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論文

Effect of oxygen-donor charge on adjacent nitrogen-donor interactions in Eu$$^{3+}$$ complexes of mixed N,O-donor ligands demonstrated on a 10-fold [Eu(TPAMEN)]$$^{3+}$$ chelate complex

Schnaars, K.; 金子 政志; 藤澤 清史*

Inorganic Chemistry, 60(4), p.2477 - 2491, 2021/02

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.0c03405
 被引用回数：6 パーセンタイル：35.92(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

高レベル放射性廃液の有害度低減のために、マイナーアクチノイドに対して高選択的な試薬が必要とされている。混合N,Oドナー配位子${it N,N,N',N'}$-テトラキス[(6-カルボキシピリジン-2-イル)mメチル]エチレンジアミン(H$$_{4}$$TPAEN)は、Am$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$分離におけるマスキング剤として良い性能を示すことが知られている。本研究では、Oドナーの塩基性を変えることでM$$^{3+}$$-N$$_{am}$$相互作用を操作することが可能なを調査するため、負電荷を帯びたTPAEN$$^{4-}$$のカルボン酸を中性のアミド基に置換した新規配位子${it N,N,N',N'}$-テトラキス[(6-${it N",N"}$-ジエチルカルバモイルピリジン-2-イル)メチル]エチレンジアミン(TPAMEN)を導入した。TPAMENとEu(OTf)$$_{3}$$及びEu(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$6水和物と結晶化することで、正電荷を帯びた[Eu(TPAMEN)]$$^{3+}$$錯体を生成した。M-O/N結合距離を報告されている[Eu(TPAEN)]$$^{-}$$錯体と比較し、DFT計算の援用により電子密度の違いについて議論した。さらに、[M(TPAEN)]$$^{-}$$及び[M(TPAMEN)]$$^{3+}$$ (M$$^{3+}$$ = Eu$$^{3+}$$, Am$$^{3+}$$)の錯生成エネルギーの差の予測によって、TPAMEN配位子のAm$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$分離に向けた潜在的な性能についての知見を得た。

論文

Pressure-induced magnetic ordering in KCuCl$$_{3}$$

加倉井 和久; 長壁 豊隆; 後藤 健治*; 大沢 明*; 藤澤 真士*; 田中 秀数*

Physica B; Condensed Matter, 385-386(Part 1), p.450 - 452, 2006/11

https://doi.org/10.1016/j.physb.2006.05.237
 被引用回数：2 パーセンタイル：11.56(Physics, Condensed Matter)

KCuCl$$_{3}$$及びTlCuCl$$_{3}$$はそれぞれ31K及び7.7Kのギャップエネルギーを持つスピンシングレット基底状態系である。このスピンギャップの要因はCu$$_{2}$$Cl$$_{6}$$が形成する反強磁性ダイマーである。磁化の測定からそれぞれ8.8kbar及び0.42kbarの臨界磁場でこれらの系が圧力誘起磁気秩序を示すことが明らかにされた。今回、圧力下の中性子散乱実験によりこの圧力誘起磁気秩序構造を解明し、スピン-格子相関に起因すると思われる新規なスピン方向変移(spin reorientation)が観測されたので報告する。

論文

Pressure-induced magnetic quantum phase transition in gapped spin system KCuCl$$_{3}$$

後藤 健治; 藤澤 真士*; 田中 秀数*; 上床 美也*; 大沢 明*; 長壁 豊隆; 加倉井 和久

Journal of the Physical Society of Japan, 75(6), p.064703_1 - 064703_7, 2006/06

https://doi.org/10.1143/JPSJ.75.064703
 被引用回数：31 パーセンタイル：76.43(Physics, Multidisciplinary)

3次元的に弱く結合したスピン・ダイマー系KCuCl$$_{3}$$の静水圧下磁化及び中性子回折実験が行われた。前者の実験により圧力の印加とともにダイマー内の相互作用が弱くなり、ダイマー間の相互作用が強くなることが発見された。これによりスピンギャップが減少し、反強磁性基底状態への量子相転移が臨界圧力Pc$$sim$$8.2kbarで起こる。P$$>$$Pcの圧力下で反強磁性磁気秩序構造を中性子回折実験により明らかにした。

論文

Neutron diffraction study of the pressure-induced magnetic ordering in the spin gap system TlCuCl$$_{3}$$

大沢 明; 藤澤 真士*; 長壁 豊隆; 加倉井 和久; 田中 秀数*

Journal of the Physical Society of Japan, 72(5), p.1026 - 1029, 2003/05

https://doi.org/10.1143/JPSJ.72.1026
 被引用回数：61 パーセンタイル：87.03(Physics, Multidisciplinary)

TlCuCl$$_{3}$$はこれまでに行われてきた磁気測定の結果から基底状態がスピン一重項で励起状態との間に有限なエネルギーギャップ$$Delta$$=7.7Kを持つスピンギャップ系であることがわかっている。最近この物質に$$P$$$$sim$$0.8GPa程度の静水圧をかけると零磁場において$$T_{N}$$$$sim$$11Kで三次元秩序を示す相転移を起こすことが磁化測定から観測された。われわれはこの圧力誘起相転移の磁気構造を調べるために中性子弾性散乱実験を行った。その結果、$$P$$=1.48GPaの圧力下で$$T_{N}$$=16.9K以下において波数$$Q$$=($$h$$, 0, $$l$$)($$h$$は整数,$$l$$は奇数)に対応する点で磁気ブラッグ散乱を観測した。また$$T$$=12.2K及び$$T$$=4.0Kにおいて磁気ブラッグ散乱強度の比から磁気構造を決定した。その結果、$$T_{N}$$以下で一度磁気モーメントが$$a-c$$ 面内で秩序化し、さらに低温で$$b$$軸方向に向きを変えているということがわかった。また$$T$$=12.2Kで得られた磁気構造はすでに観測されているTlCuCl$$_{3}$$の$$Hparallel$$bにおける磁場誘起磁気秩序相及びTl(Cu$$_{0.97}$$Mg$$_{0.03}$$)Cl$$_{3}$$における不純物誘起反強磁性秩序相の磁気構造とほぼ同じであることがわかった。

論文

Neutron scattering study of magnetic ordering and excitations in the doped spin-gap system Tl(Cu$$_{1-x}$$Mg$$_{x}$$)Cl$$_{3}$$

大沢 明; 藤澤 真士*; 加倉井 和久; 田中 秀数*

Physical Review B, 67(18), p.184424_1 - 184424_8, 2003/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.67.184424
 被引用回数：32 パーセンタイル：77.12(Materials Science, Multidisciplinary)

ドープされたスピンギャップ系Tl(Cu$$_{0.97}$$Mg$$_{0.03}$$)Cl$$_{3}$$における不純物誘起反強磁性秩序での磁気構造及び磁気励起を調べるために中性子散乱実験を行った。その結果、T$$_{N}$$=3.45K以下で磁気ブラッグ散乱を観測し、磁気構造を決定した。その結果、この磁気構造は母体物質であるTlCuCl$$_{3}$$の磁場誘起秩序相の磁気構造と同じであることがわかった。またTlCuCl$$_{3}$$と同様に三重項磁気励起を観測し、その磁気励起の分散関係を決定した。そして、スピンギャップに対応する最小エネルギー励起も観測した。またそのスピンギャップの温度変化を調べた結果、T$$_{N}$$以下で急激に増大する振る舞いが見られた。この結果はこの系において、不純物誘起反強磁性秩序とスピンギャップが共存しているのを強く主張している。

口頭

TlCuCl$$_{3}$$及びKCuCl$$_{3}$$の高圧下における磁化測定と中性子散乱

後藤 健治*; 藤澤 真士*; 大沢 明*; 加倉井 和久; 長壁 豊隆; 上床 美也*; 田中 秀数*

no journal, , 

TlCuCl$$_{3}$$及びKCuCl$$_{3}$$はそれぞれ7.7K及び31Kのギャップエネルギーを持つスピンシングレット基底状態系である。このスピンシングレット基底状態の要因はCu$$_{2}$$Cl$$_{6}$$が形成する反強磁性ダイマーである。この発表では圧力下の磁化測定及び中性子散乱による圧力誘起磁気秩序の研究について報告する。磁化測定からTlCuCl$$_{3}$$及びKCuCl$$_{3}$$がそれぞれ0.42 kbar及び8.2kbarの臨界圧力以上で磁気秩序を示すことを明らかにした。中性子回折実験によりそれぞれの圧力誘起磁気秩序構造が解明され、スピン-格子相関に起因すると思われるスピン方向変移が発見された。

口頭

擬一次元反強磁性体Cu$$_2$$Cl$$_4$$H$$_8$$C$$_4$$SO$$_2$$のスピンダイナミクス

藤澤 真士*; 白木 高輔*; 大久保 晋*; 太田 仁*; 吉田 誠*; 田中 秀数*; 坂井 徹

no journal, , 

二重鎖構造を持つ擬一次元反強磁性体Cu$$_2$$Cl$$_4$$H$$_8$$C$$_4$$SO$$_2$$のスピンダイナミクスについて、電子スピン共鳴(ESR)を用いて研究した結果を報告する。この系はスピンギャップを持つことが知られているが、スピンギャップはスピン一重項と三重項の間の励起のため、ESR遷移はスピンの保存則により禁止されている。ところが、この系ではスピンギャップに相当するESR遷移が観測された。本研究では、このESR遷移のメカニズムがジャロシンスキー・守谷相互作用であることを立証し、ESR強度の角度依存性に選択則を適用することにより、その相互作用ベクトルの向きを特定することに成功した。

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