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深田 幸正; 青柳 佑海人*; 横山 美沙紀*; 堀部 陽一*; 狩野 旬*; 金田 美優*; 藤井 達生*; 吉越 章隆; 小畠 雅明; 福田 竜生; et al.
Journal of Electronic Materials, 54, p.686 - 692, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Engineering, Electrical & Electronic)カーボンナノウォール(CNW)は、基板に対して垂直に配向した高密度の多層グラフェンである。我々はメタンやエチレン等の炭化水素ガスを用いないCNWの簡易的な合成方法を開発した。この方法ではCNWの原料として固体炭素を用いる。アルゴンガスへのマイクロ波照射によって発生したアルゴンプラズマが固体炭素源に衝突すると炭素プラズマが生成する。この炭素プラズマが800から900
C程度の基板に数分間衝突し続けるとCNWが形成されることがわかった。CNWを構成する多層グラフェンの品質、サイズ、層間距離は、ラマン分光法、走査型電子顕微鏡、透過型電子顕微鏡を用いて評価した。さらに、我々はCNWの構造に着目し吸着材としての応用可能性を調べた。CNWを陰極として用いることでCs水溶液中のCsの吸着を試みた。陰極として用いたCNWをX線光電子分光(XPS)で調べた結果、CsはCNWを構成するグラフェン層の間に吸着することがわかった。また、電着時間が長ければ長いほどグラフェン層間へのCsの吸着が増加することが分かった。この吸着効果は放射性同位元素である
Csを含む汚染水の浄化等の用途に有用であると考えられる。
家田 淳一; 深田 幸正; 福田 竜生
日本原子力学会誌ATOMO
, 66(10), p.521 - 524, 2024/10
放射性廃棄物に含まれる放射性同位体(RI)は、見方を変えれば長期間安定したエネルギー源と考えられる。主にアルファ線による熱エネルギーをスピントロニクス技術により電力変換する「スピン熱電発電」、そして主にガンマ線の光電変換を用いた「ガンマ線発電」のための素子開発を進めることで、RIのエネルギーを再資源化する事を目指している。
O
with electrochemical Li
intercalation村瀬 知志*; 吉川 裕未*; 藤原 孝将*; 深田 幸正*; 寺西 貴志*; 狩野 旬*; 藤井 達生*; 稲田 康宏*; 片山 真祥*; 吉井 賢資; et al.
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 162, p.110468_1 - 110468_6, 2022/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)混合原子価系YbFeOにおける原子価制御の可能性を検討するため、電荷化学的手法によりLiイオンの挿入を試みた。対象物質をLiイオンバッテリー類似のセル状にして実験を行い、Liの挿入による格子定数および原子間距離の系統的変化を観測した。イオンの挿入は、電荷量に換算し300mAh/g以上であった。放射光吸収分光による局所構造観測を行ったところ、LiはYb層とFe層の間に挿入されることが分かった。本測定からは、金属鉄の微粒子が析出することも示唆された。このため、Liの挿入による鉄イオンの原子価の系統的な変化は明瞭に観測されなかった。メスバウア分光法などからは、Liは空間的に不均一に挿入されることが示唆されたものの、本研究の結果は、YbFeOの原子価や物性が電気化学的手法によって制御できる可能性を示すものである。
Fe
O
with distributed equivalent circuit model深田 幸正*; 福山 諒太*; 藤原 孝将*; 吉井 賢資; 重松 圭*; 東 正樹*; 池田 直*
Journal of the Physical Society of Japan, 90(2), p.024710_1 - 024710_6, 2021/02
被引用回数：2 パーセンタイル：22.16(Physics, Multidisciplinary)LuFeOのインピーダンス測定を行った。この系は、電子強誘電体
FeO (:希土類)の関連系であり、鉄スピンによる磁気秩序と、鉄イオンが実空間で秩序化することによる誘電性が重畳したマルチフェロイック系である。得られた実験データを説明するため、抵抗成分と容量成分がそれぞれ分布を持って直列接続した新しい等価回路を提案した。このモデルにより数値解析を行ったところ、温度履歴を記憶することによるエージング効果やメモリ効果といった電荷自由度のグラス的挙動が見いだされた。このようなグラス的挙動は非平衡物理の問題として長年研究されているが、標記の系で見いだされたのは初めてであり、本系の性質について一石を投じる結果である。他にいくつかの興味深い現象も見いだされた。例えば抵抗成分と容量成分の間には比例関係があることが見いだされたが、これは鉄電荷が秩序化することによる誘電性の存在を支持する結果である。
吉田 雅洋*; 石井 賢司; 中 惇*; 石原 純夫*; Jarrige, I.*; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 工藤 一貴*; 小池 洋二*; 永田 知子*; et al.
Scientific Reports (Internet), 6, p.23611_1 - 23611_8, 2016/03
被引用回数：1 パーセンタイル：10.59(Multidisciplinary Sciences)In strongly correlated electron systems, enhanced fluctuations in the proximity of the ordered states of electronic degrees of freedom often induce anomalous electronic properties such as unconventional superconductivity. While spin fluctuations in the energy-momentum space have been studied widely using inelastic neutron scattering, other degrees of freedom, i.e., charge and orbital, have hardly been explored thus far. Here, we use resonant inelastic X-ray scattering to observe charge fluctuations proximate to the charge-order phase in transition metal oxides. In the two-leg ladder of Sr
Ca
Cu
O
, charge fluctuations are enhanced at the propagation vector of the charge order (
) when the order is melted by raising the temperature or by doping holes. In contrast, charge fluctuations are observed not only at but also at other momenta in a geometrically frustrated triangular bilayer lattice of LuFe
O
. The observed charge fluctuations have a high energy (
1 eV), suggesting that the Coulomb repulsion between electrons plays an important role in the formation of the charge order.
O神戸 高志*; 深田 幸正*; 狩野 旬*; 永田 知子*; 岡崎 宏之*; 横谷 尚睦*; 脇本 秀一; 加倉井 和久; 池田 直*
Physical Review Letters, 110(11), p.117602_1 - 117602_5, 2013/03
被引用回数：26 パーセンタイル：75.41(Physics, Multidisciplinary)The magnetocapacitance effect was investigated using impedance spectroscopy on single crystals of LuFeO. The intrinsic impedance response could be separated from the interfacial response and showed a clear hysteresis loop below 
240 under the magnetic field. The neutron diffraction experiment under the magnetic field proves the origin of the dielectric property related to the motion of the nanosized ferromagnetic domain boundary. These results imply that the modification of the microscopic domain structure is responsible for the magnetoelectric effect in LuFeO.
O with electrochemical Li intercalation村瀬 知志*; 吉川 裕未*; 深田 幸正*; 池田 直*; 寺西 貴志*; 狩野 旬*; 藤井 達生*; 辻 卓也; 吉井 賢資
no journal, ,
We have investigated the electrochemical intercalation of Li ions in electronic ferroelectric YbFeO, in which the ferroelectriciry is owing to the charge ordering of equimolar Fe
and Fe
on a triangular lattice. The main aim of this study is to control the ratio of Fe/Fe ratio because the ratio should effect the interaction of iron ions and the appearance of a possible new electronic phase. X-ray absorption measurements at Fe K-edge showed that Fe is reduced completely to Fe by the Li intercalation of about 100 mAh/g. With the increase of Li amount, the X-ray diffraction showed the lattice expansion by the coulomb repulsion of Li. We also report the variation of fundamental properties such as magnetic, dielectric and electric conduction in accordance with the ratio control of Fe
+ and Fe.
金田 美優*; 森 みなみ*; 高橋 勝國*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 池田 直*; 狩野 旬*; 藤井 達生*
no journal, ,
カーボンナノチューブやカーボンナノウォール(CNW)等のカーボンナノ構造体が発見されて以降、それらの特徴を生かした応用が模索されている。CNWはグラフェンシートが重なり基板に対して垂直に成長した壁構造を形成している。特徴として、高い比表面積、良好な導電性、化学的安定性を有し、大容量電池や超高速半導体などへの応用が期待される。その一方でこれまでのCNWの合成には、炭素源としてCHなどの環境負荷の高いガスが必要であり、合成装置も高額であった。本講演は安価なCNWの合成方法の開発とCNWに異種元素をドープした研究について報告する。本研究では異種元素として窒素(ドナー)やボロン(アクセプタ)のドープを試みた。窒素ドープCNWはN雰囲気中で活性炭とSi基板をプラズマ中に、ボロンドープCNWはBC粉末と活性炭の混合物とSi基板をプラズマ中に置くことで合成できる。これらのサンプルはXPS測定によりNやBをドープできていることを確認した。Si基板上のBドープCNWの電流電圧測定を行ったところ、順方向に0.2V程度の電圧降下が観測され半導体的な特性を確認した。
金田 美優*; 森 みなみ*; 高橋 勝國*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 池田 直*; 狩野 旬*; 藤井 達生*
no journal, ,
カーボンナノウォール(CNW)は基板に対して垂直方向に成長したグラフェンから構成される。グラフェンが積層することで数ナノメートルの厚みをもつ壁状の構造となる。我々は2017年にマイクロ波と固体炭素源を用いた簡便なCNWの合成方法を報告した。本講演ではCNWに窒素またはボロンドープを行うために改良した合成方法を報告する。窒素ドープは窒素ガス雰囲気下で、ボロンドープは炭化ホウ素を原料として用いることで合成した。ドープされたCNWはシリコン基板上に合成された。窒素やボロンは炭素のCNWを構成する炭素と置換され、それぞれ電子のドナーやホールとして振舞うことが期待される。ドープされたCNWはキルン式のプラズマ炉においてシリコン基板上に合成された。プラズマを発生させるために2.4GHzのマイクロ波が使用された。500Wのマイクロ波照射時に白色発光が観測された。エックス線光電子分光(XPS)法を用いてCNWの構成成分を系統的に調べた。加えて、電流電圧特性において、ボロンドープCNWは0.2Vの順方向電圧が観測され、半導体特性を示すことが分かった。
Oショットキー接合による
線直接エネルギー変換福田 竜生; 深田 幸正; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 山下 良之*; 谷田 肇; 矢板 毅
no journal, ,
これまで、放射性廃棄物を資源化する試みとして、放射線耐性を有するNi/SiCショットキー接合での線直接エネルギー変換発電を試み、さらに接合界面の電子状態をHAXPESにて測定し、報告した。単色放射光をガンマ線に見たてた測定から、放射性廃棄物中の代表的長寿命核種である
Npおよび
Amからの線(およそ30および60keV)を入射した場合、エネルギー変換効率は最高1.6%程度であった。今回は、Siより重い元素を含むことで効率的に線を吸収することを期待し、さらに耐放射線性が報告されているGaO
を用いたPt/GaOショットキー接合による発電実験を試みるため、簡便な自動測定システムを構築するとともに、放射光を用いたHAXPESによる接合界面の分析を行った。廃棄物の資源化の観点から、深宇宙探査などでの利用が期待されているAmの利用を意識した60keVの実験に重点を置いた。接合の状態は、光未照射条件下での電圧-電流(I-V)測定により整流特性を確認し(Keithley社ソースメータ2450)、エネルギー変換測定は、SPring-8のJAEA専用ビームラインBL22XUにおける単色放射光X線を用いて行う。詳しい結果は当日報告する。
Oの本質的な電気的特性の評価深田 幸正; 川崎 郁斗; 福田 竜生; Yu, H.*; 藤原 孝将*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 池田 直*
no journal, ,
LuFeOはLuとOがつくる三角格子とFeとOがつくる二枚重なった三角格子が層状に積層した物質であり、FeとFeの配列が電気分極をつくる。このため、本物質の誘電特性について興味を持たれているが、本質的な誘電特性は明らかとなっていない。この理由として、サンプル焼成時の鉄欠損があげられる。また、電気測定時において、電気抵抗が低いこと、電極とLuFeOの界面が大きな電気抵抗と誘電率をもつこと、LuFeO自体の誘電応答の時定数が分布を持つことがあげられる。鉄の欠損は原料であるFeOとLuOの仕込み比の調整で抑えることに成功した。低い電気抵抗をもつことと非本質的な電極界面の効果をもつことはインピーダンス分光測定を用いることによって解決した。本講演では、LuFeO本来の比誘電率、電気抵抗率、緩和時間分布の度合いの温度依存性を調べたので報告する。
Oの中性子回折藤原 孝将*; Yu, H.*; 木村 彰杜*; 深田 幸正; 池田 直*; 沖本 洋一*; Frontzek, M. D.*; 加倉井 和久*
no journal, ,
複電荷鉄酸化物RFeO (R=Lu-Ho, Y)はFeとFeの極性な電荷秩序により強誘電性を発現する電子誘電体である。この物質群は240K付近でFe由来のフェリ磁性転移を起こすためにマルチフェロイクス材料としても期待されている。YFeOは粉末試料の電子線回折により、他の希土類系には見られない逐次電荷秩序相転移が報告されている。単結晶試料においてもYFeOの単結晶試料の合成もされているが、3次元電荷秩序が発達した良質な試料の合成の成功例はなかった。我々は、鉄を補填した合成を行うことで従来困難であった室温で3次元電荷秩序が発達している単結晶試料の合成に成功した。またX線回折により、磁気秩序転移温度以下で逐次相転移を発見した。本研究では、このYFeO試料を用いてORNLのWAND2ビームラインにて中性子回折を行った。磁気転移温度以下において1/3 1/3 L反射にH H 0方向への変調が確認され、新たに電荷秩序反射に対応すると考えられる1/4 1/4 L反射、その他の超格子反射を確認した。これらの結果から、YFeOの電荷秩序競合の可能性について議論する。
Oの分極反転メカニズムYu, H.*; 矢野 優太*; Park, G.*; 沖本 洋一*; 島貫 周平*; 深田 幸正; 藤原 孝将*; 池田 直*
no journal, ,
新規な強誘電体材料として電子強誘電体が注目を集めている。その候補の一つが鉄酸化物RFeOである。この系は、希土類の層(R-layer)とFeの二重層(W-layer)が交互に積層した構造をとり、W-layer内のFeとFeが対称中心のない電荷秩序構造をとることで強誘電性を示すと考えられる。前の発表で我々は、LuFeOの単結晶にDC電場を印加し、第二次高調波発生(SHG)から本系の分極反転を試みたが、ジュール熱が発生するため分極反転の再現性に問題があり、メカニズムの解析が困難であった。今回我々は、ジュール熱の発生を減少するため、LuFeOのバルク単結晶に対してSHGおよびX線の外部パルス電場依存性の測定を行った。LuFeO単結晶のab面において、a軸方向に発生するSHG信号強度の印加電場依存性を発見した。試料から発生するSHG強度は分極の二乗に比例するため、この結果は外部電場により分極が反転する様子を示していると考えられる。当日はX線回折による観測も発表する。
Oの電気分極の磁場効果矢野 優太*; Yu, H.*; Park, G.*; 松田 里佳子*; 沖本 洋一*; 深田 幸正; 藤原 孝将*; 中尾 裕則*; 深谷 亮*; 藤井 達生*; et al.
no journal, ,
LuFeOは、ルテチウム、鉄、酸素イオンが三角格子を組み、c
軸方向に積層した構造をとる。特に鉄と酸素の三角格子二重層をW-layerと呼び、この層には同数のFeとFeが存在する。500K以下で、W-layer内の2種類の鉄電荷は極性な電荷秩序を形成する。また235Kの磁気秩序相では、鉄スピンはc軸方向を向く異方性がある。このように当物質では、鉄イオンの電荷とスピン双方が秩序を形成するため、磁性と極性な電荷秩序の相関効果が期待されている。また近年中性子回折では、磁気転移点より高温で、300K以下でも短距離磁気秩序を示す磁気散漫散乱が報告されている。つまり、磁気転移点以上でも磁性と誘電性が相関する電気磁気効果の発生の可能性がある。今回我々は、LuFeOの単結晶のc軸方向に約2800G磁場を印加し、ブラッグ点( 0 0 30 )の回折信号の磁場変化を観察した。このとき、回折角度が磁場印加とともに増加した。これは磁場によりc軸が縮んだことを示す。また磁場中の回折線の温度変化測定により、240Kから310K付近の格子変化と磁場の関係を調べた。
Oの磁場・電場特性Yu, H.*; Park, G.*; 矢野 優太*; 池田 直*; 深田 幸正; 藤原 孝将*; Wang, X.*; 島貫 周平*; 沖本 洋一*
no journal, ,
電子強誘電体RFeOは、希土類と酸素から構成される層(R-layer)と鉄と酸素から構成される二重層(W-layer)が交互に積層した構造をとり、W-layer内のFeとFeが対称中心を失った電荷秩序構造をとることで強誘電性を示す。この電荷秩序は、電荷とスピンのフラストレーションの効果で現れ、複雑な温度-電荷秩序相図および磁気特性が観測される。しかしながら、磁場および電場下での強誘電分極応答に関する研究はまだ行われていない。そこで本研究では強誘電分極の磁場もしくは電場下の挙動を第二次高調波発生(SHG)およびX線を用いて観測した。-2000Gから+2000Gまで磁場を連続的変化させると、SHG強度が減少した後に再び増大し、続けて逆方向に連続的変化させると、ヒステリシス的挙動を示した。この結果は外部磁場により分極が室温において反転する様子を示していると考えられる。この結果から分極-磁場履歴曲線(P-H曲線)を推定した。本系は室温で800Gの磁場で反転する強誘電分極を持つことを示唆する。
金田 美優*; 萱原 空輝*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 福田 竜生; 吉越 章隆; 小畠 雅明; 池田 直*; 狩野 旬*; 藤井 達生*
no journal, ,
カーボンナノチューブ(CNT)やグラフェン(GP)などの新しい炭素素材は、高い強度、電気伝導性、伝熱特性などに優れるので安価に製造する技術開発が行われている。我々はここまで、2.45GHzの電磁波を用いるプラズマ発生装置でカーボンナノウォール(CNW)を高速に形成する技術を発見・解明してきた。今回はCNWへのホウ素(B)ドープを試み、その特性評価について報告する。SPring-8、BL23SUでのXPS測定でCNWにBがドープされていることを確認した。この試料とBドープをしていない試料の抵抗値の温度依存性を測定した。アレニウス・プロットから、BドープによってCNWの活性化エネルギーが小さくなることが分かった。また、n-Si基板上のBドープCNWについて電流電圧測定を行った。n-Si基板とCNW上のITOを電極として測定を行ったところ、順方向に0.2V程度の電圧降下を確認した。この結果は、BはCNWの中でアクセプタの役割を持ち、キャリア濃度の上昇をもたらしたためと考えられる。
吉井 賢資; 深田 幸正; 福田 竜生; 辻 卓也; 松村 大樹; 矢板 毅; 池田 直*
no journal, ,
磁性体における磁化は、エネルギー安定性のため、磁場と同じ方向を向くことが通常である。しかし物質によれば、磁化が磁場と逆に向くような、負の磁化を示す状態が観測される。発表者らは以前より、ペロブスカイトクロム酸化物CrOを中心にし(:希土類)、負の磁性が発現することを報告してきた。この現象は、新規メモリ素子の開発可能性といった応用的視点からも興味深い。本講演では、ぺロブスカイト酸化物のみならず、最近得たスピネル酸化物における実験結果も報告する。例えば、Ni(Cr
Fe
)Oについては、
0.7-0.8の試料に対し、100 Oe程度を印加して磁場中冷却した場合、300-330 K以下で負の磁化が観測された。講演では系による挙動の違いなどの詳細も報告する。
金田 美優*; 森 みなみ*; 高橋 勝國*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 福田 竜生; 吉越 章隆; 小畠 雅明; 池田 直*; 狩野 旬*; et al.
no journal, ,
カーボンナノチューブ(CNT)やグラフェン(GP)などの新しい炭素素材は、高強度、高電気伝導、高伝熱特性などの優れた性質を有しており、現在、産業応用のためにこれらを大量安価に製造する技術開発が盛んに行われている。特に、普遍的で安価な原料や低エネルギーコスト装置を用い、単位時間における生産量が高い技術の開発が必須となっている。申請者らの先行研究においては、電子レンジの2.4GHz電磁波を用いるプラズマ発生装置を開発した。この装置において、低圧Arガスプラズマにより固体炭素から炭素プラズマを誘起し、その再配列によってカーボンナノウォール(CNW)を高速に形成する技術を発見・解明してきた。CNWは、数層から数十層の多層グラフェンが基板に垂直に成長する2次元炭素材料であり、広い比表面積などの特徴を有する。本発表では、電磁波源を改良したロータリーキルン炉方式を用いた場合の、CNW合成における電場印加の効果および、CNWに異種元素をドープした研究について報告する。合成された試料に対して、電子顕微鏡や放射光高電子分光などによる分析を行った。詳細は当日報告する。
Oショットキー接合を用いたAmガンマ線領域の放射線直接エネルギー変換福田 竜生; 深田 幸正; 小畠 雅明; 吉井 賢資; 菖蒲 敬久; 冨永 亜希; 山下 良之*; 谷田 肇; 矢板 毅
no journal, ,
最近、放射性廃棄物を資源化する試みとして、半導体接合を用いたガンマ線の直接エネルギー変換研究を行っている。これまでは主に、放射線耐性を有するNi/SiCショットキー接合での発電を報告してきた。今回は、Siより重い元素を含み効率的にガンマ線を吸収することを期待し、耐放射線性を有するGaOを含むPt/GaOショットキー接合による発電実験を行うため、簡便な自動測定システムを構築するとともに、放射光を用いた接合界面の分析などを行うことを目的とした。廃棄物に関しては、深宇宙探査などでの利用が期待されているAmの利用を意識した60keVの実験に重点を置いた。エネルギー変換測定は、SPring-8のJAEA専用ビームラインBL22XUにおける単色放射光X線を用いて行うが、簡便安価な実験のため、Visual Basic制御の測定システムを開発した。試料の不均質性評価のためのマッピング測定や、60keVよりは低エネルギーになるものの、硬X線光電子分光装置における接合界面の電子構造の測定との同時測定も可能なものとなっている。詳しい結果は当日報告する。
金田 美優*; 萱原 空輝*; 池田 直*; 深田 幸正; 吉井 賢資; 狩野 旬*; 藤井 達生*
no journal, ,
Carbon nano-wall (CNW) consists of vertically oriented graphenes formed on the matrix surface. We previously found a simple and fast CNW growth process. The characteristics of this method is the use of carbon powder as a sputtering target material. We consider that the high density plasma of carbon generated in this method leads to the fast growth process. In this presentation, we report the progress of the microwave carbon plasma technique applied for doped CNW synthesis. A mixture of BC powder and activated carbon was used for target materials. We show a comparison of conductivity for pure CNW and boron-doped CNW grown on a glass substrate. The activation energy determined by an Arrhenius relation for B-doped CNW is lower than that of CNW. This result suggests that the conductivity of CNW is improved by the B-doping. We will report further investigation through the scanning electron microscope, Raman scattering, and X-ray diffraction.
