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酸化物燃料中の拡散挙動に関する研究(共同研究)

Research on diffusion behavior in oxide fuels (Joint research)

佐藤 勇; 有馬 立身*; 仁科 匡弘*; 田中 康介; 小野瀬 庄二; 出光 一哉*

Sato, Isamu; Arima, Tatsumi*; Nishina, Masahiro*; Tanaka, Kosuke; Onose, Shoji; Idemitsu, Kazuya*

燃料の製造性及び照射挙動に影響する物性である拡散挙動に関して、実験的手法と分子動力学シミュレーション(MD)の両面から評価した。実験的手法では、Amを含有した混合酸化物燃料とUO$$_{2}$$燃料を用いた拡散試験を実施した。その結果、UO$$_{2}$$中のPu及びAmの拡散は粒界に大きく影響される傾向があった。格子拡散と粒界拡散を区別せずに拡散係数を評価したところ、その大きさは10$$^{-12}$$$$sim$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/s程度であり、PuとAmの間に差はほとんどなかった。一方、MDでは、混合酸化物燃料中のU, Pu及びAmの格子拡散係数を評価し、拡散係数の温度依存性を導き出した。また、対応格子粒界構造を用いた粒界拡散係数の評価方法を確立した。その結果、MDから得られた粒界拡散係数の温度依存性の外挿値は実験的手法で得られた拡散係数と良い一致を示した。MDで得られた粒界拡散の熱活性化過程と実験的手法で得られた拡散係数を考慮し、PuやAmの拡散現象をよりよく再現できるような実質的な拡散係数の温度依存性を得た。燃料挙動解析コードで使用できる拡散係数の整備に関して検討を行った。

As one of the important properties for fuel manufacturability and burning behavior, the diffusion behavior of actinides in oxide fuels was investigated by both the experimental and the molecular dynamics simulation (MD). Using diffusion couples consisted of an Am containing mixed oxide fuel and a UO$$_{2}$$ fuel, the diffusion tests were performed. The diffusion coefficients were estimated to be 10$$^{-12}$$m$$^{2}$$/s $$sim$$ 10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/s. In addition, the difference between Pu and Am diffusion coefficients was vanishingly small. The temperature dependence of bulk diffusion coefficients of actinides in mixed oxide fuels could be evaluated by MD. An evaluation technique for the grain boundary diffusion could be established based on the coincidence site lattice theory. The practical diffusion coefficients were obtained by combining data from the experiments with those predicted from MD. The practical diffusion coefficients obtained was discussed for use of a fuel behavior analysis code.

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