概ね平衡状態にあると推察された。

口頭

福島原発事故により放出された不溶性粒子に含まれるプルトニウムの定量

五十嵐 淳哉*; Zheng, J.*; Zhang, Z.*; 二宮 和彦*; 佐藤 志彦; 福田 美保*; Ni, Y.*; 青野 辰雄*; 篠原 厚*

no journal, , 

Puは原子力災害において最も注目される放射性核種の一つであり、2011年に起こった福島原発事故後にもPuの調査が行われている。本研究では、放射化学的手法とICP-MS質量分析により、不溶性粒子からのPuの定量を行った。採取した不溶性粒子をアルカリ溶融により溶液化し、TEVA,UTEVA,DGAレジンを用いたカラム分離を行い、Puの分離を行った。分離溶液について、SF-ICP-MSにより質量数が239,240,241の領域を測定することにより、Pu同位体($$^{239}$$Pu,$$^{240}$$Pu,$$^{241}$$Pu)を定量した。4個の不溶性粒子の分析を行った結果、3つの粒子でPuが検出され、同位体比は、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Puで0.330-0.415、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Puで0.161-0.178が得られた。これはGF由来の値よりも大きく、福島原発の炉内インベントリーの計算値やこれまで報告されている福島原発付近で採取された、落ち葉などの一部の環境試料の値良い致を示していることがわかった。不溶性粒子に含まれるPuの量は、$$^{239+240}$$Pu/$$^{137}$$Csで10$$^{-8}$$のオーダーであったが、由来とする原子炉が異なる粒子同士で差があることが分かった。

口頭

福島県森林集水域における放射性セシウムの動態解析研究

谷口 圭輔*; 竹内 幸生*; 藤田 一輝*; 土肥 輝美; 林 誠二*; 倉元 隆之*; 野村 直希*; 青野 辰雄*

no journal, , 

福島県では、帰還困難区域を除き面的除染が完了した一方で、森林の大半は未除染のまま残されている。この森林流域から、放射性セシウムが河川に流入し下流に影響を及ぼす可能性がある。そのため、福島県内に位置する七日沢・猿田川・布川という3つの森林流域を対象に、流出する放射性セシウムの量と特徴を把握するための調査を実施した。各流域において、浮遊砂サンプラーによる懸濁粒子(SS)の捕集、数か月おきの沢水採取、水位および流量の測定を実施した。SS試料については、凍結乾燥後、ゲルマニウム半導体検出器により懸濁態Cs-137濃度を測定した。沢水試料については、孔径0.45$$mu$$mのメンブレンフィルターでろ過したのち、固相ディスク法またはAMP共沈法で溶存態の放射性セシウムを捕集し、ゲルマニウム半導体検出器で溶存態Cs-137濃度を測定した。これまでに得られた2019年4月以降の溶存態Cs-137濃度の範囲は、猿田川で69-190mBq/L、七日沢で9.7-16mBq/L、布川で検出下限以下-3.2mBq/Lであった。ポスターでは、SSの測定や流量観測の結果をあわせて紹介する。

口頭

河川-沿岸における粒子態放射性セシウムの形態に関する研究

青野 辰雄*; 中西 貴宏

no journal, , 

帰還困難区域の森林流域の猿田川と合流する高瀬川において、河川水中の放射性セシウム濃度について調査を行った。猿田川では、溶存態放射性セシウム-137濃度の範囲は20-200mBq/Lであった。本流よりも支流から流入する沢水では300mBq/Lを超え、また下流に向かって、溶存態放射性セシウム濃度が増加する傾向にあった。粒子態放射性セシウム-137濃度範囲は、10-400mBq/Lであった。2019年10月の台風等に伴う大雨により河川は増水し、土砂の流入に伴い地形も大きく変化した。出水後に河川中のSS濃度が高くなった傾向はあったが、粒子態放射性セシウム-137濃度に変化は認められなかった。一方で溶存態放射性セシウム-137濃度が大雨以前よりも約50%低下した。大雨による土砂流出に伴い、森林流域の状態が変化したものと考えられる。

口頭

河川水中の懸濁物質における放射性セシウム粒子の存在割合の推計

竹内 幸生*; 谷口 圭輔*; 新井 宏受*; 吉田 博文*; 藤田 一輝*; 高橋 勇介*; 倉元 隆之*; 野村 直希*; 萩原 大樹; 土肥 輝美; et al.

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所(FDNPP)の事故によって陸域に沈着したCs-137は、河川を介して海洋へと移行している。河川におけるCs-137濃度は低下傾向が続いているが、懸濁態については、一時的に高い濃度が観測される場合がある。不溶性放射性セシウム粒子(CsMP)の存在が、その一因となっている可能性が指摘されている。例えば、阿武隈川水系の口太川で2011-2016年に採取された6つの浮遊砂試料から、1-17個のCsMP(0.1Bq以上)が発見され、試料全体に占めるCsMP由来の放射能の比率が1.30-67.4%であると報告された事例がある。しかし、FDNPPに近い浜通り地域では、CsMPが河川水中の懸濁態Cs-137濃度に与える影響について、定量的に評価された事例はない。そこで、本研究では、浜通り地域を中心に幅広いCs-137沈着量を示す複数の流域で浮遊砂試料を採取し、オートラジオグラフィーによるCsMPの検出を試み、試料全体の放射能濃度に占めるCsMP由来のCs-137の割合の算出を試みた。福島県浜通りに位置する猿田川、七日沢、高瀬川と、阿武隈川流域に位置する布川に計5か所の河川観測点を設け、浮遊砂サンプラーにより浮遊砂試料を採取した。各試料は、凍結乾燥の後、Ge半導体検出器によりCs-137濃度を測定した。その後、各試料(1.5-3.0g)をポリ袋に封入し、濃度既知の2個のCsMP(基準粒子)とともにイメージングプレートを用いて60分間曝射するオートラジオグラフィーを行った。IP像の輝度と放射能の関係から、0.25Bq(基準粒子の放射能)を超える粒子をCsMPとして取り扱うこととした。その結果、阿武隈川水系の布川では検出されなかったが、浜通りの4地点の浮遊砂試料からは、いずれもCsMPとみられる粒子の存在が確認された。CsMP由来のCs-137濃度の割合は2.3-5.3%程度であった。このことから、CsMP由来の放射能の比率は低いものの、CsMPが浜通りの河川水中の懸濁物質に一般的に含まれる可能性があることが示唆された。

口頭

福島沿岸の海底における放射性核種; これまでとこれから

乙坂 重嘉*; 青野 辰雄*; 福田 美保*; 神林 翔太*; 御園生 敏治; 土肥 輝美; 鶴田 忠彦; 鈴木 崇史; 高橋 嘉夫*; 杉原 奈央子*; et al.

no journal, , 

2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故によるセシウム-137($$^{137}$$Cs: 半減期30.1年)の海底への蓄積量は、海洋に運ばれた$$^{137}$$Csの総量の1$$sim$$2%程度(0.1$$sim$$0.2PBq)に過ぎないものの、特に沿岸域では長期にわたってとどまることが明らかにされている。その一方で、放射性セシウムの海底付近での中・長期的な移行過程や、それに伴う海底付近の生態系への影響については、不確かな点が残されている。本講演では、特に福島沿岸の海底での$$^{137}$$Csの分布と挙動について概観するとともに、事故から約10年が経過した現在、特に注目すべきプロセスについて、最新の結果を報告する。

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