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論文

Spectroscopic study of Np(V) oxidation to Np(VI) in 3 mol/dm$$^{3}$$ nitric acid at elevated temperatures

伴 康俊; 袴塚 保之; 筒井 菜緒; ト部 峻一; 萩谷 弘通; 松村 達郎

Radiochimica Acta, 102(9), p.775 - 780, 2014/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:36.96(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

加熱した3mol/dm$$^{3}$$硝酸中におけるNpの吸光スペクトルを光路長1cmのウォータージャケット付き分光セルで測定し、Np(VI)のモル吸光係数($$varepsilon$$$$_{T}$$)を種々の温度で求めた。$$varepsilon$$$$_{T}$$は温度の上昇と共に減少し、$$varepsilon$$$$_{T}$$の温度依存性を表す式として$$varepsilon$$$$_{T}$$=-0.14${it T}$+85.5 (${it T}$は温度)を得た。加熱した3mol/dm$$^{3}$$硝酸中におけるNp(V)のNp(VI)への酸化を上述の分光セルで観察し、Np(V)の酸化はNp(V)の濃度に対する疑一次反応として進行することを示した。さらに、336-362KにおけるNp(V)の酸化反応速度式として-d[Np(V)]$$_{t}$$/dt=2.2$$times$$10$$^{7}$$exp[-65$$times$$10$$^{3}$$/(${it RT}$)][Np(V)]$$_{t}$$ (${it R}$及び[Np(V)]$$_{t}$$は気体定数及び時間${it t}$における[Np(V)]の濃度)を導出した。

論文

Separation and recovery of Cm from Cm-Pu mixed oxide samples containing Am impurity

林 博和; 萩谷 弘通; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 赤堀 光雄; 湊 和生

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(3), p.1275 - 1286, 2013/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:32.48(Chemistry, Analytical)

$$^{244}$$Cmの壊変によって$$^{244}$$Cm-$$^{240}$$Pu混合酸化物となった40年前に製造された$$^{244}$$Cm酸化物試料を硝酸溶液中に溶解し、陰イオン交換樹脂カラムを用いてプルトニウムイオンを除去し、3級ピリジン型樹脂及び硝酸-メタノール溶液を用いたクロマトグラフ法によってAm不純物を除去したCm溶液を用いてCm酸化物の原料となるCmシュウ酸塩を調製した。調製したCmシュウ酸塩試料はCm化合物の調製及び物性測定用試料として供給した。

論文

Extraction and flow sheet studies for U and Pu separation by N,N-di(2-ethyl)hexylbutanamide

伴 康俊; 萩谷 弘通; 佐藤 真人; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

N,N-ジアルキルアミド(モノアミド)化合物は4価及び6価のアクチノイドを抽出することから、TBPの代替抽出剤として提案されている。本研究では、フローシート研究としてN,N-ジ(2-エチル)ヘキシルブタンアミド(D2EHBA)のU(VI)及びPu(IV)に対する分離能力をシミュレーション計算にて評価し、硝酸濃度の調整によって99.9%のPuをUから分離するのに必要な条件を把握した。さらに、バッチ法によるマクロ濃度のU(VI)(0.63-1.22mol/dm$$^{3}$$(M))及びPu(IV)(6.3mM)の抽出試験を行い、n-ドデカンで1.5Mに希釈したD2EHBAが沈殿や第三相を生成することなくU(VI)を0.8Mの濃度まで抽出すること、及びPu(IV)の分配比がトレーサー濃度で得られた値よりも高くなる結果を得た。

論文

Applicability of a model predicting iodine-129 profile in a silver nitrate silica-gel column for dissolver off-gas treatment of fuel reprocessing

峯尾 英章; 後藤 実; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 萩谷 弘通*; 内山 軍蔵

Separation Science and Technology, 38(9), p.1981 - 2001, 2003/05

 被引用回数:22 パーセンタイル:63.74(Chemistry, Multidisciplinary)

銀シリカゲル(以下Ag-Sと略)カラム内のヨウ素-129分布を予測する数学モデルの適用性を44,000MWdt$$^{-1}$$までの燃焼度の使用済燃料の溶解時に発生する実際のオフガスを用い検討した。モデルによって予測されたヨウ素-129の分布は実験で得られた分布とよく一致した。このモデルは使用済燃料溶解時のオフガス処理のため423Kで運転されるAg-Sカラムにおけるヨウ素分布予測に有効であることが示唆された。また、この予測で用いた有効拡散係数やラングミュア係数の値は、オフガス中のNO$$_{2}$$濃度が1%程度まで使用可能であると考えられた。

口頭

Cm-Pu混合酸化物からのCmの分離回収試験

林 博和; 萩谷 弘通; 森田 泰治; 赤堀 光雄; 湊 和生

no journal, , 

予備試験において、Cm-Pu混合酸化物原料0.84mgを硝酸-過酸化水素水混合溶液中で加熱溶解して8M硝酸溶液とし、陰イオン交換樹脂(Bio-Rad AG1-X4 200-400mesh、2.5mL)を用いてPuを除去し、Cmの分離性能を確認した。本試験では、Cm-Pu混合酸化物原料49.6mgを用いて同様の方法で調製した溶解液(6.6M硝酸溶液)から2度の陰イオン交換分離によってCmを分離精製した溶液にシュウ酸を加え、溶液中へのCmの溶解量が最小になるように0.25M硝酸・0.1Mシュウ酸溶液中で室温においてシュウ酸塩沈殿を調製し、水による洗浄及び乾燥後に回収した。沈殿試料の一部を1M硝酸溶液中に溶解し、分析用溶液試料とした。溶液試料中の各核種の定量分析は、放射能測定($$alpha$$線及び$$gamma$$線スペクトル測定)によって行った。一部の試料については、TBPを用いた溶媒抽出法によってPuを分離し、Pu濃度測定用の$$alpha$$線スペクトル測定に用いた。原料溶解液の分析結果は試料製造時の分析データから計算した40年後の成分予測計算値と同様であるが、約1%のAm-243の混在が確認された。陰イオン交換法によって大部分のPuは除去され(除染係数72.4)、Cm分離精製液中へのCmの回収率は96%であった。シュウ酸塩沈殿法によってCm分離精製液から10.92mgの固体試料を回収(沈殿中へのCm回収率97%)し、物性測定用のCmNを調製するための原料とした。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,1; 計画の概要

松村 達郎; 津幡 靖宏; ト部 峻一; 市村 誠次; 萩谷 弘通; 辻本 和文

no journal, , 

高レベル廃液中に含まれる長寿命核種であるMAを分離・回収し、短寿命あるいは安定核種に変換する分離変換技術は、高レベル廃棄物ガラス固化体処分の負担軽減に寄与するものとして期待されている。分離変換技術を導入したMAリサイクルシステム概念は複数考えられているが、発電用核燃料サイクルとは別に小規模な核変換専用サイクルを設けてADSによる核変換を行う方法(ADS階層型)は、発電用核燃料サイクルの状況から独立して着実に核変換を進めることができることが大きな特徴である。ADSは原子炉に比べて燃料組成に対する許容範囲が広いことから、発電用核燃料サイクルからMAを分離・回収するプロセスに対する必要条件は、発電用高速炉にて核変換を行う概念(均質型)と比べて、達成しやすいものとなる。本研究では、ADS階層型概念の確立のため、軽水炉のHLWからMAを分離し、核変換サイクルにMAを供給するためのMA分離プロセスの開発を進め、実廃液からMAの回収を達成することを目標とする。本発表では、研究計画の概要について述べる。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,2; MA/Ln分離プロセス抽出系に関する検討

松村 達郎; 津幡 靖宏; ト部 峻一; 柴田 光敦; 市村 誠次; 萩谷 弘通*; 辻本 和文

no journal, , 

分離変換技術として、発電炉サイクルとは別に加速器駆動核変換システム(ADS)を中心とした核変換専用サイクルを設けるADS階層型概念の開発を進めている。本報告では、これを確立するためのMA分離プロセスの開発において、課題となっているMA/Ln分離プロセスに適用する抽出系の検討を行った。数種の有望な抽出剤についてAmとEuを使用したバッチ試験により分配比と分離係数を求め、有望な物質を検討した結果を述べる。

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