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論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

電気化学及び工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:90.16(Electrochemistry)

高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。

論文

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.47 - 52, 2012/09

模擬ガラスの溶融状態と融体中のルテニウムの挙動を、放射光イメージング分析によって調べた。溶融,気泡の発生と成長、ルテニウムの凝集と沈降を、高感度CCDカメラの12ビットグレースケール連続画像として動的に観察した。ルテニウムの存在は、画像中に黒色で強調される。また、透過X線強度は、画像のグレースケールを数値化することによって得た。さらに、位置分解能を備えたイメージングXAFS測定を行い、高温融体中のルテニウムの化学状態を明らかにする試みを実施した。

論文

イメージングXAFS法による模擬ガラス試料中のルテニウムの状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06

模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。

論文

Formation of organically bound deuterium at each growing stage of rice

安藤 麻里子; 熊倉 康治*; 天野 光; 福井 正美*

Fusion Science and Technology, 48(1), p.771 - 774, 2005/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:80.67(Nuclear Science & Technology)

イネによるトリチウムの取り込み量は、成長段階のどの時期にトリチウムに曝露されたかにより大きく異なることが報告されている。本研究では、可食部への移行量が増える出穂から収穫までの期間をさらに細分化し、各段階におけるトリチウム取り込み量と収穫時までの残留の違いを明らかにすることを目的とした。実験ではトリチウムの代わりに安定同位体である重水を使用し、光量及び温湿度を制御した室内チェンバー内で鉢植えの稲に対し重水水蒸気を4時間曝露した。曝露後、稲を直ちに屋外に移して、定期的に試料を採取しながら収穫時まで栽培し、穂,葉,茎中の重水濃度を測定した。穂中有機態重水素(OBD)の生成量は穂の成長量の大きい出穂後初期の段階で最も高かった。出穂後26日以降に曝露した場合には、葉から穂へのOBDの移行がみられず、穂のOBD上昇はごくわずかにとどまった。

口頭

イメージングXAFS法による模擬ガラス試料中の金属の状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 湊 和生; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

no journal, , 

使用済燃料の再処理で発生した高レベル廃液の処分形態であるガラス中の貴金属元素、特にルテニウムの分布と化学状態を、イメージングXAFS法によって調べる試みを行った。ルテニウムのK吸収端をはさむエネルギー領域をスキャンし、取得したX線CCDカメラの画像の濃淡から強度情報を抽出し、位置分解能を持たせることで、特定の領域におけるルテニウム元素の化学状態を割り出した。試験試料のデータ解析結果から、ルテニウムの分布を導出し、それぞれのルテニウムが分布している微小領域で、ルテニウムが金属の状態なのか酸化物の状態なのかを選別することに成功した。

口頭

Synchrotron radiation based X-ray imaging study of simulated high-level waste glass

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 湊 和生; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; et al.

no journal, , 

従来のイオンチェンバーの替わりにX線ダイレクトCCDカメラを使用した放射光イメージング技術を利用し、高レベル模擬廃棄物ガラス試料中のRu元素の分布とその化学状態を調べた。取得した画像のグレースケール解析から、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを取得した。得られたスペクトルを標準試料のものと比較して、試料中の各部分が酸化物なのか金属なのかを判別した。解析の結果、ガラス利用中ではRuは、酸化物RuO$$_2$$の状態で分布していることを確認した。

口頭

溶融ガラス試料の放射光イメージングXAFS分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

no journal, , 

模擬ガラス中における、ジルコニウム,モリブデンやルテニウムのような核分裂生成元素の分布と化学状態を、放射光イメージング技術を使い調べた。高分解能のイメージングシステムと高速度のCCDカメラを駆使し、模擬ガラスの高温溶融状態に保ちながらの観察を実施した。位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを、CCD画像のグレースケールの数値解析によって取得した。

口頭

仮焼層中の不溶解残渣の性状評価,3; 模擬ガラスの放射光イメージング及びXAFSによる分析

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

模擬ガラス仮焼層中の不溶解性残渣成分の分析を、放射光イメージング及びXAFS法を使い実施した。Zrがケイ酸ジルコニウムやモリブデン酸ジルコニウムのような複合酸化物の状態で存在すること、ほとんどのモリブデンがモリブデン酸イオンの状態であることがわかった。セリウムのL3吸収端XAFS分析における3価と4価の存在比から、酸化還元状態を推定した。セリウムのK吸収端XAFSからは、同元素が結晶相にあるかガラス相にあるかの判断を実施した。溶融状態のイメージング観察からは、Ruの化学状態や気泡の成長に関する情報を得た。

口頭

仮焼層中の不溶解残渣の性状評価,4; 模擬ガラスのFeメスバウア分析によるREDOX評価

中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物は、ガラス固化体を製作し保管されるが、高レベル放射性廃棄物中には遷移金属,ランタノイドや白金族など多くの元素が含まれている。そこで、酸化還元(REDOX)状態を指標の一つとすることにより、性状評価を行うこととした。含まれている元素の中で、鉄はREDOX状態により金属から2価や3価のように異なる化学状態を示すので、$$^{57}$$Feメスバウアスペクトルを測定し、REDOX評価を試みた。製作した模擬ガラス試料を粉末にし、メスバウア分光測定を行った。その結果、仮焼層では、3価の鉄のみが観測されたが、残留ガラスでは、2価の鉄も観測できた。2価が存在しない仮焼層の方が残留ガラスより強い酸化状態であったことを示すことができた。

口頭

イメージングXAFS法による模擬ガラス中元素の化学状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

no journal, , 

使用済核燃料の再処理プロセスで発生する高レベル廃液(HLLW)は、ホウケイ酸ガラスと高温で混ぜ合わせた「ガラス固化体」として処分される。本研究では、ガラス固化体マトリックス中に分散して存在する白金族元素の分布と化学状態を、イメージングXAFS法を使用して調べた。イメージングXAFS測定は、PF-ARのNW10A及びPFのBL-27Bにおいて、単色非集光X線を用いて実施した。使用したシステムは、浜松ホトニクス製のビームモニタAA40(分解能10$$mu$$m)及びAA50(分解能2$$mu$$m)と、高感度CCDカメラC9300-221(高速度タイプ)及びC11440-10C(高解像度タイプ)の組合せである。ガラス試料のイメージング分析とその画像中の微小領域のRu元素K吸収端XAFS分析を実施した。標準試料との比較から、微小領域におけるRuが、RuO$$_2$$の状態で存在していることがわかった。

口頭

溶融ガラス中における不溶解残渣等の挙動評価,2; 放射光XAFSによる化学状態分析

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融模擬ガラス中の不溶解性残渣の挙動を評価するために、仮焼層、流下ガラス及び炉底残留ガラスの試料を対象として、放射光XAFS法により、マンガン,セリウム,ジルコニウム,モリブデン,ルテニウム,ロジウム,パラジウム等各元素の化学状態を分析した。得られたXAFSスペクトルのXANES領域からは、対象元素の酸化還元状態や化学形を明らかにした。また、EXAFS領域の解析からは、対象元素周りの局所構造に関する情報を得た。解析の結果、仮焼層では酸化状態にあるものが、流下ガラスでは還元状態にあることがわかった。また、同じ仮焼層でも、模擬廃液にリン酸ジブチル(DBP)の入った試料では、より酸化状態にあることが判明した。

口頭

溶融ガラス中における不溶解残渣等の挙動評価,1; Feメスバウア分析によるREDOX評価

中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物は、ガラス固化体を製作し保管されるが、高レベル放射性廃棄物中には遷移金属、ランタノイドや白金族など多くの元素が含まれている。含まれている元素の中で、鉄はREDOX状態により金属から2価や3価のように異なる化学状態を示すので、含有量は少ないが鉄に着目をし、非破壊測定で価数及び存在比が得られるFe-57メスバウアスペクトルを測定し、REDOX評価を試みた。KMOC試験におけるドレン後の炉底残留ガラスを約$$pm$$12mm/sで測定したメスバウアスペクトルを解析した結果、2価は8$$pm$$2%であった。磁気分裂成分が見られないので(存在していても無視できる量)、精度をよくするために、約$$pm$$4.5mm/sでメスバウアスペクトルを測定した。解析した結果、2価は9.0$$pm$$0.2%であり、精度よく測定できているのがわかる。

口頭

熔融ガラス中における不溶解残渣等の挙動評価,3; 放射光イメージングによるルテニウムの挙動分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*

no journal, , 

模擬ガラス中の不溶解性残渣の挙動評価として、主要構成元素であるルテニウムについて、高温溶融状態の模擬ガラス試料を測定対象とした放射光イメージング分析を実施し、気泡の発生と成長、及びそれに伴うルテニウムの凝集と沈降の様子を明らかにした。また、凝集したルテニウムの化学状態に関しては、イメージングAFS測定からルテニウム酸化物(RuO$$_{2}$$)であることがわかった。

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