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Phase transition and domain formation in ferroaxial crystals

林田 健志*; 上村 洋平*; 木村 健太*; 松岡 悟志*; 萩原 雅人; 廣瀬 左京*; 盛岡 仁*; 長谷川 達夫*; 木村 剛*

Physical Review Materials (Internet), 5(12), p.124409_1 - 124409_10, 2021/12

The ferroaxial order, which is characterized by a rotational structural distortion in a crystal, has been recently proposed as one of ferroic orders. Though the domain formation is a characteristic feature in ferroic materials, there has been little study done concerning that for the ferroaxial order. Here, we investigate ferroaxial domains that are formed through a ferroaxial transition in two representative ferroaxial materials, NiTiO$$_{3}$$ and RbFe(MoO$$_{4}$$)$$_{2}$$. We spatially resolve their domain structures using an optical method based on electric-field- induced optical rotation, that is, electrogyration (EG). In NiTiO$$_{3}$$, multi-domains are constructed when crystals undergo a ferroaxial transition and the domain size depends on the cooling rate around the transition temperature. Furthermore, the ferroaxial domain structure obtained by the EG measurement is well matched with that by scanning X-ray diffraction (XRD). RbFe(MoO$$_{4}$$)$$_{2}$$ also exhibits multi-domain states in which domain patterns are different each time a crystal undergoes a ferroaxial transition. In addition, the temperature dependence of the EG signal well obeys that of the order parameter of a first-order phase transition. These results ensure the effectiveness of the EG effect to elucidate the nature of ferroaxial order.


Quasifree neutron knockout reaction reveals a small $$s$$-Orbital component in the Borromean nucleus $$^{17}$$B

Yang, Z. H.*; 久保田 悠樹*; Corsi, A.*; 吉田 数貴; Sun, X.-X.*; Li, J. G.*; 木村 真明*; Michel, N.*; 緒方 一介*; Yuan, C. X.*; et al.

Physical Review Letters, 126(8), p.082501_1 - 082501_8, 2021/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:98.7(Physics, Multidisciplinary)

ボロミアン核であり中性子ハロー構造が期待される$$^{17}$$Bに対する($$p$$,$$pn$$)反応実験を行った。断面積の運動量分布を分析することで、$$1s_{1/2}$$$$0d_{5/2}$$軌道の分光学的因子を決定した。驚くべきことに、$$1s_{1/2}$$の分光学的因子は9(2)%と小さいことが明らかになった。この結果は、連続状態を含むdeformed relativistic Hartree-Bogoliubov理論によってよく説明された。本研究の結果によると、現在知られているハロー構造を持つとされる原子核の中で$$^{17}$$Bは$$s$$および$$p$$軌道の成分が最も小さく、$$s$$または$$p$$軌道成分が支配的であることが必ずしもハロー構造の前提条件ではない可能性を示唆している。


Verification of dose estimation of Auger electrons emitted from Cu-64 using a combination of FNTD measurements and Monte Carlo simulations

楠本 多聞*; 松谷 悠佑; 馬場 健太郎*; 小川原 亮*; Akselrod, M. S.*; Harrison, J.*; Fomenko, V.*; 甲斐 健師; 石川 正純*; 長谷川 純崇*; et al.

Radiation Measurements, 132, p.106256_1 - 106256_4, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)




錦野 将元; 石野 雅彦; 市丸 智*; 畑山 雅俊*; 長谷川 登; 河内 哲哉

レーザー学会第483回研究会報告; 短波長量子ビーム発生と応用, p.25 - 28, 2015/12

プラズマ軟X線レーザー、レーザープラズマ軟X線源, X線自由電子レーザーの開発により、軟X線によるアブレーションが実現できるようになってきた。波長が短い光を用いることから高い解像度および高いアスペクト比の改質、加工が期待することができる。軟X線を固体に照射すると、その表面からから構成原子が爆発的に剥ぎ取られるアブレーションが起こる。どのような物質でも軟X線領域から硬X線領域に移っていくに従って、光の吸収が弱くなり光のエネルギーを高い密度で物質に伝達できなくなる。したがって、高い空間分解能で物質に光のエネルギーを伝達するためには軟X線領域の光が適している。特に波長13.5nm付近に代表される極端紫外線光は、加工技術(EUVリソグラフィ)の用途で開発が進められている。しかし、EUV多層膜鏡の高強度な光照射に対する耐久性の定量的評価はこれまでにほとんど評価が行われておらず、多層膜ミラー損傷評価や損傷メカニズムの解明は、応用利用に向けて重要な課題となっている。本報告では、軟X線による金属と多層膜構造物質に対するアブレーション実験の結果を報告する。


Exciting possibilities of soft X-ray emission spectroscopy as chemical state analysis in EPMA and FESEM

高橋 秀之*; 飯田 信雄*; 村野 孝訓*; 寺内 正己*; 小池 雅人; 河内 哲哉; 今園 孝志; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; et al.

Microscopy and Microanalysis, 20(Suppl.3), p.684 - 685, 2014/08

電子プローブアナライザ(EMPA)としてX線エネルギー範囲が公称50$$sim$$210eVの新しい波長分散型軟X線発光分光計(SXES)を開発した。このEPMA-SXESは2枚の不等間隔溝回折格子を用いた平面結像型分光器で、従来の波長分散型分光器では困難であったパラレル計測が可能であり、そのエネルギー分解はAl-L端で約0.2eVと、光電子分光器や電子エネルギー損失分光器と比して同程度である。これらの特長から様々なバルク試料の化学結合状態について有意義な情報を得ることができる。本研究では、このEPMA-SXESを用いた実試料の測定を行い、リチウムイオン電池の負極及び金属リチウムからのLi-K発光スペクトルの比較、$$sigma$$結合と$$pi$$結合に起因するキッシュ黒鉛からのC-K発光スペクトルの結晶方位依存性、3種類の希土類フッ化物(LaF$$_3$$, CeF$$_3$$, NdF$$_3$$)からのLa, Ce, NdのN発光スペクトルの比較について報告する。


Nano-meter size modification of metal surfaces induced by soft X-ray laser single pulse

石野 雅彦; Faenov, A.*; 田中 桃子; Pikuz, T.; 保 智己*; 長谷川 登; 錦野 将元; Starikov, S. V.*; Stegailov, V. V.*; Norman, G.*; et al.

X-Ray Lasers 2012; Springer Proceedings in Physics, Vol.147, p.121 - 124, 2014/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0

We show experimentally the possibility of the precise nano-meter size surface structuring of metal surfaces induced by ultra low fluencies of pico-second soft X-ray laser single pulse. After irradiation processes, we observed the modified surfaces to understand the interactions between the soft X-ray laser pulses and various materials by a scanning electron microscope. The formations of unique modified structures caused by irradiations of the soft X-ray laser pulses were seen. On Al surface, the formations of conical structures were observed in the shallow features. On Au surface, the ripple-like structures were observed. The atomistic model of ablation is developed that reveals the ultra-low threshold fluency values of this process. Calculated ablation depth as a function of irradiation fluency is in good agreement with the experimental data presented as well as with the existing data on optical ablation. Our results will open new opportunities for nano-meter size processing for metal surfaces.



寺内 正己*; 高橋 秀之*; 飯田 信雄*; 村野 孝訓*; 小池 雅人; 河内 哲哉; 今園 孝志; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; et al.

JAEA-Conf 2013-001, p.77 - 80, 2013/09

検出可能なエネルギー範囲を従来の60-1200eVから50-4000eVに拡張したTEM, EPMA/SEM向けの電子顕微鏡用軟X線発光分光(SXES)装置を開発してきた。電子顕微鏡への価電子分光法の導入は、物質科学だけでなく広く基礎科学に貢献する、EELSとEDSでは得ることのできない結合電子の有益な情報を提供する。50eVと4000eVまで検出エネルギーを広げるために、新しいラミナー型不等間隔溝(VLS)回折格子JS50XL(格子定数:1200lines/mm)とJS4000(同:2400lines/mm)をそれぞれ設計製作した。JS50XLとJS4000はAuと2000-3800eVの広いエネルギー領域をカバーするW/B$$_{4}$$Cの新しい多層膜構造を持つ軟X線多層膜をそれぞれ蒸着した。JS50XLのエネルギー分解能は49.5eVのフェルミ端で0.2eVであった。また、金属リチウムのLi-Kの発光スペクトルにおいて鋭いフェルミ端を見ることができる。JS4000では3.8keVのTe-La発光で高いエネルギー分解能が確認され、全値半幅は27eVであった。このように、二つの新しいVLS回折格子の開発により検出エネルギー範囲の拡張に成功した。


Development and applications of a new soft X-ray emission spectrometer for electron probe microanalysis and/or nanoanalysis

高橋 秀之*; 飯田 信雄*; 村野 孝訓*; 小池 雅人; 河内 哲哉; 今園 孝志; 長谷川 登; 寺内 正己*; 小枝 勝*; 長野 哲也*; et al.

JAEA-Conf 2013-001, p.13 - 15, 2013/09

軟X線発光分光器における分析エネルギー範囲を拡張するため、50から200eVの低エネルギー用としてラミナー型不等間隔溝(VLS)回折格子JS50XL、2000から4000eVの高エネルギー用として多層膜VLS回折格子JS4000を新たに開発した。また、電池材料, 鋼及び合金, 電子デバイスなどのさまざまな分野に対応できる発光スペクトル計測のための商用アプリケーションソフトウェアも併せて開発した。講演では、JS50XL及びJS4000を同時に搭載可能な分光器を装着した商用機EPMAの概要と、リチウムイオン電池の充電状態によるLi-Kスペクトルの空間的, 時間的化学状態変化や、CdSe, ZnTe, InPからのKeV領域スペクトルの計測結果などについて述べる。この開発は、科学技術振興機構の産学共同シーズイノベーション化事業(育成ステージ)の共同開発のプロジェクトの一つ(ナノスケール軟X線発光分析システムの開発)として行われた。


Development of an objective flat-field spectrograph for electron microscopic soft X-ray emission spectrometry in 50-4000 eV

今園 孝志; 小池 雅人; 河内 哲哉; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; 笹井 浩行*; 大上 裕紀*; 米澤 善央*; 倉本 智史*; et al.

Proceedings of SPIE, Vol.8848, p.884812_1 - 884812_14, 2013/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:95.63

産学における共同研究として、汎用電子顕微鏡に搭載することが可能な軟X線平面結像型分光器を開発した。本分光器の主な特徴は2つである。一つは、50$$sim$$200eV, 155$$sim$$350eV, 300$$sim$$2200eV, 2000$$sim$$4000eVのそれぞれの領域に最適化した専用の不等間隔溝ホログラフィック回折格子を共通の分光器に搭載できるようにし、分光器ではなく回折格子の切り替えのみにより、50$$sim$$4000eVの幅広いエネルギー領域をカバーできるようにしたことである。もう一つは、新たに考案した広帯域型W/B$$_4$$C多層膜を用いて一定入射角でも2000$$sim$$4000eV領域の全域に渡って実用的な回折効率(約1%)を得られるようにしたことである。


Nano-meter scale modifications on material surfaces induced by soft X-ray laser pulse irradiations

石野 雅彦; Faenov, A.*; 田中 桃子; 保 智己*; Pikuz, T.; 長谷川 登; 錦野 将元; Inogamov, N.*; Skobelev, I.*; Fortov, V.*; et al.

Proceedings of SPIE, Vol.8849, p.88490F_1 - 88490F_8, 2013/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:76.86

To study the interactions between soft X-ray laser (SXRL) beam and material surfaces, we irradiated the SXRL beam pulses having a wavelength of 13.9 nm and duration of 7 ps to Al, Au, Cu, and Si. Irradiated surfaces were observed using SEM and AFM. With single pulse irradiation, the formation of conical structures was observed on Al, and ripple-like structures were formed on Au and Cu. The conical structures on Al surface were destroyed under the multiple SXRL pulse exposures, but it was confirmed that the development of modified structures was observed after multiple pulse exposures on the Au and Cu surfaces. On the Si surface, deep holes that seemed to be melted structures induced by the accumulation of multiple pulses of irradiations were found. It was concluded that SXRL beam irradiation of various material surfaces causes different types of surface modifications, and the changes in the surface behaviors are attributed to the differences in the elemental properties, such as the melting points and the attenuation length of X-ray photons.


Chemical State Mapping via soft X-rays using a Wavelength Dispersive Soft X-ray Emission Spectrometer with High Energy Resolution

高橋 秀之*; 飯田 信雄*; 村野 孝訓*; 寺内 正己*; 小池 雅人; 河内 哲哉; 今園 孝志; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; et al.

Microscopy and Microanalysis, 19(Suppl.2), p.1258 - 1259, 2013/08

軟X線発光分光学に資するために電子顕微鏡用に新開発の回折格子を搭載した分散型分光器(WD-SXES)を製作した。汎用電子プローブX線マイクロアナライザー(JEOL JXA-8100)用に2種類の回折格子とCCDを搭載したWD-SXESでは50-210eVのエネルギー範囲を測定できる。この分光器のエネルギー分解幅は約0.3eVで、これまでの分子累積膜(LB膜)を分散素子として用いる場合より、約1桁高いエネルギー分解が得られる。例えば、Al$$_2$$B合金のフェルミ端はバルクのAlに対して1.5eV高いエネルギーにあることが観測される。また、バルクのAlとAl$$_2$$B合金がミクロンオーダーの空間領域に混在する試料に対してエネルギー範囲72-73.5eVと73.5-75eVとの2つをマッピングした場合、エネルギー差がわずか1.5eVであるのにもかかわらずコントラストが反転し、それぞれの物質の分布をサブミクロンの空間分解で測定できた。このように、この装置は化学状態のマッピングに高い可能性を持つといえる。


A New grating X-ray spectrometer for 2-4 keV enabling a separate observation of In-L$$beta$$ and Sn-L$$alpha$$ emissions of indium tin oxide

寺内 正己*; 高橋 秀之*; 飯田 信雄*; 村野 孝訓*; 小池 雅人; 河内 哲哉; 今園 孝志; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; et al.

Microscopy, 62(3), p.391 - 395, 2013/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:62.95(Microscopy)



Crystal morphology-dependent graft polymerization in poly(ether ether ketone) films

長谷川 伸; 高橋 周一*; 岩瀬 裕希*; 小泉 智; 大沼 正人*; 前川 康成

Polymer, 54(12), p.2895 - 2900, 2013/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:30.77(Polymer Science)



Development of a flat-field spectrograph with a wide-band multilayer grating and prefocusing mirror covering 2-4 keV

今園 孝志; 小池 雅人; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; 笹井 浩行*; 大上 裕紀*; 米澤 善央*; 倉本 智史*; 寺内 正己*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 425(15), p.152008_1 - 152008_4, 2013/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:74.44

2$$sim$$4keVをカバーする多層膜回折格子と多層膜凹面鏡を搭載した平面結像型軟X線分光器の開発を行っている。機械的駆動による波長走査が不要な分光器を開発することを目指し、当該エネルギー領域全域に渡る反射率を一定入射角でも均一的に高めることができるWとB$$_4$$Cからなる新しい膜構造の多層膜を発明し、それを多層膜回折格子及び多層膜凹面鏡として応用した。ラミナ型不等間隔溝ホログラフィック回折格子(有効格子定数: 1/2400mm)及び凹面基板(曲率半径5000mm)上にイオンビームスパッタリング法により広帯域多層膜を作製し、放射光を用いて入射角88.65$$^circ$$における絶対回折効率及び88.00$$^circ$$における反射率を評価(平均値)した結果、2.1$$sim$$3.8keV領域の全域でそれぞれ3%超及び4%超であった。これら2つの多層膜光学素子を組合せた分光器のスループットは、従来の金単層膜回折格子及び反射鏡のそれに比して2$$sim$$5000倍以上高感度となることがわかった。


Observations of surface modifications induced by the multiple pulse irradiation using a soft picosecond X-ray laser beam

石野 雅彦; Faenov, A. Ya.*; 田中 桃子; 保 智己*; 長谷川 登; 錦野 将元; Pikuz, T.; 海堀 岳史*; 河内 哲哉

Applied Physics A, 110(1), p.179 - 188, 2013/01

 被引用回数:24 パーセンタイル:73.94(Materials Science, Multidisciplinary)

To study the interactions between the picosecond soft X-ray laser (SXRL) beams and material surfaces, we irradiated the SXRL pulses having a wavelength of 13.9 nm, a duration of 7 ps to Au, Cu, and Si surfaces. Under a single pulse irradiation, the ripple-like structures were formed on the Au and Cu surfaces. These structures were different from the previously investigated conical structures formed on Al surface. And we could confirm that the developments of modified structures, i.e. growth of hillocks, on Au and Cu surfaces were observed under the multiple SXRL pulse exposures. On the Si surface, the deep holes, seemed to be melting structures, induced by the accumulation of multiple pulse irradiations were found. The SXRL beam irradiation on various material surfaces causes the different behaviors of surface modifications, and the changes of surface behaviors are attributed to the differences in elemental properties such as the attenuation lengths of X-ray photons.


Development of a soft X-ray diffractometer for a wideband multilayer grating with a novel layer structure in the 2-4 keV range

今園 孝志; 小池 雅人; 河内 哲哉; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; 笹井 浩行*; 大上 裕紀*; 米澤 善央*; 倉本 智史*; et al.

AIP Conference Proceedings 1465, p.33 - 37, 2012/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:87.84

We have developed a compact wavelength-dispersive soft X-ray emission (SXE) spectrometer for TEM's. SXE spectroscopy combined with transmission electron microscopy (TEM-SXES) should be a hopeful method to reveal physical properties and electronic structures of identified small specimen areas of various compounds. It is necessary to develop a new SXES instrument that works in an energy range of 2-4 keV, in which it is of importance to simultaneously detect and analyze SXE spectra for materials science and industry. For this purpose, we have invented a novel layer structure that enables to uniformly enhance the reflectivity in a few keV energy range at a fixed angle of incidence. The multilayer structure that consisted of W and B$$_4$$C was fabricated on the surface of a newly designed holographic laminar-type varied-line-spacing master grating (MLG). Its performance test was carried out at BL-11B, Photon Factory, KEK. As a result, it was revealed that the new MLG was effective to uniformly enhance the diffraction efficiency and worked practically in this energy region.


Interaction of soft X-ray laser pulse radiation with aluminum surface; Nano-meter size surface modification

石野 雅彦; Faenov, A.*; 田中 桃子; 長谷川 登; 錦野 将元; 保 智己*; Pikuz, S.*; Inogamov, N. A.*; Zhakhovsky, V. V.*; Skobelev, I.*; et al.

AIP Conference Proceedings 1465, p.236 - 240, 2012/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.99



Nanomodification of gold surface by picosecond soft X-ray laser pulse

Norman, G.*; Starikov, S.*; Stegailov, V.*; Fortov, V.*; Skobelev, I.*; Pikuz, T.; Faenov, A.*; 保 智己*; 加藤 義章*; 石野 雅彦; et al.

Journal of Applied Physics, 112(1), p.013104_1 - 013104_8, 2012/07

 被引用回数:36 パーセンタイル:82.87(Physics, Applied)

It was shown experimentally the possibility of nanostructuring (about 20 nm) of gold surface by picosecond soft X-ray single pulse with low fluence of 20 mJ/cm$$^{2}$$. The nanometer-scale changes of the surface structure are due to the splash of molten gold under fluence gradient of the laser beam. In addition, the ablation process occurs at slightly higher fluence of 50 mJ/cm$$^{2}$$. The atomistic model of ablation is developed that reveals that the low threshold fluence of this process is due to the build-up of the high electron pressure and the comparatively low electron-ion energy relaxation rate in gold.


Laminar and blazed type holographic gratings for a versatile soft X-ray spectrograph attached to an electron microscope and their evaluation in the 50-200 eV range

今園 孝志; 小池 雅人; 河内 哲哉; 長谷川 登; 小枝 勝*; 長野 哲也*; 笹井 浩行*; 大上 裕紀*; 米澤 善央*; 倉本 智史*; et al.

Applied Optics, 51(13), p.2351 - 2360, 2012/05

 被引用回数:10 パーセンタイル:50.59(Optics)

電子顕微鏡に搭載するための汎用軟X線平面結像型分光器用ラミナ型及びブレーズ型ホログラフィック不等間隔溝球面回折格子を設計・作製・評価した。放射光を用いて実施した入射角86.00$$^circ$$におけるラミナ型マスター及びレプリカ回折格子の絶対回折効率は50$$sim$$200eV領域で5%超を示す一方、ブレーズド型の場合は8%超であった。それぞれの最大回折効率は、22%, 26$$sim$$27%であった。レーザープラズマ光源を用いた分解能実験により、すべての回折格子の分解能がLiの${it K}$発光スペクトルのエネルギー(約55eV)で700以上であることがわかった。また、透過型電顕に搭載した分光器を用いて金属Liの${it K}$スペクトルを高い分解能で計測することに成功した。


Surface modifications of metals induced by soft X-ray laser pulse irradiations

石野 雅彦; Faenov, A. Y.*; 田中 桃子; 長谷川 登; 錦野 将元; 保 智己*; Pikuz, T.; 大場 俊幸*; 海堀 岳史; 河内 哲哉

Journal of Laser Micro/Nanoengineering, 7(2), p.147 - 151, 2012/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:31.02(Nanoscience & Nanotechnology)


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