プルトニウム廃棄物処理開発施設 第2難燃物焼却工程設備の更新

山下 健仁; 牧 翔太; 横須賀 一裕; 福井 雅裕; 家村 圭輔

JAEA-Technology 2023-023, 97 Pages, 2024/03

JAEA-Technology-2023-023.pdf:8.21MB

プルトニウム廃棄物処理開発施設第2難燃物焼却室に設置されている第2難燃物焼却工程設備は、混合酸化物燃料製造等に伴い発生する放射性固体廃棄物のうち塩化ビニル(主にビニルバッグ)、RI用ゴム手袋等の難燃性廃棄物の減容処理技術開発を目的に2002年から焼却処理実証運転を行ってきた。しかし、難燃性廃棄物を処理する際に発生する塩化水素等による設備内部の腐食が進むとともに、焼却炉内壁の耐火物に亀裂の発生、進展が確認されたため、2018年から2022年に運転停止期間を設け、焼却炉等の更新を行った。本設備は廃棄物供給工程、焼却工程、廃ガス処理工程、灰取出工程により構成されており、このうち2020年3月から2021年3月にかけて廃ガス処理工程のスプレー塔の更新を、2021年1月から2022年2月にかけて焼却工程の焼却炉の更新を実施した。また、更新機器の腐食・劣化状況調査のため既設機器の撤去・解体作業中に焼却炉、スプレー塔から試料採取を行い、走査型電子顕微鏡/X線マイクロアナライザーによる観察とX線回折による分析を行った。本報告書ではスプレー塔・焼却炉の撤去・解体に係るグリーンハウスの設営方法、更新手順、更新対象機器の腐食・劣化状況の分析結果について報告する。

金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性ならびに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*

粉体工学会誌, 57(9), p.485 - 494, 2020/09

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。

Influence of heating method on size and morphology of metallic oxide powder synthesized from metallic nitrate solution

瀬川 智臣; 深澤 智典*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 吉田 英人*; 福井 国博*

Proceedings of Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering 2015 (APCChE 2015), 8 Pages, 2015/09

https://search.informit.com.au/browsePublication;isbn=9781922107473;res=IELENG#241

核燃料再処理において、マイクロ波加熱脱硝法により硝酸プルトニウム・硝酸ウラニル混合溶液を酸化物粉末に転換している。模擬試料として硝酸銅水溶液を用い、マイクロ波加熱法および赤外線加熱法による酸化銅の合成を行い、昇温速度が粒子形態や粒径に及ぼす影響を評価した。各加熱法により得られた粒子の粒子形態は類似しており、昇温速度の増加に従い粒径が減少する傾向を示した。また、マイクロ波加熱法により得られた粒子は赤外線加熱法に比べて粒径が小さく、粒度分布がブロードになる等の特徴を有することを確認した。マイクロ波照射時に試料に発生する温度分布と粒度分布との関係性について、数値シミュレーションによる検討を行った。

Mechanism of synthesis of metallic oxide powder from aqueous metallic nitrate solution by microwave denitration method

福井 国博*; 井川 友介*; 有満 直樹*; 鈴木 政浩; 瀬川 智臣; 藤井 寛一*; 山本 徹也*; 吉田 英人*

Chemical Engineering Journal, 211-212, p.1 - 8, 2012/11

https://doi.org/10.1016/j.cej.2012.09.032

核燃料サイクルにおいて使用済み核燃料を硝酸で溶解し、マイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物(MOX)原料粉末に転換している。マイクロ波加熱脱硝特性の異なる複数の硝酸金属溶液からの金属酸化物粉末の生成プロセスについて明らかにするために、硝酸ニッケル水溶液と硝酸銅水溶液を用いたマイクロ波加熱脱硝特性の研究及び数値シミュレーションによる温度分布の解析を行った。マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸銅水溶液から酸化銅を容易に得ることができる一方、硝酸ニッケル水溶液は270C以上に加熱することができなかった。マイクロ波加熱による脱硝反応過程は、外部加熱によるものと同じ過程をとることが確認でき、マイクロ波加熱により脱硝を行う上では、中間生成物と酸化物のマイクロ波吸収性だけでなく、中間生成物から酸化物に転換する温度が重要であることが示された。また、シミュレーションにより、反応容器内において中心部で最高温度となる半径方向に不均一な温度分布を形成することが明らかとなり、中心部から酸化物の生成が進行すると考えられる。

プルトニウム廃棄物処理開発施設の概要と減容・安定化処理の運転実績

柴田 祐一; 植田 晴雄; 佐藤 俊一; 福井 雅裕; 五来 弘康*; 田村 哲郎*

デコミッショニング技報, (29), p.2 - 12, 2004/03

プルトニウム廃棄物処理開発施設は,MOX燃料製造施設等から発生するプルトニウム系放射性固体廃棄物を焼却・溶融等による実証試験を通し,減容・安定化処理を行なうことを目的に1987年11月から実廃棄物を用いた処理運転を開始し、16年にわたり処理実績を積み上げてきた。プルトニウム廃棄物処理開発施設は,多種のプルトニウム系放射性固体廃棄物に対応できる処理設備を一建家内に有機的に配置した国内唯一の施設であることから,今後も減容・安定化処理を継続するとともに他方面の協力を得ながら,処理設備としての技術の確立及び処理プロセスの高度化に向けた技術開発を行う計画である。

難燃性廃棄物焼却設備の実証試験,4

牧 翔太; 柴田 祐一; 横須賀 一裕; 福井 雅裕; 家村 圭輔; 大澤 隆康

no journal, , 

原子力機構では、難燃性廃棄物焼却設備においてプルトニウム燃料施設から発生する塩化ビニルやネオプレン製グローブ等の塩素を含有する放射性の難燃性廃棄物を焼却処理により減容・安定化するため、水冷ジャケット式の焼却設備を設計・製作し、現在実廃棄物を用いたホット試験を実施している。設備の運転に伴い、フッ素含有廃棄物焼却時にスクラバに澱物の発生を確認した。この時のスクラバ水をICP分析した結果、通常時と比較してSi濃度が20倍以上であることが分かった。また、澱物をXMA分析した結果、澱物からもSiが検出された。これは、セラミックフィルタを保護しているSiO粉末がフッ素廃棄物焼却時に発生するフッ化水素と反応することによりフッ化ケイ素ガスが発生し、後段のスクラバで回収されたものと考えられる。原子力施設内の難燃性放射性廃棄物焼却設備におけるフッ素化合物焼却時の影響及び澱物の構成成分やその生成過程についての知見を得ることは、設備を安全に、かつ、安定した運転を行う上で極めて有用である。本件では、フッ素含有廃棄物焼却時の設備への影響を確認するとともに、今後のフッ化物含有廃棄物焼却時の対策について報告する。

六ヶ所再処理工場不溶解残渣の分析,2; 熱分析及び組織観察

高野 公秀; 山岸 功; 赤堀 光雄; 湊 和生; 福井 寿樹*; 吉岡 正弘*

no journal, , 

六ヶ所再処理工場で発生した不溶解残渣の性状を評価するために、示差熱重量分析,X線回折測定,SEM/EPMA分析を行い、空気中での高温酸化挙動を調べた。分析試料として未洗浄残渣と、これをシュウ酸で洗浄しモリブデン酸ジルコニウムを除去した洗浄残渣を用いた。洗浄残渣の主成分は六方晶の白金族合金(Mo-Tc-Ru-Rh-Pd)で、少量のZrOを含有することを確認した。空気流中、室温から1220Cの範囲で示差熱重量分析を行った結果、300から800Cの範囲でMoとRuが順次酸化し始めること、800から900Cの範囲でMoOの大部分が蒸発すること、さらに900C以上でRuOの蒸発が進行することを明らかにした。加熱後試料はRuOを主成分とし、Pd-Rh合金、PdO, ZrOからなる混合物であった。SEM/EPMA分析により、加熱前の不溶解残渣は数十nmから数百nmの微粒子であったが、空気中酸化により、数mまで成長した棒状のRuO結晶と、サブミクロンのPd-Rh合金粒子集合体を形成することがわかった。

金属硝酸塩混合水溶液のマイクロ波加熱脱硝特性と複素比誘電率評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*; 北澤 敏秀*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法により硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合水溶液から混合酸化物粉末へ転換している。Na冷却高速炉で非均質サイクルを想定した場合には、マイクロ波加熱脱硝特性が明らかになっていないMAが主体的となった溶液を脱硝することが求められるため、金属硝酸塩混合水溶液のマイクロ波加熱脱硝特性データ取得が必要とされている。本研究では、硝酸銅・硝酸ニッケル混合水溶液のマイクロ波加熱脱硝特性と生成物および中間生成物の複素比誘電率について評価を行い、混合割合や最終生成物である酸化物のマイクロ波エネルギー損失性が脱硝特性に顕著に影響を及ぼすことを明らかにした。マイクロ波加熱により脱硝反応が進行しない硝酸ニッケルにおいても、脱硝可能な硝酸銅と混合することによってマイクロ波加熱脱硝が可能となることが確認できたことから、MAのうち、硝酸ニッケルのようにマイクロ波加熱脱硝反応が進行しない物質においても、硝酸銅のように脱硝可能な物質である硝酸ウラニルと混合することにより、マイクロ波加熱脱硝が可能になると期待される。

難燃性廃棄物焼却設備の実証試験,9; 核種を扱う廃棄物焼却設備の焼却炉更新における技術報告

牧 翔太; 山下 健仁; 横須賀 一裕; 福井 雅裕; 綿引 政俊

no journal, , 

プルトニウム燃料技術開発センターのプルトニウム廃棄物処理開発施設に設置している第2難燃物焼却工程設備では、プルトニウム燃料施設から発生する可燃性及び難燃性の放射性固体廃棄物の減容・安定化処理技術を開発・実証するため、焼却試験を約17年間実施してきた。しかしながら、長期間の運転により燃焼促進用の空気を炉内に供給する燃焼空気孔を起点とした亀裂が複数発生するとともに、焼却炉内耐火物の脆化・亀裂等が進み、安全な運転の継続が困難になったことから、汚染拡大防止用のグリーンハウスを設置して焼却炉の更新を実施し、今後の焼却設備開発へ反映可能なデータを取得した。

六ヶ所再処理工場不溶解残渣の分析,1; 組成分析

山岸 功; 森田 泰治; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 湊 和生; 福井 寿樹*; 吉岡 正弘*

no journal, , 

六ヶ所再処理工場で発生した不溶解残渣を構成する白金族合金の分析をICP-AES及び放射能測定により行い、合金成分の組成,不溶解残渣中の含有率などを明らかにした。不溶解残渣をシュウ酸溶液で洗浄することによりモリブデン酸ジルコニウムを除去できたが、Zrの一部は洗浄除去されないジルコニア形態として存在することを確認した。燃焼度,冷却期間等の異なる2種の不溶解残渣の組成分析から、Ruを主成分とするMo-Tc-Ru-Rh-Pd合金成分が残渣中の元素重量の大部分を占めることがわかった。シュウ酸洗浄時の放射能分析結果から、合金成分であるRuのほとんどが残渣中に残り、50%以上のSb及びPuが洗浄除去される効果を確認したが、主要核種であるCsの洗浄効果は2%程度と低かった。