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論文

Diffusion and adsorption of uranyl ion in clays; Molecular dynamics study

有馬 立身*; 出光 一哉*; 稲垣 八穂広*; 河村 雄行*; 舘 幸男; 四辻 健治

Progress in Nuclear Energy, 92, p.286 - 297, 2016/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:36.86(Nuclear Science & Technology)

ウラニルイオン(UO$$_2^{2+}$$)の拡散・吸着挙動は、放射性廃棄物処分の性能評価において重要である。溶液中のUO$$_2^{2+}$$, K$$^{+}$$, CO$$_3^{2-}$$, Cl$$^{-}$$, H$$_{2}$$Oの拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。UO$$_2^{2+}$$の拡散係数が最小であり、H$$_{2}$$Oの自己拡散係数の26%であった。高濃度の炭酸イオンを含む溶液中では、UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$やUO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$^{2-}$$の炭酸錯体として存在することが確認された。モンモリロナイト及びイライトと水溶液が共存する系におけるUO$$_2^{2+}$$やK$$^{+}$$の吸着・拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。分配係数(Kd)は粘土鉱物の層電荷とともに増加し、UO$$_2^{2+}$$のKdはK$$^{+}$$のKdよりも小さいと評価された。さらに、2次元方向での拡散係数は、吸着層では比較的小さく、高い層電荷をもつイライトでは極めて小さな値を示した。

論文

Oxygen potential of a prototypic Mo-cermet fuel containing plutonium oxide

三輪 周平; 逢坂 正彦; 野崎 貴大*; 有馬 立身*; 出光 一哉*

Journal of Nuclear Materials, 465, p.840 - 842, 2015/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.34(Materials Science, Multidisciplinary)

PuO$$_{2-x}$$を含有したMoサーメット原型燃料の酸素ポテンシャルを実験的に決定した。PuO$$_{2-x}$$を含有したMoサーメット原型燃料の酸素ポテンシャルはPuO$$_{2-x}$$のものと同じであった。また、Mo/MoO$$_{2}$$酸化反応の酸素ポテンシャルより高い場合にはMoマトリックスが徐々に酸化することがわかった。これより、Moサーメット燃料の酸化還元挙動は、アクチニド相及びMoマトリックスのそれぞれで個別に評価できることを明らかにした。以上の結果より、アクチニド相をMoにより閉じ込めることでMoサーメット燃料の酸化還元を制御できる可能性が示された。

論文

Oxygen potential measurement of (Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$ at high temperatures

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1296 - 1302, 2015/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

(Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを1473K, 1773K及び1873Kにおいて気相平衡法により測定した。O/M=1.96以上ではAmが還元、O/M=1.96以下ではPuが還元されることを確認した。

論文

カルシウムイオンや金属鉄がガラス固化体の溶解/変質挙動に及ぼす影響

前田 敏克; 渡辺 幸一; 大森 弘幸*; 坂巻 景子; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 21(2), p.63 - 74, 2014/12

地層処分場で使用されるセメント系材料を起因とするCaイオンや鉄製オーバーパックの共存がガラス固化体の溶解挙動に及ぼす影響を調べるため、Caイオンを含む溶液中や鉄が共存する条件下での模擬ガラス固化体の浸出試験を実施した。その結果、Caイオン共存下ではガラス固化体の溶解が抑制され、鉄共存下では溶解が促進されることがわかった。鉄共存下では、鉄ケイ酸塩の生成に伴いガラス固化体の主成分であるシリカが変質することによって、ガラス固化体の溶解が促進される可能性があると推察された。

報告書

酸化物燃料中の拡散挙動に関する研究(共同研究)

佐藤 勇; 有馬 立身*; 仁科 匡弘*; 田中 康介; 小野瀬 庄二; 出光 一哉*

JAEA-Research 2012-006, 66 Pages, 2012/05

JAEA-Research-2012-006.pdf:13.55MB

燃料の製造性及び照射挙動に影響する物性である拡散挙動に関して、実験的手法と分子動力学シミュレーション(MD)の両面から評価した。実験的手法では、Amを含有した混合酸化物燃料とUO$$_{2}$$燃料を用いた拡散試験を実施した。その結果、UO$$_{2}$$中のPu及びAmの拡散は粒界に大きく影響される傾向があった。格子拡散と粒界拡散を区別せずに拡散係数を評価したところ、その大きさは10$$^{-12}$$$$sim$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/s程度であり、PuとAmの間に差はほとんどなかった。一方、MDでは、混合酸化物燃料中のU, Pu及びAmの格子拡散係数を評価し、拡散係数の温度依存性を導き出した。また、対応格子粒界構造を用いた粒界拡散係数の評価方法を確立した。その結果、MDから得られた粒界拡散係数の温度依存性の外挿値は実験的手法で得られた拡散係数と良い一致を示した。MDで得られた粒界拡散の熱活性化過程と実験的手法で得られた拡散係数を考慮し、PuやAmの拡散現象をよりよく再現できるような実質的な拡散係数の温度依存性を得た。燃料挙動解析コードで使用できる拡散係数の整備に関して検討を行った。

論文

Initial dissolution rate of a Japanese simulated high-level waste glass P0798 as a function of pH and temperature measured by using micro-channel flow-through test method

稲垣 八穂広*; 牧垣 光; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(4), p.438 - 449, 2012/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:20.07(Nuclear Science & Technology)

マイクロチャンネル流水溶解試験法(MCFT法)を用いて、模擬ガラス固化体の初期溶解速度($$r$$$$_{0}$$)のpH依存性,温度依存性を評価した。その結果、25$$^{circ}$$Cにおいてはシングルパスフロースルー法(SPFT法)などによる既往の結果と同様にV字型のpH依存性を示すことがわかった。しかしながら、70, 90$$^{circ}$$CにおいてはpHが中性の条件で$$r$$$$_{0}$$が一定となるU字型のpH依存性を示し、SPFT法等と異なる結果となった。また、90$$^{circ}$$Cにおいては、pHが8から11の範囲でSPFT法と較べて$$r$$$$_{0}$$が大きく、pH依存性の傾きも大きいことがわかった。温度依存性についてはどのpHにおいてもアレニウス則に従うが、pHの増加に伴ってみかけの活性化エネルギーが増加するという結果となり、溶解メカニズムがpHによって変化することが示唆された。

論文

福島第一原子力発電所高汚染水の処理処分の課題;処分を見据えた対応策の提言

山岸 功; 三村 均*; 出光 一哉*

日本原子力学会誌, 54(3), p.166 - 170, 2012/03

福島第一原子力発電所事故の収束に向けた取り組みにおいて、2011年12月にステップ2の完了が宣言された。原子炉の冷温停止状態を支える循環注水冷却に関しては、仮設の水処理設備が安定稼動しているが、恒久的な水処理設備の設置、汚染水処理で発生した二次廃棄物の保管・処理・処分への取り組みも求められている。本稿では、汚染水処理の現状を整理し、吸着材の性能,今後の処理・処分にかかわる技術的課題を解説する。

論文

J-ACTINET activities of training and education for actinide science research

湊 和生; 小無 健司*; 山名 元*; 山中 伸介*; 長崎 晋也*; 池田 泰久*; 佐藤 正知*; 有田 裕二*; 出光 一哉*; 小山 正史*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

アクチノイド科学の研究は、革新的原子力技術の持続的な発展を維持するためには欠くことのできないものである。アクチノイド元素は放射性であるので、それらを取り扱うアクチノイド科学の研究を行うには、閉じ込めや遮へい機能のある特殊な設備が必要である。これらの特殊な施設・設備を維持するには通常よりも費用が掛かるため、大学などにおいてはその数が減少してきている。研究施設の密接な協力のもとに、アクチノイド科学の研究を活性化させるとともに、この分野で活躍する人材を育成するために、J-ACTINETを2008年に設立した。若手研究者に研究のノウハウを継承し、視野を広げてもらうために、研究プログラムを実施した。また、サマースクール及び計算科学スクールを開催し、大学生,大学院生,若手研究者にアクチノイド科学に触れてもらう機会を提供した。これらのスクールでは、講義ばかりではなく、実習を必須のものとして実施した。さらに、大学院生,若手研究者を海外のサマースクールや国際会議に派遣した。

論文

Measurement of HLW glass dissolution/alteration kinetics by using micro-reactor flow-through test method

稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎; 牧垣 光*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 馬場 恒孝; 野下 健司*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.219 - 228, 2009/05

ガラス溶解/変質挙動の速度論的評価を行うため、マイクロリアクタを用いた新しい流水溶解試験法を開発した。この方法では、マイクロ流路(20$$times$$2$$times$$16mm)を有するテフロン台に板状のガラス試料を設置し、シリンジポンプにより一定の流速でマイクロ流路に溶液を注入させることでガラス試料と反応させる。反応後の溶液を一定の間隔で採取,分析することで溶解/変質速度を得ることが可能となる。この方法は、装置がコンパクトで単純である,反応面積に対して反応溶液量が少ない,高感度で溶解/変質速度が測定できる,試験後試料の表面分析が容易である、などの特徴を有する。この方法により、P0798ガラスのpH,温度,流速,時間を関数とした試験を行い、ガラス溶解/変質挙動の速度論的評価に必要なデータを取得した。

論文

Measurement of initial dissolution rate of P0798 simulated HLW glass by using micro-reactor flow-through test method

牧垣 光*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 三ツ井 誠一郎; 馬場 恒孝; 野下 健司*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.307 - 314, 2009/05

新たに考案したマイクロリアクタ流水溶解試験により、模擬ガラス固化体(P0798ガラス)について任意の一定溶液,温度条件での溶解試験を行い、ガラスの初期溶解速度を測定した。試験温度を25$$^{circ}$$C、溶液のpHを5.6から12の範囲としたpH依存性試験で得られたケイ素の溶解速度から求めた初期溶解速度は、フランス原子力庁(CEA)が報告しているR7T7ガラスと同様に、V字型のpH依存性を示した。また、pHを5.6、試験温度を25から90$$^{circ}$$Cの範囲とした温度依存性試験による初期溶解速度からは、活性化エネルギーとして51kJ/molを得た。これはCEAが報告しているR7T7ガラスの値に比べてわずかに小さい値である。これらの結果に基づき、P0798ガラスの溶解機構を議論する。

論文

Corrosion products from carbon steel formed in compacted bentonite under reducing conditions

石寺 孝充; Xia, X.*; 出光 一哉*; 菊池 芳郎*

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(8), p.763 - 772, 2008/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.35(Nuclear Science & Technology)

オーバーパック腐食生成物が圧縮ベントナイト中の放射性核種の収着挙動,拡散挙動へ及ぼす影響を調べるため、あらかじめ電解腐食させた炭素鋼を圧縮ベントナイトに接触させて鉄腐食生成物をベントナイト中へ移行させ、圧縮ベントナイト間隙中の鉄腐食生成物の存在形態を調べた。圧縮ベントナイトをスライスし、スライス片の選択溶解抽出を行い鉄腐食生成物の結晶化の程度を調べ、鉄腐食生成物の価数を調べた結果、室温で数年の範囲内では、鉄腐食生成物は非晶質のFe(OH)$$_{2}$$及びFe(OH)$$_{3}$$として存在していることが推測された。XRD分析の結果より、鉄腐食生成物によってNa型スメクタイトのFe型化はほとんど起こっておらず、鉄腐食生成物はスメクタイト粒子間に存在していることが示唆された。また、あらかじめ大気下で生成した3価の鉄腐食生成物は、圧縮ベントナイト間隙中では容易に2価に還元されないものと考えられた。

論文

Building an application-specific grid computing environment using ITBL for nuclear material engineering

辻田 祐一*; 有馬 立身*; 出光 一哉*; 鈴木 喜雄; 木村 英雄

Proceedings of 16th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-16) (CD-ROM), 9 Pages, 2008/05

Recently, Pu recycle is refocused for effective use of nuclear fuel (e.g., GNEP program in US). In such the advanced fuel cycle, inert matrix fuels (e.g., ZrO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$) are expected for effective burning Pu. However, Pu material is difficult to manage due to its radiotoxicity, thus cost of experimental facilities for it is very expensive. As computer simulation cuts cost for experimental researches, we have performed molecular dynamics (MD) simulations to research its material characteristics. In order to obtain more realistic results, many atoms and many time steps are required in order of ten to hundred thousands. As cost of such computation is high, parallelized program was executed on a grid computing environment provided by an ITBL system.

論文

ITBLクライアントAPIを用いた原子力材料シミュレーション実行環境構築

辻田 祐一*; 有馬 立身*; 出光 一哉*; 鈴木 喜雄; 木村 英雄

情報処理学会研究報告2008-ARC-177, 2008-HPC-114, p.103 - 108, 2008/03

Pu含有核燃料を中心とした核燃料再利用の取り組みが盛んに行われている。この中で、われわれは分子動力学法により燃料の材料特性の研究を進めている。計算目的により、計算対象の物理系の規模を大きくしたり、多くの計算タイムステップ数を要するため、並列処理を取り入れ、ITBLが提供する計算環境により計算機シミュレーションを行っている。シミュレーションに用いるプログラムへのさまざまな計算パラメタ設定を容易に行うことや、利用者端末上で動作する可視化プログラムを引続き利用したいという利用者からの強い要望に応えるため、今回、ITBLが提供するクライアントAPIを用い、利用者端末上で動作するGUIを用いた計算支援環境の構築を行った。本稿では、本計算支援環境構築の目的,実装方法、並びに実行環境の事例紹介を行い、最後に今後の方向性について述べる。

論文

ITBLを用いた原子力材料シミュレーション環境構築の取り組み

辻田 祐一*; 有馬 立身*; 出光 一哉*; 中島 憲宏; 鈴木 喜雄; 木村 英雄

近畿大学工学部研究報告, (41), p.87 - 92, 2007/12

大規模な計算機資源を利用してプルトニウム含有燃料の分子動力学法シミュレーションを行うために、ITBL計画によって構築されたグリッドコンピューティング環境を用いた計算機シミュレーション環境の開発を行った。ITBLシステムが提供するクライアントAPIを用いることで、シミュレーションに必要な計算パラメータを対話的に入力することが可能で、かつ個々のジョブを独立に実行することを実現した大規模並列計算機環境利用支援クライアントアプリケーションを構築することができた。さらに、ITBL環境上の並列計算機で出力された計算結果をクライアント端末上の可視化アプリケーションと連携することを可能とした。

報告書

緩衝材中の鉄イオン及びネプツニウムイオンの拡散挙動

有馬 立身*; 出光 一哉*; 夏 暁彬; 石寺 孝充; 飯島 和毅

JNC-TY8400 2004-005, 59 Pages, 2004/05

JNC-TY8400-2004-005.pdf:1.3MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分において,より信頼性の高い安全評価を実施するためには,還元環境下,オーバーパック材腐食生成物共存下でのデータ取得が必要不可欠である。本研究では,In-diffusion法によるベントナイト中の拡散試験を行い,信頼性の高いNpの見かけの拡散係数を取得するとともに,炭素鋼をベントナイトに接触させ,鉄腐食生成物の移行挙動を調べた。また,腐食炭素鋼共存下においてNpを拡散させ,Npの拡散挙動に及ぼす鉄腐食生成物の影響を評価した。その結果,炭素鋼から鉄はFe$$^{2+}$$イオンの形態でモンモリロナイト層間のナトリウムを押し出しながら移動していると考えられた。炭素鋼の腐食により生成したFe$$^{2+}$$イオンが炭素鋼-ベントナイト接触面に蓄積されると,腐食はFe$$^{2+}$$イオンの接触面からの流出速度に律速されると考えられ,ベントナイト乾燥密度が大きいほどFe$$^{2+}$$イオンの流出速度が大きくなり,腐食の進行も速くなると考えられた。また,還元環境において,炭素鋼の腐食速度は0.1 micro m/y程度と推測され,第2次取りまとめにおける設定値20 micro m/yと比べてかなり小さな値となった。一方,Npの拡散挙動に関しては,炭素鋼共存下及び非共存下のどちらにおいても,ベントナイト中の濃度分布は速い移行挙動を示す部分と遅い移行挙動を示す部分が観察された。この移行の遅い部分はNp(IV)の拡散,速い部分はNp(V)の拡散と考えられ,見かけの拡散係数はそれぞれ10$$^{-15}$$$$sim$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/s及び10$$^{-13}$$$$sim$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$/sであった。また,炭素鋼共存下ではその腐食により強い還元環境が作り出され,Np(V)に比べて溶解度が低く拡散速度の遅いNp(IV)の存在割合が増加するため,ベントナイト中へのNpの移行が抑制されると考えられた。

論文

Oxidation Behavior of Modified SUS(PNC316) under Low Oxygen Partial Pressure

佐藤 勇; 滑川 卓志; 古屋 廣高*; 出光 一哉*; 百田 正隆*; 稲垣 八穂広*

Journal of Nuclear Materials, (304), p.21 - 28, 2002/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:34.42

酸素分圧10(-31乗)$$sim$$10(-22乗)atm、温度600$$sim$$800$$^{circ}C$$における高速炉被覆管材料PNC316の酸化挙動についてSUS316とともに定量・定性的に評価した。これらの材料における反応酸素量は時間とともに放物線則にしたがって増加し、また、その反応速度定数は温度と酸素分圧に依存していることが分かった。反応速度定数の半実験式はPNC316では、2.7$$times$$10(4乗)・exp(-109/RT)・Po2(0.279乗)、SUS316では9.23$$times$$10(4乗)・exp(-98/RT)・Po2(0.313乗)であった。低酸素分圧下で生成する反応層は内層がCr2O3、FeCr2O4で構成されており、外層は酸化されていない$$alpha$$-Feが含まれていた。高燃焼度燃料中における被覆管内面腐食を評価する上で、燃焼初期の低酸素分圧下で生成した酸化層若しくは酸化されていない$$alpha$$-Feの析出の事実は重要と考えられる。

論文

Alteration-phase formation and associated cesium release during alteration of R7T7 waste glass

稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 有馬 立身*; 前田 敏克; 小川 弘道; 糸永 文雄

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.713, p.589 - 596, 2002/00

高レベルガラスに関するこれまでの研究により、地層処分されたガラスは長い時間をかけて水と反応し、より安定な鉱物相を形成するとされているが、鉱物の形成は長期間におけるガラスからの放射性核種の漏出に影響を及ぼす可能性がある。このため、本研究では高レベルガラスの鉱物相形成とそれに伴うセシウムの放出挙動を実験的に評価することを目的に、粉末状のR7T7ガラスを用いて高温のアルカリ溶液中における変質試験を行った。形成された鉱物相をXRDで観察した結果、主な生成鉱物としてゼオライト系鉱物のanalcimeがSiO$$_{2}$$アモルファスとともに存在すること及び条件によってはスメクタイト系鉱物のbeidelliteやgibbsiteが形成されることが分かった。また、溶液の分析により、セシウムの大部分がbeidelliteやanalcimeといった鉱物相への吸着により固化体中に保持されていることが推察された。

論文

Axial Distribution of Cesium in the Heterogeneous FBR Fuel Pins

古屋 廣高*; 鵜飼 重治; 鹿倉 栄; Tsuchiuchi, Y.*; 出光 一哉*

Journal of Nuclear Materials, 201, p.46 - 53, 1993/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:42.01

「常陽」において実施した軸非均質燃料ピンの照射試験結果に基づき、セシウムの燃料ピン内の移動挙動を評価した。照射後試験においては、CS-137の$$gamma$$スキャンとEPMAIによる元素分析を行い、内部ブランケットへのセシウムの移動、蓄積は顕著には生じていないことを確認した。一方、燃料ピン内のセシウムの径方向及び軸方向移動挙動を解析するために開発したMINERVAコードを用いて、軸非均質燃料ピン内におけるセシウムの移動挙動並びにセシウムの化学形態に基づくペレットスエリング量を評価した。その結果、セシウムの軸方向移動はペレットのクラックを介したセシウムの蒸発、凝縮過程に支配されているとともに、被覆管の内面腐食がセシウムの軸方向移動に影響していることが判明した。

論文

Distribution of Molybdenum in FBR Fuel Irradiated to High Burnup

山本 一也; 梶谷 幹男; 出光 一哉*; 有馬 立身*

化学熱力学国際会議, , 

高速炉燃料中に蓄積される固体FPのうち、燃料物性を左右する酸素との新和性が強いMoに着目し、その燃料内分布に対する温度及び燃料度の影響を、「常陽」照射燃料のEPMA分析データに基づいて熱力学的な解析を実施した。その結果、7$$sim$$10at%の中燃焼度までは、これまでの低燃焼度に関する報告と一致しているが、13at%の高燃焼度では燃料中Mo濃度の低下が著しくなり、燃料ペレット/被覆管ギャップへの移行が認められた。このようなMoの挙動は熱力学的な拡散現象では説明できず、高燃焼度燃料では過去にKleykampやJohnsonが提案している気相輸送等によるモデルを考える必要がある。

口頭

圧縮ベントナイト中における鉄腐食生成物の存在形態

石寺 孝充; 夏 暁彬; 出光 一哉*; 菊池 芳郎*

no journal, , 

腐食させた炭素鋼を圧縮ベントナイトに接触させ、ベントナイト中へ移行した鉄腐食生成物の存在形態を調べた。その結果、炭素鋼付近では非晶質の2価の水酸化物として、炭素鋼から離れるに従って3価の水酸化物として鉄腐食生成物は存在しているものと考えられた。

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