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深田 幸正; 青柳 佑海人*; 横山 美沙紀*; 堀部 陽一*; 狩野 旬*; 金田 美優*; 藤井 達生*; 吉越 章隆; 小畠 雅明; 福田 竜生; et al.
Journal of Electronic Materials, 54, p.686 - 692, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Engineering, Electrical & Electronic)カーボンナノウォール(CNW)は、基板に対して垂直に配向した高密度の多層グラフェンである。我々はメタンやエチレン等の炭化水素ガスを用いないCNWの簡易的な合成方法を開発した。この方法ではCNWの原料として固体炭素を用いる。アルゴンガスへのマイクロ波照射によって発生したアルゴンプラズマが固体炭素源に衝突すると炭素プラズマが生成する。この炭素プラズマが800から900
C程度の基板に数分間衝突し続けるとCNWが形成されることがわかった。CNWを構成する多層グラフェンの品質、サイズ、層間距離は、ラマン分光法、走査型電子顕微鏡、透過型電子顕微鏡を用いて評価した。さらに、我々はCNWの構造に着目し吸着材としての応用可能性を調べた。CNWを陰極として用いることでCs水溶液中のCsの吸着を試みた。陰極として用いたCNWをX線光電子分光(XPS)で調べた結果、CsはCNWを構成するグラフェン層の間に吸着することがわかった。また、電着時間が長ければ長いほどグラフェン層間へのCsの吸着が増加することが分かった。この吸着効果は放射性同位元素である
Csを含む汚染水の浄化等の用途に有用であると考えられる。
家田 淳一; 深田 幸正; 福田 竜生
日本原子力学会誌ATOMO
, 66(10), p.521 - 524, 2024/10
放射性廃棄物に含まれる放射性同位体(RI)は、見方を変えれば長期間安定したエネルギー源と考えられる。主にアルファ線による熱エネルギーをスピントロニクス技術により電力変換する「スピン熱電発電」、そして主にガンマ線の光電変換を用いた「ガンマ線発電」のための素子開発を進めることで、RIのエネルギーを再資源化する事を目指している。
O
with electrochemical Li
intercalation村瀬 知志*; 吉川 裕未*; 藤原 孝将*; 深田 幸正*; 寺西 貴志*; 狩野 旬*; 藤井 達生*; 稲田 康宏*; 片山 真祥*; 吉井 賢資; et al.
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 162, p.110468_1 - 110468_6, 2022/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)混合原子価系YbFeOにおける原子価制御の可能性を検討するため、電荷化学的手法によりLiイオンの挿入を試みた。対象物質をLiイオンバッテリー類似のセル状にして実験を行い、Liの挿入による格子定数および原子間距離の系統的変化を観測した。イオンの挿入は、電荷量に換算し300mAh/g以上であった。放射光吸収分光による局所構造観測を行ったところ、LiはYb層とFe層の間に挿入されることが分かった。本測定からは、金属鉄の微粒子が析出することも示唆された。このため、Liの挿入による鉄イオンの原子価の系統的な変化は明瞭に観測されなかった。メスバウア分光法などからは、Liは空間的に不均一に挿入されることが示唆されたものの、本研究の結果は、YbFeOの原子価や物性が電気化学的手法によって制御できる可能性を示すものである。
Fe
O
with distributed equivalent circuit model深田 幸正*; 福山 諒太*; 藤原 孝将*; 吉井 賢資; 重松 圭*; 東 正樹*; 池田 直*
Journal of the Physical Society of Japan, 90(2), p.024710_1 - 024710_6, 2021/02
被引用回数：2 パーセンタイル：20.51(Physics, Multidisciplinary)LuFeOのインピーダンス測定を行った。この系は、電子強誘電体
FeO (:希土類)の関連系であり、鉄スピンによる磁気秩序と、鉄イオンが実空間で秩序化することによる誘電性が重畳したマルチフェロイック系である。得られた実験データを説明するため、抵抗成分と容量成分がそれぞれ分布を持って直列接続した新しい等価回路を提案した。このモデルにより数値解析を行ったところ、温度履歴を記憶することによるエージング効果やメモリ効果といった電荷自由度のグラス的挙動が見いだされた。このようなグラス的挙動は非平衡物理の問題として長年研究されているが、標記の系で見いだされたのは初めてであり、本系の性質について一石を投じる結果である。他にいくつかの興味深い現象も見いだされた。例えば抵抗成分と容量成分の間には比例関係があることが見いだされたが、これは鉄電荷が秩序化することによる誘電性の存在を支持する結果である。
吉田 雅洋*; 石井 賢司; 中 惇*; 石原 純夫*; Jarrige, I.*; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 工藤 一貴*; 小池 洋二*; 永田 知子*; et al.
Scientific Reports (Internet), 6, p.23611_1 - 23611_8, 2016/03
被引用回数：1 パーセンタイル：10.38(Multidisciplinary Sciences)In strongly correlated electron systems, enhanced fluctuations in the proximity of the ordered states of electronic degrees of freedom often induce anomalous electronic properties such as unconventional superconductivity. While spin fluctuations in the energy-momentum space have been studied widely using inelastic neutron scattering, other degrees of freedom, i.e., charge and orbital, have hardly been explored thus far. Here, we use resonant inelastic X-ray scattering to observe charge fluctuations proximate to the charge-order phase in transition metal oxides. In the two-leg ladder of Sr
Ca
Cu
O
, charge fluctuations are enhanced at the propagation vector of the charge order (
) when the order is melted by raising the temperature or by doping holes. In contrast, charge fluctuations are observed not only at but also at other momenta in a geometrically frustrated triangular bilayer lattice of LuFe
O
. The observed charge fluctuations have a high energy (
1 eV), suggesting that the Coulomb repulsion between electrons plays an important role in the formation of the charge order.
O神戸 高志*; 深田 幸正*; 狩野 旬*; 永田 知子*; 岡崎 宏之*; 横谷 尚睦*; 脇本 秀一; 加倉井 和久; 池田 直*
Physical Review Letters, 110(11), p.117602_1 - 117602_5, 2013/03
被引用回数：26 パーセンタイル：74.99(Physics, Multidisciplinary)The magnetocapacitance effect was investigated using impedance spectroscopy on single crystals of LuFeO. The intrinsic impedance response could be separated from the interfacial response and showed a clear hysteresis loop below 
240 under the magnetic field. The neutron diffraction experiment under the magnetic field proves the origin of the dielectric property related to the motion of the nanosized ferromagnetic domain boundary. These results imply that the modification of the microscopic domain structure is responsible for the magnetoelectric effect in LuFeO.
Oの電気分極の磁場効果矢野 優太*; Yu, H.*; Park, G.*; 松田 里佳子*; 沖本 洋一*; 深田 幸正; 藤原 孝将*; 中尾 裕則*; 深谷 亮*; 藤井 達生*; et al.
no journal, ,
LuFeOは、ルテチウム、鉄、酸素イオンが三角格子を組み、c
軸方向に積層した構造をとる。特に鉄と酸素の三角格子二重層をW-layerと呼び、この層には同数のFe
とFe
が存在する。500K以下で、W-layer内の2種類の鉄電荷は極性な電荷秩序を形成する。また235Kの磁気秩序相では、鉄スピンはc軸方向を向く異方性がある。このように当物質では、鉄イオンの電荷とスピン双方が秩序を形成するため、磁性と極性な電荷秩序の相関効果が期待されている。また近年中性子回折では、磁気転移点より高温で、300K以下でも短距離磁気秩序を示す磁気散漫散乱が報告されている。つまり、磁気転移点以上でも磁性と誘電性が相関する電気磁気効果の発生の可能性がある。今回我々は、LuFeOの単結晶のc軸方向に約2800G磁場を印加し、ブラッグ点( 0 0 30 )の回折信号の磁場変化を観察した。このとき、回折角度が磁場印加とともに増加した。これは磁場によりc軸が縮んだことを示す。また磁場中の回折線の温度変化測定により、240Kから310K付近の格子変化と磁場の関係を調べた。
Oの磁場・電場特性Yu, H.*; Park, G.*; 矢野 優太*; 池田 直*; 深田 幸正; 藤原 孝将*; Wang, X.*; 島貫 周平*; 沖本 洋一*
no journal, ,
電子強誘電体RFeOは、希土類と酸素から構成される層(R-layer)と鉄と酸素から構成される二重層(W-layer)が交互に積層した構造をとり、W-layer内のFeとFeが対称中心を失った電荷秩序構造をとることで強誘電性を示す。この電荷秩序は、電荷とスピンのフラストレーションの効果で現れ、複雑な温度-電荷秩序相図および磁気特性が観測される。しかしながら、磁場および電場下での強誘電分極応答に関する研究はまだ行われていない。そこで本研究では強誘電分極の磁場もしくは電場下の挙動を第二次高調波発生(SHG)およびX線を用いて観測した。-2000Gから+2000Gまで磁場を連続的変化させると、SHG強度が減少した後に再び増大し、続けて逆方向に連続的変化させると、ヒステリシス的挙動を示した。この結果は外部磁場により分極が室温において反転する様子を示していると考えられる。この結果から分極-磁場履歴曲線(P-H曲線)を推定した。本系は室温で800Gの磁場で反転する強誘電分極を持つことを示唆する。
金田 美優*; 萱原 空輝*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 福田 竜生; 吉越 章隆; 小畠 雅明; 池田 直*; 狩野 旬*; 藤井 達生*
no journal, ,
カーボンナノチューブ(CNT)やグラフェン(GP)などの新しい炭素素材は、高い強度、電気伝導性、伝熱特性などに優れるので安価に製造する技術開発が行われている。我々はここまで、2.45GHzの電磁波を用いるプラズマ発生装置でカーボンナノウォール(CNW)を高速に形成する技術を発見・解明してきた。今回はCNWへのホウ素(B)ドープを試み、その特性評価について報告する。SPring-8、BL23SUでのXPS測定でCNWにBがドープされていることを確認した。この試料とBドープをしていない試料の抵抗値の温度依存性を測定した。アレニウス・プロットから、BドープによってCNWの活性化エネルギーが小さくなることが分かった。また、n-Si基板上のBドープCNWについて電流電圧測定を行った。n-Si基板とCNW上のITOを電極として測定を行ったところ、順方向に0.2V程度の電圧降下を確認した。この結果は、BはCNWの中でアクセプタの役割を持ち、キャリア濃度の上昇をもたらしたためと考えられる。
FeO深田 幸正*; 吉井 賢資; 藤原 孝将*; 林 直顕*; 福田 竜生; 水牧 仁一朗*; 重松 圭*; 東 正樹*; 武田 全康; 池田 直*
no journal, ,
希土類-鉄酸化物LuFeOの磁性と誘電性について調べた。この物質は、申請者らが報告した強誘電体RFeO(R: 希土類)の関連物質であり、室温で鉄電荷秩序による強誘電性が報告されているものの、物性の報告例は少ない。本研究では多結晶及び単結晶のLuFeOの物性を調べた。磁化測定からは、磁気転移温度は270K近傍であり、RFeOの250Kより高いことが分かった。また誘電率測定からは、誘電率が120K近傍でブロードなピークを描くことが分かった。さらに、誘電応答における系の均一性を示す指数もこの付近でピークを描き、120Kより低温では系は均質に近づいてゆくことも判明した。ブロードなピークは交流帯磁率測定からも観測されており、この物質の磁性と誘電性の相関を示す結果が得られた。
FeO系の電気磁気相関現象の解析深田 幸正*; 吉井 賢資; 藤原 孝将*; 福山 諒太*; 池田 直*
no journal, ,
希土類複電荷鉄酸化物FeO (=Y, In, Sc, 重希土類)は、鉄電荷秩序により強誘電性を示す特異な系である。本研究では、この系の関連物質であるLuFeOについて、室温以下での詳細なインピーダンス測定を行い誘電性を議論した。この系の交流帯磁率測定から、120Kにおいて鉄スピンが空間的にランダムに凍結したスピングラス的な振る舞いを示す。一方、インピーダンス測定からは、鉄電荷が空間的にランダムに凍結した配列を示す電荷グラス的な振る舞いを示すことが判明した。すなわち、抵抗や誘電率といったパラメータの時間変化の挙動などに、温度変化の履歴を記憶するメモリ効果が見いだされた。この現象は、本系の磁性と誘電性が相関していることを示唆する新しい知見である。当日はより詳細な解析結果を示す予定である。
Fe
O
using impedance spectroscopy深田 幸正*; 福山 諒太*; 藤原 孝将*; 吉井 賢資; 池田 直*
no journal, ,
The system FeO(FeO)n ( = rare earth, n = integer) has been attracted attention from the view of both its magnetic and electric properties. These materials show magnetic order as well as ferroelectricity from the order of Fe ions. We report the analysis of the electrical resistivity and the dielectric permittivity of LuFeO on the impedance spectroscopy with the distribution of relaxation time. From the resistance variation affected by the elapsed time and the experience temperature, the so-called charge glass behavior was observed. That is, some parameters such as resistance and dielectric constant showed the memory effect during the temperature change. We propose the equivalent circuit model to explain the result of experiments. In addition, considering spin glass behavior of this system, the results suggests the correlation between dielectric properties and magnetism.
O with electrochemical Li intercalation村瀬 知志*; 吉川 裕未*; 深田 幸正*; 池田 直*; 寺西 貴志*; 狩野 旬*; 藤井 達生*; 辻 卓也; 吉井 賢資
no journal, ,
We have investigated the electrochemical intercalation of Li ions in electronic ferroelectric YbFeO, in which the ferroelectriciry is owing to the charge ordering of equimolar Fe and Fe on a triangular lattice. The main aim of this study is to control the ratio of Fe/Fe ratio because the ratio should effect the interaction of iron ions and the appearance of a possible new electronic phase. X-ray absorption measurements at Fe K-edge showed that Fe is reduced completely to Fe by the Li intercalation of about 100 mAh/g. With the increase of Li amount, the X-ray diffraction showed the lattice expansion by the coulomb repulsion of Li. We also report the variation of fundamental properties such as magnetic, dielectric and electric conduction in accordance with the ratio control of Fe
+ and Fe.
Oショットキー接合を用いた
Amガンマ線領域の放射線直接エネルギー変換福田 竜生; 深田 幸正; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 山下 良之*; 谷田 肇; 矢板 毅
no journal, ,
最近、放射性廃棄物を資源化する試みとして、半導体接合を用いたガンマ線の直接エネルギー変換研究を行っている。これまでは主に、放射線耐性を有するNi/SiCショットキー接合での発電を報告してきた。今回は、Siより重い元素を含み効率的にガンマ線を吸収することを期待し、耐放射線性を有するGaOを含むPt/GaOショットキー接合による発電実験を行うため、簡便な自動測定システムを構築するとともに、放射光を用いた接合界面の分析などを行うことを目的とした。廃棄物に関しては、深宇宙探査などでの利用が期待されているAmの利用を意識した60keVの実験に重点を置いた。エネルギー変換測定は、SPring-8のJAEA専用ビームラインBL22XUにおける単色放射光X線を用いて行うが、簡便安価な実験のため、Visual Basic制御の測定システムを開発した。試料の不均質性評価のためのマッピング測定や、60keVよりは低エネルギーになるものの、硬X線光電子分光装置における接合界面の電子構造の測定との同時測定も可能なものとなっている。詳しい結果は当日報告する。
Oの電気的特性に及ぼすバイアス電場の効果深田 幸正; 福田 竜生; 吉井 賢資; 木村 彰杜*; Park, G.*; 池田 直*
no journal, ,
FeOはイオン変位を伴わない強誘電体物質である(:希土類)。この系では、イオンとOイオンからなる三角格子の層とFeイオンとOイオンからなる三角格子が二枚重なった層が交互に積層している。後者の層ではFeとFeが同数存在し、それらが空間反転対称を破って配列することで電気分極を発生する。外部電場を印加することによって電荷秩序の形態の変化を引き起こすことが予想されるため、電荷秩序とバイアス電場の相関関係が岡山大学大学院の木村氏らを中心として現在調べられている。一方、バイアス電場と巨視的な物理量の関係性を知ることも興味深い。そこで本研究では、電気的特性である誘電率や電気抵抗率の精密測定をバイアス電場下で行った。実験では、単結晶のLuFeOを用いて、バイアス電場を三角格子の層に対し垂直方向に印加した。この系は通常の強誘電体より電気抵抗が低く緩和時間に分布が存在することから、新たな解析方法が必要である。そこで、多数のRC並列回路が直列に接続した等価回路を用いて、バイアス電場と電気的特性の関係性を精密に解析した。詳細は当日報告する。
金田 美優*; 森 みなみ*; 高橋 勝國*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 池田 直*; 狩野 旬*; 藤井 達生*
no journal, ,
カーボンナノウォール(CNW)は基板に対して垂直方向に成長したグラフェンから構成される。グラフェンが積層することで数ナノメートルの厚みをもつ壁状の構造となる。我々は2017年にマイクロ波と固体炭素源を用いた簡便なCNWの合成方法を報告した。本講演ではCNWに窒素またはボロンドープを行うために改良した合成方法を報告する。窒素ドープは窒素ガス雰囲気下で、ボロンドープは炭化ホウ素を原料として用いることで合成した。ドープされたCNWはシリコン基板上に合成された。窒素やボロンは炭素のCNWを構成する炭素と置換され、それぞれ電子のドナーやホールとして振舞うことが期待される。ドープされたCNWはキルン式のプラズマ炉においてシリコン基板上に合成された。プラズマを発生させるために2.4GHzのマイクロ波が使用された。500Wのマイクロ波照射時に白色発光が観測された。エックス線光電子分光(XPS)法を用いてCNWの構成成分を系統的に調べた。加えて、電流電圧特性において、ボロンドープCNWは0.2Vの順方向電圧が観測され、半導体特性を示すことが分かった。
Oショットキー接合による
線直接エネルギー変換福田 竜生; 深田 幸正; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 山下 良之*; 谷田 肇; 矢板 毅
no journal, ,
これまで、放射性廃棄物を資源化する試みとして、放射線耐性を有するNi/SiCショットキー接合での線直接エネルギー変換発電を試み、さらに接合界面の電子状態をHAXPESにて測定し、報告した。単色放射光をガンマ線に見たてた測定から、放射性廃棄物中の代表的長寿命核種である
NpおよびAmからの線(およそ30および60keV)を入射した場合、エネルギー変換効率は最高1.6%程度であった。今回は、Siより重い元素を含むことで効率的に線を吸収することを期待し、さらに耐放射線性が報告されているGaO
を用いたPt/GaOショットキー接合による発電実験を試みるため、簡便な自動測定システムを構築するとともに、放射光を用いたHAXPESによる接合界面の分析を行った。廃棄物の資源化の観点から、深宇宙探査などでの利用が期待されているAmの利用を意識した60keVの実験に重点を置いた。接合の状態は、光未照射条件下での電圧-電流(I-V)測定により整流特性を確認し(Keithley社ソースメータ2450)、エネルギー変換測定は、SPring-8のJAEA専用ビームラインBL22XUにおける単色放射光X線を用いて行う。詳しい結果は当日報告する。
吉井 賢資; 深田 幸正; 福田 竜生; 辻 卓也; 松村 大樹; 矢板 毅; 池田 直*
no journal, ,
磁性体における磁化は、エネルギー安定性のため、磁場と同じ方向を向くことが通常である。しかし物質によれば、磁化が磁場と逆に向くような、負の磁化を示す状態が観測される。発表者らは以前より、ペロブスカイトクロム酸化物CrOを中心にし(:希土類)、負の磁性が発現することを報告してきた。この現象は、新規メモリ素子の開発可能性といった応用的視点からも興味深い。本講演では、ぺロブスカイト酸化物のみならず、最近得たスピネル酸化物における実験結果も報告する。例えば、Ni(Cr
Fe
)Oについては、
0.7-0.8の試料に対し、100 Oe程度を印加して磁場中冷却した場合、300-330 K以下で負の磁化が観測された。講演では系による挙動の違いなどの詳細も報告する。
金田 美優*; 森 みなみ*; 高橋 勝國*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 福田 竜生; 吉越 章隆; 小畠 雅明; 池田 直*; 狩野 旬*; et al.
no journal, ,
カーボンナノチューブ(CNT)やグラフェン(GP)などの新しい炭素素材は、高強度、高電気伝導、高伝熱特性などの優れた性質を有しており、現在、産業応用のためにこれらを大量安価に製造する技術開発が盛んに行われている。特に、普遍的で安価な原料や低エネルギーコスト装置を用い、単位時間における生産量が高い技術の開発が必須となっている。申請者らの先行研究においては、電子レンジの2.4GHz電磁波を用いるプラズマ発生装置を開発した。この装置において、低圧Arガスプラズマにより固体炭素から炭素プラズマを誘起し、その再配列によってカーボンナノウォール(CNW)を高速に形成する技術を発見・解明してきた。CNWは、数層から数十層の多層グラフェンが基板に垂直に成長する2次元炭素材料であり、広い比表面積などの特徴を有する。本発表では、電磁波源を改良したロータリーキルン炉方式を用いた場合の、CNW合成における電場印加の効果および、CNWに異種元素をドープした研究について報告する。合成された試料に対して、電子顕微鏡や放射光高電子分光などによる分析を行った。詳細は当日報告する。
金田 美優*; 萱原 空輝*; 池田 直*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 狩野 旬*; 藤井 達生*
no journal, ,
Carbon nano-wall (CNW) consists of vertically oriented graphenes formed on the matrix surface. We previously found a simple and fast CNW growth process. The characteristics of this method is the use of carbon powder as a sputtering target material. We consider that the high density plasma of carbon generated in this method leads to the fast growth process. In this presentation, we report the progress of the microwave carbon plasma technique applied for doped CNW synthesis. A mixture of BC powder and activated carbon was used for target materials. We show a comparison of conductivity for pure CNW and boron-doped CNW grown on a glass substrate. The activation energy determined by an Arrhenius relation for B-doped CNW is lower than that of CNW. This result suggests that the conductivity of CNW is improved by the B-doping. We will report further investigation through the scanning electron microscope, Raman scattering, and X-ray diffraction.
