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福島原発事故により放出された不溶性粒子に含まれるプルトニウムの定量

Identification of plutonium isotopes in insoluble particles released by the accident of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

五十嵐 淳哉*; Zheng, J.*; Zhang, Z.*; 二宮 和彦*; 佐藤 志彦  ; 福田 美保*; Ni, Y.*; 青野 辰雄*; 篠原 厚*

Igarashi, Junya*; Zheng, J.*; Zhang, Z.*; Ninomiya, Kazuhiko*; Satou, Yukihiko; Fukuda, Miho*; Ni, Y.*; Aono, Tatsuo*; Shinohara, Atsushi*

Puは原子力災害において最も注目される放射性核種の一つであり、2011年に起こった福島原発事故後にもPuの調査が行われている。本研究では、放射化学的手法とICP-MS質量分析により、不溶性粒子からのPuの定量を行った。採取した不溶性粒子をアルカリ溶融により溶液化し、TEVA,UTEVA,DGAレジンを用いたカラム分離を行い、Puの分離を行った。分離溶液について、SF-ICP-MSにより質量数が239,240,241の領域を測定することにより、Pu同位体($$^{239}$$Pu,$$^{240}$$Pu,$$^{241}$$Pu)を定量した。4個の不溶性粒子の分析を行った結果、3つの粒子でPuが検出され、同位体比は、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Puで0.330-0.415、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Puで0.161-0.178が得られた。これはGF由来の値よりも大きく、福島原発の炉内インベントリーの計算値やこれまで報告されている福島原発付近で採取された、落ち葉などの一部の環境試料の値良い致を示していることがわかった。不溶性粒子に含まれるPuの量は、$$^{239+240}$$Pu/$$^{137}$$Csで10$$^{-8}$$のオーダーであったが、由来とする原子炉が異なる粒子同士で差があることが分かった。

Plutonium is one of the most notable radionuclides in the nuclear accident. The amounts of Pu released by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) accident were investigated so far. However, the existence of Pu isotopes from the global fallout makes it difficult to accurately assessment of Pu contamination by the FDNPP accident. To avoid this problem, identification of Pu contamination source from the Pu isotopic ratios is important. However, various ratios have been reported by the researches due to the contamination from global fallout. In this work, we focused on the insoluble radioactive Cs particles made of mainly SiO$$_{2}$$ (insoluble particles) released from the FDNPP to determine accurate Pu isotopic ratios. Due to its insolubility, the particles retained the original property at the time of emission from the reactor. Therefore, the insoluble particles are considered to be free from the contamination of global fallout. In addition, the amounts of Pu in the insoluble particles provide the information about their formation process in the reactor. In this study, we identified Pu isotopes in insoluble particles by radioactive analysis and ICP-MS measurement. The isotopic ratios of $$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu and $$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Pu were determined as 0.330-0.415 and 0.162-0.178, respectively and activity ratio of $$^{239+240}$$Pu/$$^{137}$$Cs was about 10$$^{-8}$$ in each particle.

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