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緩衝材中の鉄イオン及びネプツニウムイオンの拡散挙動

Diffusion of Iron and Neptunium in Buffer Material

有馬 立身*; 出光 一哉*; 夏 暁彬; 石寺 孝充; 飯島 和毅

Arima, Tatsumi*; Idemitsu, Kazuya*; Xiaobin, Xia,; Ishidera, Takamitsu; Iijima, Kazuki

高レベル放射性廃棄物の地層処分において,より信頼性の高い安全評価を実施するためには,還元環境下,オーバーパック材腐食生成物共存下でのデータ取得が必要不可欠である。本研究では,In-diffusion法によるベントナイト中の拡散試験を行い,信頼性の高いNpの見かけの拡散係数を取得するとともに,炭素鋼をベントナイトに接触させ,鉄腐食生成物の移行挙動を調べた。また,腐食炭素鋼共存下においてNpを拡散させ,Npの拡散挙動に及ぼす鉄腐食生成物の影響を評価した。その結果,炭素鋼から鉄はFe$$^{2+}$$イオンの形態でモンモリロナイト層間のナトリウムを押し出しながら移動していると考えられた。炭素鋼の腐食により生成したFe$$^{2+}$$イオンが炭素鋼-ベントナイト接触面に蓄積されると,腐食はFe$$^{2+}$$イオンの接触面からの流出速度に律速されると考えられ,ベントナイト乾燥密度が大きいほどFe$$^{2+}$$イオンの流出速度が大きくなり,腐食の進行も速くなると考えられた。また,還元環境において,炭素鋼の腐食速度は0.1 micro m/y程度と推測され,第2次取りまとめにおける設定値20 micro m/yと比べてかなり小さな値となった。一方,Npの拡散挙動に関しては,炭素鋼共存下及び非共存下のどちらにおいても,ベントナイト中の濃度分布は速い移行挙動を示す部分と遅い移行挙動を示す部分が観察された。この移行の遅い部分はNp(IV)の拡散,速い部分はNp(V)の拡散と考えられ,見かけの拡散係数はそれぞれ10$$^{-15}$$$$sim$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/s及び10$$^{-13}$$$$sim$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$/sであった。また,炭素鋼共存下ではその腐食により強い還元環境が作り出され,Np(V)に比べて溶解度が低く拡散速度の遅いNp(IV)の存在割合が増加するため,ベントナイト中へのNpの移行が抑制されると考えられた。

For the safety assessment of high level waste disposal, it is necessary to investigate the radionuclide migration in the presence of corrosion products of carbon steel under reducing condition. In this study, the reliable apparent diffusion coefficients of neptunium (Np) in bentonite were obtained by in-diffusion method and migration of the corrosion products was investigated. Furthermore, effects of the corrosion of carbon steel on Np diffusion were discussed. The corrosion of carbon steel under reducing condition provided Fe$$^{2+}$$ions, which were considered to migrate in the interlayer spaces of montmorillonite sheets of bentonite exchanging with two Na$$^{+}$$ions. The corrosion rate of carbon steel was controlled by the diffusivity of Fe$$^{2+}$$ions into bentonite when they were accumulated at the surface of carbon steel. The corrosion rate increased with increasing dry density of bentonite because of the increase of the diffusivity of Fe$$^{2+}$$ions. The corrosion rate was estimated to be ~0.1 micro m/y, which was remarkable lower than the setting value, 20 micro m/y, in the second progress report. The Np profiles in the bentonite consisted of two overlapping slopes, a fast and a slow fractions, for both the experiments with and without carbon steel. The apparent diffusion coefficients of the fast and the slow fraction of Np were 10$$^{-13}$$~10$$^{-12}$$m$$^{2}$$/s and 10$$^{-15}$$~10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/s, which were considered to be the diffusion of Np(V) and Np(IV), respectively. The corrosion of carbon steel provided strong reducing condition to keep most Np in the low oxidation state, Np(IV), which has lower solubility and mobility than Np(V). Therefore, it could be expected that the corrosion of carbon steel will restrain effectively migration of Np into the bentonite.

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