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論文

Uranium-plutonium-americium cation interdiffusion in polycrystalline (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ mixed oxides

Vauchy, R.; 松本 卓; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154786_1 - 154786_13, 2024/01

Diffusion couples made of dense polycrystalline (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ oxides were annealed in various thermodynamic conditions (temperature, oxygen partial pressure), and for different durations. The associated actinide redistribution was quantified using Electron Probe Micro-Analysis (EPMA). Average diffusion profiles were obtained from elemental U, Pu, and Am X-ray maps and the resulting interdiffusion coefficients were calculated, then analyzed at the light of our model of point defect chemistry.

論文

Liquid decontamination using acidic electrolyzed water for various uranium-contaminated steel surfaces in dismantled centrifuge

酒瀬川 英雄; 野村 光生; 澤山 兼吾; 中山 卓也; 矢板 由美*; 米川 仁*; 小林 登*; 有馬 立身*; 檜山 敏明*; 村田 栄一*

Progress in Nuclear Energy, 153, p.104396_1 - 104396_9, 2022/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

ウラン濃縮施設の使用済み遠心分離機を解体する際、解体部品のウラン汚染面のみを選択的に除去できる除染技術を開発することは重要である。これは適切な除染を通じて、解体部品を非放射性廃棄物として処分、もしくは、再利用するためである。これまでの研究により、ウラン汚染面を除去できる酸性電解水を利用した湿式除染技術を開発した。ただし、実用化のためにはさらなる技術の最適化は必要である。解体部品は、様々な運転履歴、七フッ化ヨウ素ガスを使用した不均一な系統除染の状況、そして、解体後の長期保管条件の変化により、ウラン汚染状態が異なるためである。本研究は遠心分離機の低炭素鋼製ケーシングからウラン汚染状態の異なる試料を採取して酸性電解水を利用した湿式除染を実施した。その結果、ウラン汚染面のみを効果的に除去することができ、最大20分間で放射能の目標値を下回った。実際の除染時間は解体部品の大きさや形状にも依存することになるが、この方法が遠心分離機のウラン汚染部品に対する除染技術として利用できることを明らかとした。

報告書

レーザー局所加熱による高融点試料の融点測定技術開発

岩佐 龍磨; 有馬 立身*

JAEA-Technology 2021-036, 23 Pages, 2022/03

JAEA-Technology-2021-036.pdf:1.35MB

加速器駆動システムによる核変換用のマイナーアクチノイド(MA)含有窒化物燃料について、炉心異常事象時のふるまい解析や安全性の検討のために、その熱分解温度や融点を把握しておくことは非常に重要である。本報告書では、少量試料でごく短時間での測定が期待できる手法として、レーザーを利用した融点測定システムを構築し、実証試験を行った。窒化物燃料の熱分解温度に近い3000K付近の温度領域について、高融点金属試料を用いて温度評価を行い、システムの技術的成立性を評価した後、実際に窒化物試料の融点を測定した。

報告書

レーザークリーニングによる鋼材表面塗装膜の分離・除去

山根 いくみ; 高橋 信雄; 澤山 兼吾; 西脇 大貴; 松本 孝志; 小川 潤平; 野村 光生; 有馬 立身*

JAEA-Technology 2021-038, 18 Pages, 2022/02

JAEA-Technology-2021-038.pdf:1.61MB

人形峠環境技術センターの設備解体撤去による解体物の発生予想量は全体で約13万トンである。そのうち放射性廃棄物でない廃棄物(以下NR: Nonradioactive wasteという)となる非放射性廃棄物は約80%である。しかしながら、このNR対象となる鋼材の一部には汚染された可能性を否定できないものがあり、これらについては汚染が疑われる部分の表面塗装膜を分離・除去させた後、搬出のためのサーベイを実施してからNRとしている。現在の分離・除去方法ではグラインダー等の回転研磨工具による手作業を採用しているが、この方法は粉塵の飛散と吸入防止のためのグリーンハウスの設置や作業員のタイベックスーツと全面マスクの着用を必要とする。このため、分離・除去方法のさらなる改良による作業の短時間化(低コスト化)、作業員への負荷低減、そして、過剰な研磨による二次廃棄物発生の抑制が望まれている。そこで本研究では、工事現場等で塗装膜分離・除去に使用されるレーザークリーニング技術に着目した。NR対象物の塗装膜分離・除去技術の向上を目的とし、レーザークリーニング装置を用いたNR鋼材表面塗装膜の分離・除去性能評価、高速度カメラによる塗装膜飛散挙動の観測と塗装膜回収方法の検討、鋼材表面の粉体に対するレーザー分離・除去性能評価、鋼材表面上のウラン化合物の熱力学的評価を行った。またこれらに基づいて、今後のレーザークリーニング技術の導入による実作業への適合性についても検討して今後の展開について整理した。

論文

ホウ素同位体組成を変えた模擬廃棄物ガラスの放射光分析

永井 崇之; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*; 有馬 立身*

Photon Factory Activity Report 2021 (インターネット), 2 Pages, 2022/00

ホウ素同位体組成によるホウケイ酸ガラス中の含有元素の化学状態や局所構造等への影響把握を目的として、$$^{10}$$Bと$$^{11}$$Bの組成ガラスを作製し、Si, Cr, Fe, Mo-K端, Ce-L$$_{3}$$端をXAFS測定した。評価の結果、ホウ素同位体組成によるスペクトルの差は小さく、含有元素の化学状態や局所構造等への影響もほとんど認められなかった。

論文

Crystal structure of U$$_{1-y}$$Ln$$_{y}$$O$$_{2-x}$$ (Ln = Gd, Er) solid solution

Pham, V. M.*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 秋山 大輔*; 永井 崇之; 岡本 芳浩

Journal of Nuclear Materials, 556, p.153189_1 - 153189_9, 2021/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:16.97(Materials Science, Multidisciplinary)

純Ar及びAr-10%H$$_{2}$$雰囲気1973Kで8時間焼結させた(1-x)UO$$_{2}$$-xLnO$$_{1.5}$$ (Ln=Gd or Er; x= 0 to 0.4)試料の結晶構造変化を評価した。UO$$_{2}$$に対してLnO$$_{1.5}$$を添加した場合の構造への影響を、X線回折(XRD)及びX線吸収微細構造(XAFS)法によって調べた。UO$$_{2}$$にLnO$$_{1.5}$$を添加していくと、40mol%LnO$$_{1.5}$$組成まで、UO$$_{2}$$-LnO$$_{1.5}$$固溶体の格子定数が減少していった。これらの試料の格子定数の値は、化学量論比(U,Ln)O$$_{2.00}$$の固溶体とほぼ同じであったことから、試料中のO/M比は2.00に近い状態にあるとみられる。U原子L$$_{3}$$吸収端のXANES解析は、試料中のUの酸化数に関して、4価に加えて、より高い5価あるいは6価の生成を示した。また、EXAFS解析から、U-OとGd-Oの原子間距離はxの増加とともに減少したが、Er-Oの原子間距離は単調に減少しないことがわかった。

論文

XAFS測定による模擬廃棄物ガラスの化学状態評価

永井 崇之; 下山 巖; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 有馬 立身*

Photon Factory Activity Report 2019 (インターネット), 3 Pages, 2020/00

模擬HAWやガラス原料にU化合物を添加してU含有模擬廃棄物ガラスを作製し、U等の化学状態を硬X線領域のXAFS測定により評価した。その結果、U含有ガラスとU添加無ガラスのXAFS測定結果を比較し、廃棄物成分のCeの原子価がU共存により酸化する傾向を確認した。また、ラマン分光測定でガラス組成や作製条件によってSi-O構造が異なることから、軟X線領域のSiのK吸収端XAFS測定を試みた結果、Siの局所構造が組成によって僅かながら変化することを確認した。

論文

分子動力学法によるモンモリロナイト層間中の水とイオンの物性評価; 拡散モデルへの反映

四辻 健治*; 舘 幸男; 河村 雄行*; 有馬 立身*; 佐久間 博*

粘土科学, 58(1), p.8 - 25, 2019/00

分子動力学シミュレーションによってモンモリロナイト層間間隙中の水分子やイオンの物性を調査した。膨潤挙動や安定な水和状態に対する層間陽イオンや層電荷による影響が最初に評価された。層間間隙中の水分子や陽イオンの拡散係数はバルク水と比較して小さく、層間間隙が広がるにつれてバルク水に近づくことが確認された。推定された層間間隙水の電粘性効果による粘性係数の変化は、1層あるいは2層水和状態において、また層電荷が高い条件において顕著であった。これらのMD計算によって得られた傾向は、既存の実測データや先行するMD計算事例とも整合することが確認できた。さらに、現状の拡散モデルに用いている電粘性効果を表現するモデルとパラメータは、MD計算結果と実測データの比較を通じて改善できることが示された。これらのMD計算によって得られる分子レベルでの現象理解は、圧縮モンモリロナイト中の拡散モデルの開発と改良に有益な情報を与えるものである。

論文

Stability of montmorillonite edge faces studied using first-principles calculations

佐久間 博*; 舘 幸男; 四辻 健治; 末原 茂*; 有馬 立身*; 藤井 直樹*; 河村 雄行*; 本田 明

Clays and Clay Minerals, 65(4), p.252 - 272, 2017/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:16.58(Chemistry, Physical)

層電荷0.33及び0.5を有する4種類のモンモリロナイト・エッジ表面(110), (010), (100)及び(130)の構造と安定性を評価するため、密度汎関数理論に基づく第一原理計算手法を用いて調べた。特にモンモリロナイト層状体が積層した場合の影響を調べるため、単層モデルと積層モデルを設定して、エッジ表面の安定性を比較した。ほとんどのケースで、層状体間の水素結合により、表面エネルギーは単層モデルよりも積層モデルの方が低くなり安定化する。このことは、エッジ面の表面エネルギーは膨潤状態に依存することを示唆している。エッジ面(010)及び(130)の最も低い表面エネルギーは、エッジ面近傍にMgイオンが露出することにより実現される。これらのエッジ面は、エッジにおける局所的な負電荷によって、カチオンに対する強い吸着サイトを有する。

論文

Diffusion and adsorption of uranyl ion in clays; Molecular dynamics study

有馬 立身*; 出光 一哉*; 稲垣 八穂広*; 河村 雄行*; 舘 幸男; 四辻 健治

Progress in Nuclear Energy, 92, p.286 - 297, 2016/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:68.73(Nuclear Science & Technology)

ウラニルイオン(UO$$_2^{2+}$$)の拡散・吸着挙動は、放射性廃棄物処分の性能評価において重要である。溶液中のUO$$_2^{2+}$$, K$$^{+}$$, CO$$_3^{2-}$$, Cl$$^{-}$$, H$$_{2}$$Oの拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。UO$$_2^{2+}$$の拡散係数が最小であり、H$$_{2}$$Oの自己拡散係数の26%であった。高濃度の炭酸イオンを含む溶液中では、UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$やUO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$^{2-}$$の炭酸錯体として存在することが確認された。モンモリロナイト及びイライトと水溶液が共存する系におけるUO$$_2^{2+}$$やK$$^{+}$$の吸着・拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。分配係数(Kd)は粘土鉱物の層電荷とともに増加し、UO$$_2^{2+}$$のKdはK$$^{+}$$のKdよりも小さいと評価された。さらに、2次元方向での拡散係数は、吸着層では比較的小さく、高い層電荷をもつイライトでは極めて小さな値を示した。

論文

Oxygen potential of a prototypic Mo-cermet fuel containing plutonium oxide

三輪 周平; 逢坂 正彦; 野崎 貴大*; 有馬 立身*; 出光 一哉*

Journal of Nuclear Materials, 465, p.840 - 842, 2015/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:9.79(Materials Science, Multidisciplinary)

PuO$$_{2-x}$$を含有したMoサーメット原型燃料の酸素ポテンシャルを実験的に決定した。PuO$$_{2-x}$$を含有したMoサーメット原型燃料の酸素ポテンシャルはPuO$$_{2-x}$$のものと同じであった。また、Mo/MoO$$_{2}$$酸化反応の酸素ポテンシャルより高い場合にはMoマトリックスが徐々に酸化することがわかった。これより、Moサーメット燃料の酸化還元挙動は、アクチニド相及びMoマトリックスのそれぞれで個別に評価できることを明らかにした。以上の結果より、アクチニド相をMoにより閉じ込めることでMoサーメット燃料の酸化還元を制御できる可能性が示された。

論文

Oxygen potential measurement of (Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$ at high temperatures

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1296 - 1302, 2015/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.16(Nuclear Science & Technology)

(Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを1473K, 1773K及び1873Kにおいて気相平衡法により測定した。O/M=1.96以上ではAmが還元、O/M=1.96以下ではPuが還元されることを確認した。

報告書

酸化物燃料中の拡散挙動に関する研究(共同研究)

佐藤 勇; 有馬 立身*; 仁科 匡弘*; 田中 康介; 小野瀬 庄二; 出光 一哉*

JAEA-Research 2012-006, 66 Pages, 2012/05

JAEA-Research-2012-006.pdf:13.55MB

燃料の製造性及び照射挙動に影響する物性である拡散挙動に関して、実験的手法と分子動力学シミュレーション(MD)の両面から評価した。実験的手法では、Amを含有した混合酸化物燃料とUO$$_{2}$$燃料を用いた拡散試験を実施した。その結果、UO$$_{2}$$中のPu及びAmの拡散は粒界に大きく影響される傾向があった。格子拡散と粒界拡散を区別せずに拡散係数を評価したところ、その大きさは10$$^{-12}$$$$sim$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/s程度であり、PuとAmの間に差はほとんどなかった。一方、MDでは、混合酸化物燃料中のU, Pu及びAmの格子拡散係数を評価し、拡散係数の温度依存性を導き出した。また、対応格子粒界構造を用いた粒界拡散係数の評価方法を確立した。その結果、MDから得られた粒界拡散係数の温度依存性の外挿値は実験的手法で得られた拡散係数と良い一致を示した。MDで得られた粒界拡散の熱活性化過程と実験的手法で得られた拡散係数を考慮し、PuやAmの拡散現象をよりよく再現できるような実質的な拡散係数の温度依存性を得た。燃料挙動解析コードで使用できる拡散係数の整備に関して検討を行った。

論文

Initial dissolution rate of a Japanese simulated high-level waste glass P0798 as a function of pH and temperature measured by using micro-channel flow-through test method

稲垣 八穂広*; 牧垣 光; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(4), p.438 - 449, 2012/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:79.66(Nuclear Science & Technology)

マイクロチャンネル流水溶解試験法(MCFT法)を用いて、模擬ガラス固化体の初期溶解速度($$r$$$$_{0}$$)のpH依存性,温度依存性を評価した。その結果、25$$^{circ}$$Cにおいてはシングルパスフロースルー法(SPFT法)などによる既往の結果と同様にV字型のpH依存性を示すことがわかった。しかしながら、70, 90$$^{circ}$$CにおいてはpHが中性の条件で$$r$$$$_{0}$$が一定となるU字型のpH依存性を示し、SPFT法等と異なる結果となった。また、90$$^{circ}$$Cにおいては、pHが8から11の範囲でSPFT法と較べて$$r$$$$_{0}$$が大きく、pH依存性の傾きも大きいことがわかった。温度依存性についてはどのpHにおいてもアレニウス則に従うが、pHの増加に伴ってみかけの活性化エネルギーが増加するという結果となり、溶解メカニズムがpHによって変化することが示唆された。

論文

COMPASS code development; Validation of multi-physics analysis using particle method for core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; 岡田 英俊*; 上原 靖*; et al.

Proceedings of 8th International Topical Meeting on Nuclear Thermal-Hydraulics, Operation and Safety (NUTHOS-8) (CD-ROM), 11 Pages, 2010/10

本論文では、COMPASSコード開発の2009年度成果を報告する。融体固化・閉塞形成,金属燃料の共晶反応,ダクト壁破損(熱流動解析),燃料ピン破損、及びダクト壁破損(構造解析)に関する検証計算が示される。位相計算,古典及び第一原理分子動力学研究は金属燃料とスティール及び制御棒材料とスティールの共晶反応の物性を調べるために用いられた。粒子法の基礎研究やSIMMER計算もまたCOMPASSコード開発に役立った。COMPASSは、SIMMERコードで用いられている実験相関式の基盤を明らかにするものと期待される。SIMMERとCOMPASSの結合はCDAの安全評価並びに炉心設計最適化に有効になるだろう。

論文

Diffusion behaviors of plutonium and americium in polycrystalline urania

佐藤 勇; 田中 康介; 有馬 立身*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012005_1 - 012005_8, 2010/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:71.08

ディスク状UO$$_{2}$$とAm含有MOX燃料を張り合わせて拡散対を作製し、一定の酸素分圧下で1600$$^{circ}$$Cで4.5時間アニールした。アニール後、界面近傍のアクチニド元素のプロファイルをEPMAにて測定し、平均拡散係数が10$$^{-15}$$から10$$^{-13}$$m/s$$^{2}$$であることを示したが、AmとPuで差異は明確ではなかった。この結果は照射後試験で見られるAmとPuの再分布の差異を生じるメカニズムが拡散挙動ではなく、他の機構によることを示している。また、拡散挙動は加熱時の酸素分圧・粒界の存在に依存していることがわかった。拡散挙動に対する粒界の影響から、燃料中の「実質的な」拡散の取り扱いには詳細な粒界のモデリングが必要である可能性がある。

論文

Detailed analyses of specific phenomena in core disruptive accidents of sodium-cooled fast reactors by the COMPASS code

守田 幸路*; Zhang, S.*; 有馬 立身*; 越塚 誠一*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 白川 典幸*; 井上 方夫*; 油江 宏明*; et al.

Proceedings of 18th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-18) (CD-ROM), 9 Pages, 2010/05

2005年から開始した5年間の研究プロジェクトで、ナトリウム冷却高速炉の炉心損傷事故特有の現象を詳細解析するためにMPS法に基づいたCOMPASSコードを開発している。その特有の現象とは、(1)燃料ピン破損・崩壊,(2)溶融プール沸騰,(3)融体固化・閉塞挙動,(4)ダクト壁破損,(5)低エネルギー崩壊炉心の運動,(6)デブリベッド冷却性,(7)金属燃料ピン破損を含んでいる。これらの主要現象に対して、COMPASSの検証研究が進められている。この論文では、幾つかの特有現象に対するCOMPASSによる詳細解析結果をまとめた。

論文

Validation for multi-physics simulation of core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors by COMPASS code

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; 岡田 英俊*; et al.

Proceedings of 13th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-13) (CD-ROM), 11 Pages, 2009/09

COMPASSコードにより溶融炉心物質の分散・固化が計算され、GEYSER実験データと比較された。溶融炉心物質が配管内面を固化しながら流れていった。溶融プール挙動について、固体スティール球が固体燃料により囲まれた体系であるCABRI-TPA2実験が解析された。スティール球の溶融と沸騰を引き起こすために出力が印加された。SCARABEE-BE+3試験もダクト壁破損の検証としてCOMPASSコードにより解析された。

論文

Measurement of HLW glass dissolution/alteration kinetics by using micro-reactor flow-through test method

稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎; 牧垣 光*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 馬場 恒孝; 野下 健司*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.219 - 228, 2009/05

ガラス溶解/変質挙動の速度論的評価を行うため、マイクロリアクタを用いた新しい流水溶解試験法を開発した。この方法では、マイクロ流路(20$$times$$2$$times$$16mm)を有するテフロン台に板状のガラス試料を設置し、シリンジポンプにより一定の流速でマイクロ流路に溶液を注入させることでガラス試料と反応させる。反応後の溶液を一定の間隔で採取、分析することで溶解/変質速度を得ることが可能となる。この方法は、装置がコンパクトで単純である、反応面積に対して反応溶液量が少ない、高感度で溶解/変質速度が測定できる、試験後試料の表面分析が容易であるなどの特徴を有する。この方法により、P0798ガラスのpH,温度,流速,時間を関数とした試験を行い、ガラス溶解/変質挙動の速度論的評価に必要なデータを取得した。

論文

Measurement of initial dissolution rate of P0798 simulated HLW glass by using micro-reactor flow-through test method

牧垣 光*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 馬場 恒孝; 野下 健司*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.307 - 314, 2009/05

新たに考案したマイクロリアクタ流水溶解試験により、模擬ガラス固化体(P0798ガラス)について任意の一定溶液,温度条件での溶解試験を行い、ガラスの初期溶解速度を測定した。試験温度を25$$^{circ}$$C、溶液のpHを5.6から12の範囲としたpH依存性試験で得られたケイ素の溶解速度から求めた初期溶解速度は、フランス原子力庁(CEA)が報告しているR7T7ガラスと同様に、V字型のpH依存性を示した。また、pHを5.6、試験温度を25から90$$^{circ}$$Cの範囲とした温度依存性試験による初期溶解速度からは、活性化エネルギーとして51kJ/molを得た。これはCEAが報告しているR7T7ガラスの値に比べてわずかに小さい値である。これらの結果に基づき、P0798ガラスの溶解機構を議論する。

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