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Influence of linear energy transfer on the scintillation decay behavior in a lithium glass scintillator

越水 正典*; 岩松 和宏*; 田口 光正; 倉島 俊; 木村 敦; 柳田 健之*; 藤本 裕*; 渡辺 賢一*; 浅井 圭介*

Journal of Luminescence, 169(Part B), p.678 - 681, 2016/01

TIARAのAVFサイクロトロンを用いてパルスイオンビームを発生し、Liガラスシンチレータ(GS20)の発光を計測した。20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$,および220MeV C$$^{5+}$$を照射した結果、400nm付近に、発光中心としてドープされているCe$$^{3+}$$イオンの5d-4f遷移に帰属されるバンドが観測された。発光のタイムプロファイル計測では、20MeV H$$^{+}$$では顕著に立ち上がりが遅く、高LETほど立ち上がりが速くなった。一方、減衰挙動には顕著な相違はなかった。これは、高密度エネルギー付与によって誘起された励起状態間相互作用によって、ホストガラスからCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動過程が促進されたことが原因と考えられる。


Linear energy transfer effects on time profiles of scintillation of Ce-doped LiCaAlF$$_{6}$$ crystals

柳田 健之*; 越水 正典*; 倉島 俊; 岩松 和宏*; 木村 敦; 田口 光正; 藤本 裕*; 浅井 圭介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 365(Part B), p.529 - 532, 2015/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:69.75(Instruments & Instrumentation)

CeをドープしたLiCaAlF$$_{6}$$結晶にX線及び20MeV H$$^{+}$$, 50MeV He$$^{2+}$$, 220MeV C$$^{5+}$$イオン照射を行い、発光のその場観察を行った。X線照射では数nsの早い発光成分と数10nsの遅い成分が観測された。一方、イオン照射では、早い発光は観測されなかった。早い発光の消滅は、イオン照射で形成された高密度励起による励起状態間の相互作用が原因と考えられる。また、遅い発光では、その立ちあがりと減衰にLET依存性が観測された。これは、LiCaAlF$$_{6}$$の励起状態からCe$$^{3+}$$へのエネルギー移動及び励起状態間相互作用による消光過程が競争的に起きていることが原因と考えられる。


System for measuring temporal profiles of scintillation at high and different linear energy transfers by using pulsed ion beams

越水 正典*; 倉島 俊; 田口 光正; 岩松 和宏; 木村 敦; 浅井 圭介*

Review of Scientific Instruments, 86(1), p.013101_1 - 013101_5, 2015/01

 被引用回数:9 パーセンタイル:47.26(Instruments & Instrumentation)



Isotope dilution inductively coupled plasma mass spectrometry for determination of $$^{126}$$Sn content in spent nuclear fuel sample

浅井 志保; 利光 正章; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 篠原 伸夫; 伊奈川 潤; 奥村 啓介; 宝徳 忍; 木村 貴海; 鈴木 健介*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(6), p.556 - 562, 2013/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:59.34(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核種の1つである$$^{126}$$Snのインベントリ評価を目的として、ICP-MSによる$$^{126}$$Snの分析法を開発した。また、照射履歴の明確な使用済燃料溶解液を分析試料として、開発した$$^{126}$$Sn分析法の妥当性を検証するとともに、使用済燃料溶解液中の$$^{126}$$Sn存在量及び共存するスズ同位体の同位体比を算出した。ICP-MS測定の前処理法として、陰イオン交換法を採用し、$$^{126}$$Snの主要な測定妨害核種$$^{126}$$Teや、高放射性の成分Sr, Y, Cs、及びBaを分離除去した。陰イオン交換樹脂に吸着したスズは、1M HNO$$_{3}$$によって定量的に溶出した。得られたスズ溶出液中のスズの同位体比は、ICP-MSによって精度よく測定され、また、国内初の$$^{126}$$Sn実測値が得られた。さらに、スズ同位体比は燃焼計算コードORIGEN2による計算値ともよく一致したことから、ORIGEN2による計算の信頼性を確認できた。


Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:65.97(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.


X-ray detection capability of a BaCl$$_{2}$$ single crystal scintillator

越水 正典*; 小野寺 和也*; 錦戸 文彦*; 春木 理恵; 澁谷 憲悟*; 岸本 俊二*; 浅井 圭介*

Journal of Applied Physics, 111(2), p.024906_1 - 024906_5, 2012/01

 被引用回数:22 パーセンタイル:70.04(Physics, Applied)

The X-ray detection capability of a scintillation detector equipped with a BaCl$$_{2}$$ single crystal was evaluated. The scintillation decay kinetics can be expressed by a sum of two exponential decay components. The fast and slow components have lifetimes of 1.5 and 85 ns, respectively. The total light output is 5% that of YAP:Ce. A subnanosecond timing resolution was obtained. The detection efficiency of a 67.41 keV X-ray is 87% for a detector equipped with a BaCl$$_{2}$$ crystal 6-mm thick. Thus, excellent timing resolution and high detection efficiency can be simultaneously achieved. Additionally, luminescence decay characteristics under vacuum ultraviolet excitation have been investigated. Radiative decay of self-trapped excitons is thought to be responsible for the fast scintillation component.


Simple cation-exchange separation for ICP-MS measurement of $$^{79}$$Se in spent nuclear fuel sample

浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 奥村 啓介; 篠原 伸夫; 木村 貴海; 伊奈川 潤; 鈴木 健介*; 金子 悟*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

Inventory estimation of $$^{79}$$Se in HLW is important for long-term safety assessment of a geological repository. In this study, a simple separation method using a single cation-exchange column has been investigated. An irradiated UO$$_{2}$$ pellet was dissolved and diluted with 1M nitric acid. A known amount of $$^{82}$$Se was added to the sample for isotope dilution mass spectrometry. The $$^{82}$$Se -spiked and non-spiked samples were fed to each cation-exchange resin-packed column, followed by washing with 1M nitric acid. The first 3 mL of the effluent was directly injected to the ICP-MS. The recovery of Se was 92%, while no leakage of Gd$$^{3+}$$, which causes major isobaric interference on $$^{79}$$Se detection, was observed. The coexisting components with high activity were retained on the column, leading to decrease in the surface dose rate to a background level. The amounts of $$^{79}$$Se and $$^{82}$$Se in the sample solution were 2.4 $$pm$$ 0.7 and 13.3 $$pm$$ 4.6 ng, respectively.


New ORIGEN2 libraries based on JENDL-4.0 and their validation for long-lived fission products by post irradiation examination analyses of LWR spent fuels

小嶋 健介; 奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 岡本 力; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

高レベル放射性廃棄物の品質管理及び長期安全性評価において、使用済燃料中の長寿命核分裂生成物(LLFP)の正確なインベントリ評価が重要である。日本では、実用軽水炉の使用済燃料の組成を評価する際に燃焼計算コードORGEN2が広く使われているが、同コードに組み込まれているライブラリは古く、また、分析が困難なために測定データが不足している$$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn及び$$^{135}$$Cs等のLLFPに対する評価が不十分である。使用済燃料組成等のインベントリ評価の精度向上を図るため、最新核データライブラリであるJENDL-4.0の中性子断面積や核分裂収率等を用いて、新たなORIGEN2用ライブラリを作成した。Cooper, Calvert-Cliffs-1, H. B. Robinson-2, 大飯原発1号機の実機使用済燃料サンプルに対する照射後試験解析に新ライブラリを用いた結果、新ライブラリは、LLFPのインベントリ評価に対し、良い適用性を示すことがわかった。


Analyses of assay data of LWR spent nuclear fuels with a continuous-energy Monte Carlo code MVP and JENDL-4.0 for inventory estimation of $$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn and $$^{135}$$Cs

奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 岡本 力; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 2, p.369 - 374, 2011/10

軽水炉使用済燃料中の長寿命核分裂生成物の正確なインベントリ評価のために、JENDL-4.0等の最新核データを採用した新しい燃焼チェーンモデルと崩壊データを開発した。この最新核データとMVP-BURNを、$$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn, $$^{135}$$Csのインベントリ測定を含む幾つかの照射後試験解析に適用した。それらの1つは、原子力機構が実施した新しい測定である。これらの解析の結果、原子力機構による新しい測定値は、異なる研究機関で異なる技術により測定された他の照射後試験データとよく整合していることが確認できた。また、本計算による結果は、$$^{79}$$Seと$$^{135}$$Csの生成量に対して、10%以内で実験値とよく一致することがわかった。一方、$$^{99}$$Tcと$$^{126}$$Snについては、およそ50%までの過大評価がみられた。これらの差異は、試料を溶解する際の不溶解残渣の影響、又は、解析における核分裂収率の誤差に起因するものと考えられる。


Validation of correlations between Nd isotopes and difficult-to-measure nuclides predicted with burn-up calculation code by post irradiation examination

浅井 志保; 奥村 啓介; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1437 - 1442, 2011/09

The inventory estimation of difficult-to-measure (DTM) nuclides, such as Se-79, Cs-135, Tc-99, and Sn-126 is indispensable for the management of high-level radioactive wastes (HLW). In this study, the correlations between Nd isotopes and the four DTM nuclides, which are predicted using a burnup calculation code, MVP-BURN, have been validated by post irradiation examination (PIE). An irradiated PWR fuel with a burnup of 44.9 GWd/t was used as a standard sample. The calculation was performed with MVP-BURN based on the latest nuclear data library of JENDL-4.0. The calculated atom ratios of Se-79 and Cs-135 to Nd isotopes exhibited good agreement with those obtained by PIE. This demonstrates that the correlations predicted by MVP-BURN are applicable to the scaling factor method. For Tc-99 and Sn-126, the calculated values were higher than those obtained by PIE. These overestimations were mainly caused by the lack of the contribution of insoluble residue to the measured concentrations.


Computational study for inventory estimation of Se-79, Tc-99, Sn-126, and Cs-135 in high-level radioactive wastes from spent nuclear fuels of light water reactors

奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 岡本 力; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 鈴木 健介*; 金子 悟*

Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1443 - 1450, 2011/09

軽水炉使用済燃料からの高レベル放射性廃棄物に存在する長寿命核分裂生成物のインベントリ評価手法は、長期間に渡る廃棄物処理処分の安全性評価に重要である。Se-79, Tc-99, Sn-126, Cs-135といった難分析長寿命核分裂生成物のインベントリ評価手法を開発するため、最新の燃焼計算コードとデータを使用して、燃料仕様や燃焼条件をパラメータとするサーベイ計算を行った。その中で、燃料集合体タイプ(PWR/BWR),U-235初期濃縮度,減速材温度,ボイド率,出力密度などを考えられる範囲で変動させた。その結果、前述の長寿命核分裂生成物の燃焼特性と生成の範囲が明らかとなった。これらの結果から、高レベル放射性廃棄物に存在する難分析長寿命核分裂生成物のインベントリを、測定が容易な核種(キー核種)の分析値との相関から決定するスケーリングファクタ法とそのキー核種を提案する。


Optimization of ion-beam irradiation for mutagenesis in soybean; Effects on plant growth and production of visibly altered mutants

荒瀬 幸子*; 長谷 純宏; 阿部 純*; 河西 めぐみ*; 山田 哲也*; 喜多村 啓介*; 鳴海 一成; 田中 淳; 金澤 章*

Plant Biotechnology, 28(3), p.323 - 329, 2011/06

 被引用回数:17 パーセンタイル:54.04(Biotechnology & Applied Microbiology)

We describe for the first time the dose response and mutagenic effects of ion-beam irradiation in soybean. We irradiated the hilum side of dried mature soybean seeds with 320 MeV carbon ions. The number of plants that survived until seed-set decreased with the increase of the irradiation dose and was very low in plants irradiated at doses higher than 5.0 Gy, whereas the frequency distribution of the number of seeds produced by each seed-setting plant was not affected by lower doses of irradiation. We produced plant populations irradiated at 2.5 Gy and 5.0 Gy on a large scale to obtain M$$_{2}$$ seeds. Despite the duplicate composition of the soybean genome, chlorophyll-deficient mutants were detected with a frequency of 0.47% in the M$$_{2}$$ generation of plants irradiated at 5.0 Gy. These results demonstrate that irradiation of the hilum side of dried soybean seeds with carbon ion beams at a dose range around 2.5-5.0 Gy induces genetic changes while also allowing the production of a considerable number of seed-setting plants.


Determination of $$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs in spent nuclear fuel for inventory estimation of high-level radioactive wastes

浅井 志保; 半澤 有希子; 奥村 啓介; 篠原 伸夫; 伊奈川 潤; 宝徳 忍; 鈴木 健介*; 金子 悟*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(5), p.851 - 854, 2011/05

 被引用回数:23 パーセンタイル:88.07(Nuclear Science & Technology)

$$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs are long-lived fission products and are found in high-level radioactive waste (HLW). The estimation of their inventories in HLW is essential for the safety assessment of a geological disposal, owing to their mobility in the strata. In this study, the amounts of $$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs in spent nuclear fuel solution were measured. About 5 g of irradiated UO$$_{2}$$ fuel discharged from a commercial Japanese PWR with the average burn-up of 44.9 GWd/t was sampled. After Se and Cs were chemically separated, the amounts of $$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs in the spent nuclear fuel solution were measured with inductively coupled plasma quadrupole mass spectrometer (ICP-QMS). The amounts of $$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs were 5.2 $$pm$$ 1.5 and 447 $$pm$$ 40 g/MTU, respectively. The results obtained in this study showed good agreement with those obtained by the ORIGEN2 calculation using the data library of JENDL-3.3.


Neutron one-quasiparticle states in $$^{251}$$Fm$$_{151}$$ populated via the $$alpha$$ decay of $$^{255}$$No

浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 市川 隆敏*; 豊嶋 厚史; 石井 哲朗; 永目 諭一郎; 西中 一朗; 小島 康明*; et al.

Physical Review C, 83(1), p.014315_1 - 014315_12, 2011/01

 被引用回数:19 パーセンタイル:76.34(Physics, Nuclear)



Comparison of post-irradiation experimental data and theoretical calculations for inventory estimation of long-lived fission products in spent nuclear fuel

浅井 志保; 半澤 有希子; 奥村 啓介; 鈴木 英哉; 利光 正章; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.261 - 264, 2010/10

The inventory estimation of long-lived fission products (LLFP) is essential for the safety assessment of a geological disposal of HLW. $$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs are a main contributor to the total dose from the geological repository of HLW. In this study, the post irradiation experimental data of LLFPs, such as $$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn and $$^{135}$$Cs, were compared with ORIGEN2 calculation. A fragment of the UO$$_{2}$$ pellet irradiated in a commercial PWR was dissolved with nitric acid in a hot cell. After Se, Tc, Sn, and Cs were chemically separated, the concentrations of $$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn and $$^{135}$$Cs were determined with ICP-QMS. The results for $$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs obtained in this study showed good agreement with those obtained through ORIGEN2 calculation. In contrast, the experimentally determined concentration of $$^{99}$$Tc and $$^{126}$$Sn were equivalent to approximately 70% and 60%, respectively, of those obtained through ORIGEN2 calculation.


Post irradiation examination analyses with a continuous-energy Monte Carlo code MVP for long-lived fission products in LWR spent fuels

奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 片倉 純一; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of Joint International Conference of 7th Supercomputing in Nuclear Application and 3rd Monte Carlo (SNA + MC 2010) (USB Flash Drive), 5 Pages, 2010/10

長寿命核分裂生成核種の正確なインベントリ評価のため、最新の核データに基づき、MVP-BURNコード用の新しい燃焼チェーンモデルと崩壊データを開発した。それらを、$$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn, $$^{135}$$Csのインベントリ測定を含む3つの照射後試験に適用した。それらの1つは原子力機構が実施した新しい測定である。解析結果から、原子力機構の新しい測定は別の研究所で別の技術で得られた他の照射後試験の結果とよく整合していることが確認できた。また、本計算結果は、$$^{79}$$Seと$$^{135}$$Csの実験値と10%以内で一致することが確認できた。一方、$$^{99}$$Tcと$$^{126}$$Snについては、計算に最大50%の過大評価が見られたが、これらの差異は測定における不溶解残渣の影響又は解析における核分裂収率の誤差の影響と考えられる。


Extraction of chromatographic behavior of Rf, Zr, and Hf in HCl solution with styrenedivinylbenzene copolymer resin modified by TOPO (trioctylphosphine oxide)

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06

本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl$$_{4}$$$$cdot$$2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。


$$^{225}$$Ac metallofullerene; Toward $$^{225}$$Ac nanogenerator in fullerene

秋山 和彦*; 羽場 宏光*; 末木 啓介*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 永目 諭一郎; 片田 元己*

Chemistry Letters, 38(10), p.978 - 979, 2009/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:39.61(Chemistry, Multidisciplinary)



Chloride complexation of Zr and Hf in HCl investigated by extended X-ray absorption fine structure spectroscopy; Toward characterization of chloride complexation of element 104, rutherfordium (Rf)

羽場 宏光*; 秋山 和彦*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 矢板 毅; 平田 勝; 末木 啓介*; 永目 諭一郎

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 82(6), p.698 - 703, 2009/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:41.76(Chemistry, Multidisciplinary)

8.0$$sim$$11.9Mの塩酸水溶液中での第4族元素Zr並びにHfの塩化物形成を広域X線吸収微細構造分光法(EXAFS)を用いて調べた。両元素の塩化物錯形成は塩酸濃度8.0Mでは、水和物[M(H$$_{2}$$O)$$_{8}$$]$$^{4+}$$(M=Zr,Hf)構造をとり、濃度の増加にしたがって塩化物イオンが配位し、11.9Mでは6塩化物錯体[MCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$構造になることがわかった。この塩化物配位の連続的変化は以前のZr, Hfの陰イオン交換挙動をよく反映していた。今回のEXAFS法とZr, Hf及びRfのイオン交換実験の結果をもとに、RfもZr, Hfと同様に塩酸水溶液中では[Rf(H$$_{2}$$O)$$_{8}$$]$$^{4+}$$から[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$の構造を形成することが示唆された。


A Metallofullerene that encapsulates $$^{225}$$Ac

秋山 和彦*; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 末木 啓介*; 永目 諭一郎; 片田 元己*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 280(2), p.329 - 331, 2009/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.67(Chemistry, Analytical)


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