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報告書

放射線核種溶存溶液中での鋼の電気化学測定法及びイメージングプレートを用いた腐食試験片解析手法の開発

山下 直輝; 青山 高士; 加藤 千明; 佐野 成人; 田上 進

JAEA-Technology 2023-028, 22 Pages, 2024/03

JAEA-Technology-2023-028.pdf:1.9MB

現在廃止措置過程にある福島第一原子力発電所(1F)では、$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csをはじめとする放射線核種が構造物の健全性に及ぼす影響への関心が高まっている。特に1F内で多くの箇所に用いられている炭素鋼は、溶液中の金属カチオンによって腐食挙動が変化することが知られているが、$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csが腐食に及ぼす影響については未解明である。また、腐食挙動を理解するうえでは錆層中の$$^{90}$$Sr及び$$^{137}$$Csの分布を調査することが重要であるが、その手法は未だ確立されていない。本研究ではグローブボックス内で$$^{90}$$Sr及び$$^{137}$$Csを含むNaCl中で炭素鋼の腐食試験を行えるよう、グローブボックスの整備を行った。加えて、溶液中に金属カチオンとして存在する$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csが炭素鋼の腐食挙動に及ぼす影響を明らかにするため、イメージングプレートを用いた錆層中放射線核種の検出手法の確立を試みた。

論文

Introduction of Cu$$^{2+}$$ to the inside of the crevice by chelation and its effect on crevice corrosion of Type 316L stainless steel

青山 高士; 加藤 千明

Corrosion Science, 210(2), p.110850_1 - 110850_10, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.corsci.2022.110850
 被引用回数：1 パーセンタイル：0(Materials Science, Multidisciplinary)

Cu$$^{2+}$$のキレート錯体: [Cu(EDTA)]$$^{2-}$$を用いて、Cu$$^{2+}$$を隙間の外側から内側へ導入した。導入されたCu$$^{2+}$$は、ステンレス鋼の隙間腐食の抑制剤として作用することが期待される。隙間腐食試験により、[Cu(EDTA)]$$^{2-}$$のエレクトロマイグレーションによりCu$$^{2+}$$が隙間内部へ導入されることが確認された。移行した[Cu(EDTA)]$$^{2-}$$はH$$^{+}$$と反応して隙間内部のpH低下を抑制し、Cu$$^{2+}$$と[Cu(EDTA)]$$^{2-}$$は分離してステンレス鋼の活性溶解が抑制されることが確認された。

論文

$$^{90}$$Sr標準溶液の滴下がSUS 316Lの腐食電位に及ぼす影響の検討

青山 高士; 加藤 千明; 佐藤 智徳; 佐野 成人; 山下 直輝; 上野 文義

材料と環境, 71(4), p.110 - 115, 2022/04

https://doi.org/10.3323/jcorr.71.110

溶存$$^{90}$$Srが炭素鋼およびSUS 316Lステンレス鋼の腐食電位に及ぼす影響を調査した。人工海水中で腐食電位を測定しながら、$$^{90}$$Sr溶存溶液を人工海水に滴下した。溶液の滴下は2回に分けて行い、滴下した溶液の放射能がそれぞれ0.15MBqおよび1.5MBqとなるように調整した。その結果、$$^{90}$$Sr溶存溶液の滴下によって、炭素鋼の電位はほとんど変化しないがSUS316Lステンレス鋼の電位は上昇することが分かった。

論文

Decrease in pitting corrosion resistance of extra-high-purity type 316 stainless-steel by Cu$$^{2+}$$ in NaCl

青山 高士; 小河 浩晃; 加藤 千明; 上野 文義

Metals, 11(3), p.511_1 - 511_13, 2021/03

https://doi.org/10.3390/met11030511
 被引用回数：3 パーセンタイル：25.78(Materials Science, Multidisciplinary)

超高純度タイプ316ステンレス鋼の耐孔食性に及ぼすバルク溶液中のCu$$^{2+}$$の影響を調べた。0.1M NaClでは孔食が発生しなかったが、0.1M NaCl-1mM CuCl$$_2$$では孔食が発生した。0.1M NaCl-1mM CuCl$$_2$$では電位域によらず表面へのCu$$^{2+}$$の析出が生じたが、バルク溶液中のCu$$^{2+}$$は不動態皮膜の形成に影響を与えなかった。0.1M NaCl-1mM CuCl$$_2$$における耐孔食性の低下は、表面にCuまたはCu化合物が析出し、Cu$${2+}$$が継続的に供給されていることに起因する。

論文

NH$$_4$$$$^+$$ generation; The Role of NO$$_3$$$$^-$$ in the crevice corrosion repassivation of type 316L stainless steel

青山 高士; 菅原 優*; 武藤 泉*; 原 信義*

Journal of the Electrochemical Society, 166(10), p.C250 - C260, 2019/01

https://doi.org/10.1149/2.0501910jes
 被引用回数：5 パーセンタイル：17.1(Electrochemistry)

その場観察機能を備えたすき間腐食試験用フローセル中でSO$$_4$$$$^{2-}$$を含む1MNaCl溶液と、NO$$_3$$$$^-$$を含む1MNaCl溶液を用いてすき間腐食試験を行った。そして、すき間腐食の進展挙動の観察とすき間内溶液分析によって、NO$$_3$$$$^-$$のすき間腐食抑制機構を解析した。その結果NO$$_3$$$$^-$$によるすき間腐食の再不働態化は、すき間開口部での腐食の成長が停止した後に、すき間内部に向かって成長する腐食が停止する二段階の現象であり、前者はNO$$_3$$$$^-$$による活性溶解の軽減効果、後者はNH$$_4$$$$^+$$生成に伴うpH増加によるものであることが明らかとなった。

口頭

The Effect of CuCl$$_{2}$$ on pitting corrosion of the extra high purity type 316 stainless steel

青山 高士; 小河 浩晃; 上野 文義

no journal, , 

In this study, extra high purity Type 316 stainless steel (316EHP) was used as specimen. The Cu content of the specimen was 6.8 $$times$$ 10$$^{-4}$$ mass %. The specimens were heat-treated at 1373 K for 3.6 ks and then quenched in water. The surfaces of the specimens were polished down to 1 $$mu$$m with a diamond paste. After that, specimens were ultrasonically cleaned in ethanol. Electrochemical measurements were conducted in deaerated 0.1 M NaCl or 0.098 M NaCl-1 mM CuCl$$_{2}$$. Except the electrode area (ca. 10 $$times$$ 10 mm), the surfaces of the specimens were insulated by an epoxy resin. The potential scan rate was 3.33 $$times$$ 10$$^{-4}$$ V s$$^{-1}$$ (20 mV min$$^{-1}$$). The reference electrode was an Ag/AgCl (Sat. KCl) electrode. All the potentials cited in this work refer to the Ag/AgCl (Sat. KCl) electrode. After the electrochemical measurements, the surfaces were analyzed by SEM/EDS and XPS. The inclusions of the specimen were characterized by SEM/EDS. The inclusions were identified as a chromium oxide. The anodic polarization curves were measured in deaerated 0.1 M NaCl or 0.098 M NaCl-1 mM CuCl$$_{2}$$. Although no pitting was observed in 0.1 M NaCl, pitting was occurred at 0.67 V in 0.098 M NaCl-1 mM CuCl$$_{2}$$. In both solutions, the dissolution of inclusions was not confirmed. Therefore, the inclusions were not thought to be the initiation site of pitting. This indicates that the pitting potential of 316EHP was decreased by Cu$$^{2+}$$ in the solution. Cu$$^{2+}$$ ions were thought to act as an accelerator of pitting corrosion. To analyze the effect of Cu$$^{2+}$$ ions on the forming passivation film, potentiostatic polarization measurements at 0.4 V were carried out in 0.098 M NaCl-1 mM CuCl$$_{2}$$. As a result, existence of a Cu signal on the surface was confirmed by XPS although it was not detected by SEM/EDS. This result indicatets that the few amounts of Cu compound was deposited on the surface in passive region of the 316 EHP.

口頭

表面画像からの腐食判別手法に関する考察

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 青山 高士; 加藤 千明

no journal, , 

橋梁やプラント等の大型構造物の健全性評価において、非破壊的に材料内部の腐食状況を把握することは重要な課題の一つである。本講演では、画像の隣接ピクセルにおける輝度の不連続性を基準とする輪郭抽出法、および隣接ピクセルのコーナーと輝度の勾配を用いる特徴点抽出法を用いて錆落とし前の表面画像からの腐食状態判別を試みた。その結果、輪郭抽出法ではAdaptive Gaussian法とCanny法を、特徴点抽出法ではAgast Feature Detectorを用いることで腐食箇所近傍を予測可能でることを明らかにした。

口頭

The Effect of [Cu(EDTA)]$$^{2-}$$ on crevice corrosion of type 316L stainless steel

青山 高士; 加藤 千明

no journal, , 

合金化Cuは、ステンレス鋼の孔食発生後の孔食の成長を抑制することが知られている。ステンレス鋼マトリックスから溶出したCu$$^{2+}$$は、ピット内に形成される酸性塩化物環境においてインヒビターとして作用する。このCu$$^{2+}$$はピット内の活性な溶解速度を抑制する。この抑制効果は、隙間腐食を促進する活性溶解にも有効であると考えられる。したがって、外部から隙間内部にCu$$^{2+}$$を導入することができれば、導入したCu$$^{2+}$$はステンレス鋼の隙間腐食を抑制することができると考えられる。しかし、隙間の内外間のイオンの拡散はその形状により制限され、電気陰性度の原理によりCu$$^{2+}$$は隙間内部へ移行しないことがわかった。[Cu (EDTA (ethylenediaminetetraacetic acid))]$$^{2-}$$は負の電荷を持つCu$$^{2+}$$をキレートしたものであり、電気化学的移動により外側から隙間の内部に移動することが期待される。また、[Cu(EDTA)]$$^{2-}$$中のCu$$^{2+}$$は低pH$$^{2}$$では容易にFe$$^{2+}$$で置換されることが報告されている。したがって、Cu$$^{2+}$$は[Cu(EDTA)]$$^{2-}$$として隙間内部に導入され、ステンレス鋼の隙間腐食に影響を及ぼすと考えられる。本研究では、隙間腐食に及ぼす[Cu(EDTA)]$$^{2-}$$の影響を解析するために、隙間内部$$^{3}$$のその場観察を実施した。

口頭

[Cu(EDTA)]$$^{2-}$$がSUS 316Lのすき間腐食に及ぼす影響

青山 高士; 加藤 千明

no journal, , 

すき間内部のその場観察が可能なフローセルを用いてSUS 316Lステンレス鋼のすき間腐食試験を行った。すき間内を0.1M NaClで満たし、すき間外溶液には0.1M NaCl及び0.1M NaCl-10mM[Cu(EDTA)]Na$${_2}$$を用いた。その結果、0.1M NaCl-10mM [Cu(EDTA)]Na$${_2}$$中では0.1M NaCl中よりもすき間腐食発生までに要する時間が長くなることが明らかとなった。また、すき間腐食の進展挙動にも違いがみられた。以上のことから、Cu(EDTA)$$^{2-}$$によってすき間腐食の発生及び進展は抑制されたと考えられる。

口頭

機械学習を活用した腐食画像認識

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 青山 高士

no journal, , 

橋梁やプラント等の大型構造物の健全性評価は重要課題の一つである。大型構造物の主要材料の一つである鉄鋼材料の腐食メカニズムを理解し材料健全性評価に応用するため、暴露試験や実験室における乾湿繰り返し試験等、多くの研究がなされている。また外観写真から腐食状態を予測する研究もなされており、破壊検査を行うことができない現物の腐食量を予測する手法として有用な方法の一つと考えられる。本報では、乾湿繰り返し試験を行った炭素鋼試験片の錆落とし前の外観写真に対してFAST特徴点抽出法を適用することにより、腐食深さの絶対値の予測は難しいが腐食位置については凡そ予測できることを示した。

口頭

HCl中でのSUS 316Lの腐食電位に及ぼすRI核種の影響

青山 高士; 佐藤 智徳; 上野 文義; 加藤 千明; 佐野 成人; 山下 直輝; 五十嵐 誉廣

no journal, , 

溶存Sr-90及びCs-137がSUS 316Lステンレス鋼の腐食電位に及ぼす影響を調査した。10mM HCl中で腐食電位を測定しながら、Sr-90標準液及びCs-137標準液をそれぞれ10mM HClに滴下した。その結果、Sr-90標準液の滴下では滴下後約1800ksから腐食電位が上昇し始めたのに対して、Cs-137の滴下では腐食電位は変化しないことが分かった。

口頭

Chemical researches assisting in Decommissioning Fukushima Daiichi Nuclear Power Station including material corrosion, radioactive nuclides behavior and waste solidification

青山 高士; 高畠 容子; 伊藤 あずさ; 上野 文義; 岡田 尚; 永石 隆二; 駒 義和

no journal, , 

Decommissioning Fukushima Daiichi Nuclear Power Station requires wide spectrum of R&D. Japan Atomic Energy Agency is contributing basic research besides supporting technology application, and recent results of basic research for the field of material and waste management is briefly reviewed.

口頭

イメージングプレートを用いた炭素鋼錆層中の放射性物質の検出

青山 高士; 佐藤 智徳; 上野 文義; 加藤 千明; 佐野 成人; 山下 直輝; 五十嵐 誉廣

no journal, , 

溶存Sr-90及びCs-137が炭素鋼の腐食挙動に及ぼす影響を調査するため、Sr-90及びCs-137がそれぞれ溶存する10mM NaCl中で炭素鋼の腐食電位を測定した。また、錆層中の放射性物質による腐食影響を調査するため、腐食試験後の炭素鋼にイメージングプレートを露光させて解析することにより、錆層中の放射性物質を検出することを試みた。位変化に違いをもたらすという結果が得られた。

口頭

画像処理技術を活用した鋼材表面腐食認識

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 青山 高士

no journal, , 

乾湿繰り返し試験を行った炭素鋼試験片の錆落とし前の外観写真表面画像に対して、画像処理手法として輪郭抽出法(Global, Adaptive mean (AM), Adaptive Gaussian (AG), Canny)および特徴点抽出法(KAZE, AKAZE, BRISK, ORB, AFD, FAST, MSER, SBD)による腐食箇所予測を行い、両手法ともに腐食の比較的激しい箇所をおおよそ抽出できることを確認した。特に特徴点抽出法を用いた場合に腐食箇所を集中的に抽出できることを確認した。

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