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superstructure深谷 有喜; 松田 巌*; 橋本 美絵*; 久保 敬祐*; 平原 徹*; 山崎 詩郎*; Choi, W. H.*; Yeom, H. W.*; 長谷川 修司*; 河裾 厚男; et al.
Surface Science, 606(11-12), p.919 - 923, 2012/06
被引用回数：6 パーセンタイル：31.07(Chemistry, Physical)反射高速陽電子回折と光電子分光を用いて、Si(111)-
-Au表面上へのAg原子吸着により発現するSi(111)-超構造(Si(111)--(Au,Ag)表面)の原子配置を調べた。光電子分光による測定から、Si(111)--(Au,Ag)表面は、AuとAg原子の組成比の異なった他のSi(111)-超構造のものと似た電子状態を形成していることがわかった。反射高速陽電子回折のロッキング曲線と回折パターンの解析から、AuとAgの原子配置もまた、他のSi(111)-超構造のものに近いことがわかった。これらの結果は、二次元電子化合物に特有の特徴と一致する。
松田 巌*; 中村 史一*; 久保 敬祐*; 平原 徹*; 山崎 詩郎*; Choi, W. H.*; Yeom, H. W.*; 成田 尚司*; 深谷 有喜; 橋本 美絵*; et al.
Physical Review B, 82(16), p.165330_1 - 165330_6, 2010/10
被引用回数：9 パーセンタイル：43.25(Materials Science, Multidisciplinary)一価金属の共吸着でSi(111)表面上に形成される超構造は、表面状態の電子数と吸着金属の原子数の割合が常に一定で形成される。このことは、超構造が電子化合物の特性を持つことを意味している。われわれは、二次元表面合金相である超構造の安定性を調べるために、Hume-Rothery型化合物における代表的な2つの理論、Jones model及びpseudopotential modelを用いて解析を行った。解析の結果、二次元表面合金相においてはJones modelが破綻しており、pseudopotential modelにおける二次元の表面状態電子を介した中距離原子間相互作用の重要性を見いだした。
深谷 有喜; 橋本 美絵; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
Journal of Physics; Conference Series, 225, p.012008_1 - 012008_8, 2010/06
被引用回数：1 パーセンタイル：53.11近年、原子サイズのワイヤーやシートなどの低次元構造の物性に注目が集まっている。例えば、理想的な一次元金属鎖は、パイエルス転移により、低温で金属絶縁体転移を起こす。現在では、結晶表面上への異種原子の吸着により、バルクでは見られないさまざまな一次元・二次元の超構造の作製が可能になってきている。反射高速陽電子回折は、表面敏感な表面構造解析手法である。陽電子ビームが結晶表面に対して低い視射角で入射すると、全反射を起こす。全反射条件下において、結晶への陽電子の浸入深さは約0.2nm以下となる。したがって、全反射回折時における反射強度は、最表面構造に非常に敏感なものとなる。われわれは、結晶表面上の超構造を調べるために反射高速陽電子回折装置を開発してきた。これまでに、反射高速陽電子回折装置を用いて、結晶表面上の超構造の詳細な原子配置とその相転移について調べてきた。本研究では、反射高速陽電子回折を用いることによって明らかにした、Si(111)-
-Ag表面とSi(111)-4
1-In表面における構造と相転移について報告する。
橋本 美絵; 深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 7, p.436 - 440, 2009/04
Si(111)-41-In表面超構造は擬1次元物質として知られており、120K以下で82構造へ相転移し、金属-絶縁体転移を起こす。しかし、82構造の原子配置や相転移のメカニズムについては、未だ解明されていない。本研究では、最表面に敏感な反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて、相転移前後のIn/Si(111)表面からのロッキング曲線を測定し、動力学的回折理論に基づく強度計算との比較から、In原子鎖の原子変位について報告する。41構造のRHEPDロッキング曲線の結果から、X線回折実験で決定されたジグザグチェーン構造であることを確認した。また、低温相においては理論的に提案されている2つの82構造モデルを参考にして、RHEPDロッキング曲線のフィッティングを行い、最終的にヘキサゴン構造に近いモデルを得た。さらに、決定した原子位置を用いて走査トンネル顕微鏡(STM)像を第一原理的に計算したところ観察結果を再現できることがわかり、バンド構造計算からこの構造では約60meVのエネルギーギャップが現れた。以上の結果から、120Kで見られる金属-絶縁体転移は、In原子がジグザグチェーン構造からヘキサゴン構造へ原子変位することに起因していることを明らかにした。
superstructure on Si(111) surface studied by reflection high-energy positron diffraction深谷 有喜; 松田 巌*; 橋本 美絵; 成田 尚司*; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 7, p.432 - 435, 2009/04
Si(111)--Ag表面上に、微量のAgやAuなどの貴金属原子を吸着させると、電気伝導度の上昇を伴って、超構造が形成される。-Agと-(Ag,Au)超構造の原子配置は、これまでにさまざまな研究手法を用いて調べられており、これらの超構造はほとんど同一であると考えられる。最近、Si(111)-52-Au表面上へのAg原子の吸着によっても、超構造(-(Au,Ag))が発現することが見いだされた。この新しい超構造の原子配置は、現在のところ全く不明である。そこで本研究では、反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて、この新しい超構造の解明を行った。-(Au,Ag)超構造からのRHEPDパターンの強度分布とロッキング曲線の形状は、-(Ag,Au)超構造からのものに似ていることがわかった。これらの観測結果は、新しい-(Au,Ag)超構造が他の超構造に近い原子配置をとっていることを示唆している。詳細な原子配置を決定するために、動力学的回折理論に基づく強度計算を行い、他の超構造との比較から、今回の新たな-(Au,Ag)超構造を議論する。
深谷 有喜; 橋本 美絵; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
JAEA-Review 2008-055, JAEA Takasaki Annual Report 2007, P. 154, 2008/11
荷電粒子が結晶に入射すると、さまざまなエネルギー損失過程が起こる。電子ビームの微小角入射の場合、表面プラズモンが主要なエネルギー損失過程であることが知られている。電子ビームによる表面プラズモンの励起過程は、実験,理論の両面から詳細に調べられている。一方、陽電子によるエネルギー損失過程の研究は、電子ビームを用いた研究に比べると非常に限られている。陽電子では、電荷の符号が正値であるため、微小角入射の場合、全反射を起こす。そのため全反射条件下では、陽電子によるエネルギー損失過程は、電子のものとは異なると考えられる。本研究では、エネルギー分析器を反射高速陽電子回折装置に組み込み、Si(111)-77表面からの全反射回折強度のエネルギー損失スペクトルを測定した。測定したスペクトルにおいて、明瞭な5つの損失ピークとゼロロスピークを観測することができた。観測した損失ピークはそれぞれ約10eV間隔で現れており、シリコンの表面プラズモン励起に対応している。スペクトルの解析から、全反射条件での表面プラズモンの平均励起回数は、2.6回であることがわかった。これは、電子ビームの場合に比べると大きい値であり、全反射回折陽電子ビームが結晶表面で表面プラズモンを多数励起することを意味する。
河裾 厚男; 深谷 有喜; 橋本 美絵; 一宮 彪彦; 成田 尚司*; 松田 巌*
Materials Science Forum, 607, p.94 - 98, 2008/11
現在、われわれは反射高速陽電子回折による表面物性研究を行っている。反射高速陽電子回折の優位性は表面第一層での陽電子全反射の発現にある。報告では、幾つかの未知の表面構造と相転移について、最新の研究結果を報告する。
橋本 美絵; 深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
Applied Surface Science, 254(23), p.7733 - 7736, 2008/09
被引用回数：3 パーセンタイル：18.17(Chemistry, Physical)Inを吸着させたSi(111)の表面は擬一次元構造を形成する。この表面構造は130K以下でパイエルス型の金属-絶縁体転移を起こすことが知られている。これに伴い表面周期性も41から82周期に変化する。しかしながら、82構造の原子位置がまだ未知であるため、相転移のメカニズムについては解明されていない。本研究では、反射高速陽電子回折を用いてSi(111)-82-In表面の擬一次元構造と相転移について研究を行った。ロッキング曲線を詳細に解析した結果、ヘキサゴンモデルを仮定することで実験結果がよく再現できることがわかった。一方Si(111)-41-In表面のロッキング曲線は、表面エックス線回折で決定されたジグザグチェーン構造により説明できる。以上より、In/Si(111)表面の金属-絶縁体転移に伴って、Inの原子配列がジグザグチェーン構造からヘキサゴン構造に変化することが明らかになった。また、最適化されたヘキサゴン構造をもとにして第一原理計算から、STM像とバンド分散関係を求め実験結果と比較した結果についても報告する。
3-Pb studied by reflection high-energy positron diffraction深谷 有喜; 橋本 美絵; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
Applied Surface Science, 254(23), p.7827 - 7830, 2008/09
被引用回数：2 パーセンタイル：12.76(Chemistry, Physical)Pb/Ge(111)表面は、典型的な2次元金属系として、実験・理論の両面から精力的に研究されている。この表面は、220K付近で33から構造へ相転移することが知られているが、その相転移のメカニズムと原子配置は未解決のままである。本研究では、反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて、Pb/Ge(111)表面の相転移と原子配置について調べた。33と相からロッキング曲線を測定したところ、曲線のプロファイルに顕著な違いが見られなかった。動力学的回折理論に基づく強度解析から、33と相ともに、単位格子内の一つのPb原子の垂直位置が他の2つのPb原子より高い、通称1U2D構造を形成していることがわかった。相転移の詳細を調べるために、全反射条件下におけるRHEPD強度の温度依存性も測定した。220K以上の強度変化は、通常のデバイ・ワーラー因子の効果によって説明できる。しかし220K以下では、温度が減少するとともに強度が増大する特異な変化が見られた。これは、相転移に伴ってPb原子の熱振動状態が変化したことを意味している。これらの結果から、この相転移は表面フォノンのソフト化を伴った秩序・無秩序相転移であると考えられる。
2)-In determined by reflection high-energy positron diffraction深谷 有喜; 橋本 美絵; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
Surface Science, 602(14), p.2448 - 2452, 2008/07
被引用回数：18 パーセンタイル：62.23(Chemistry, Physical)本研究では、反射高速陽電子回折(RHEPD)と第一原理計算を用いて、擬一次元金属鎖を形成し、低温において金属絶縁体転移を起こすIn/Si(111)表面の原子配置とバンド構造を調べた。動力学的回折理論に基づくロッキング曲線の解析から、130Kにおける41構造から82構造への相転移に伴って、In原子鎖がジグザグチェーン構造からヘキサゴン構造へ原子変位を起こすことを明らかにした。さらに、最適化したヘキサゴン構造を用いてバンド構造を計算したところ、この構造では60meVのバンドギャップが開くことがわかった。すなわち、ヘキサゴン構造は半導体的な表面であることがわかった。これは、最近の理論計算で予測されたように、低温ではヘキサゴン構造がエネルギー的に安定であることを示している。
橋本 美絵; 深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
Surface Science, 601(22), p.5192 - 5194, 2007/11
被引用回数：4 パーセンタイル：23.93(Chemistry, Physical)Si(111)41-In表面超構造は、さまざまな表面解析方法で研究が行われ、擬1次元金属鎖であることが確認されている。また、このSi(111)41-In表面を室温から冷却すると、120K程度で8'2'構造へと相転移することが知られている。この相転移については、低温相の持つ2超周期及び低温で見られる金属バンドピークが高束縛エネルギー側へシフトしていることから、Peierls型の金属-絶縁体転移、すなわちCDW転移が示唆された。しかし、実験手法によって結論も異なるため、低温における8'2'構造への相転移のメカニズムについてはまだ解明されてないこともあり、興味深い表面である。これまで原子構造や電子状態については注目されてきたが、有限温度による熱的揺らぎについてはあまり考慮されていない。本研究では、反射高速陽電子回折を用いてロッキング曲線を測定し、動力学的回折理論に基づく強度解析から、低温と室温におけるIn/Si(111)表面構造について調べた。
河裾 厚男; 深谷 有喜*; 林 和彦; 橋本 美絵; 一宮 彪彦
Physica Status Solidi (C), 4(10), p.3924 - 3927, 2007/09
よく収束された高平行な陽電子ビームを物質表面に小角入射させると全反射が起こる。そのため、反射高速陽電子回折(RHEPD)は最表面構造をバルクの影響なく決定するのに適した方法である。電磁レンズを用いることで、われわれは以前よりもコヒーレントな陽電子ビームを形成した。われわれは、Si-77表面からの陽電子回折図形が電子回折図形と強度分布において大きく異なっていることを見いだした。その違いは、表面における陽電子の熱散漫散乱を考慮することで合理的に説明できることがわかった。さらなる応用として、われわれはSi-Ag超薄膜の相転移を研究し、表面敏感な陽電子回折強度が特徴的な温度依存性を示すことを見いだした。動力学回折理論に基づき、その温度依存性は秩序・無秩序相転移によって説明できることが解明された。この結果は、表面分野において長い間論争となっていた問題に決着をつけた。さらに最近になり、われわれは陽電子と表面の相互作用が、特に非弾性散乱過程に関して、電子の場合とは異なることを見いだした。
河裾 厚男; 深谷 有喜; 林 和彦*; 橋本 美絵; 一宮 彪彦
Physica Status Solidi (C), 4(10), p.3924 - 3927, 2007/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.07電子による表面プラズモン励起過程は、電子エネルギー損失分光を通じて精力的に研究されてきた。一方で、表面における陽電子のエネルギー損失過程は十分には研究されていない。入射角度が十分に低い場合、陽電子は表面で全反射回折する。全反射回折は電子の場合には原理的に起こらない。本研究において、われわれはエネルギー分析型の反射高速陽電子回折を用いて幾つかの表面における陽電子エネルギー損失分光測定を行った。Si(111)-77表面において、明瞭に分離された5本のエネルギー損失ピークを観測した。そのエネルギー間隔は約10eVであり、シリコンの表面プラズモンエネルギーに一致している。エネルギー損失スペクトルは、大略ポアソン分布により近似できる。プラズモンの平均励起回数は2.6回であり、電子回折の低角度極限に対する値に一致する。このように陽電子は電子よりも効率的にエネルギーを損失することが明らかになった。さらに鏡面反射点プロファイルの裾部分が、プラズモン励起により拡がることを見いだした。
-1,2-dichloroethylene decomposition in low-humidity air under electron beam irradiationSun, Y.*; 箱田 照幸; Chmielewski, A. G.*; 橋本 昭司*
Radiation Physics and Chemistry, 68(5), p.843 - 850, 2003/12
被引用回数：7 パーセンタイル：47.54(Chemistry, Physical)電子ビーム照射による揮発性有機化合物の分解に関する研究の一環として、低水分空気中に含まれたトランス-1,2-ジクロロエチレン(
-DCE)の分解について調べた。-DCEや有機性分解生成物をガスクロマトグラフ-FID検出器で分析し、また二酸化炭素及び一酸化炭素濃度を全有機炭素計により測定した。その結果、炭素換算で分解生成物の10%程度が、幾何学異性体のシス-1,2-ジクロロエチレンであることがわかった。また、同ベースガス中に含まれた-DCEと構造異性体の1,1-ジクロロエチレンについて分解率及び分解生成物について化学反応シミュレーション計算を行うことにより、-DCEの分解反応を引き起こす活性種の特定や連鎖分解反応について考察した。
Sun, Y.*; 箱田 照幸; Chmielewski, A. G.*; 橋本 昭司; Zimek, Z.*; Bulka, S.*; Ostapczuk, A.*; Nichipor, H.*
Radiation Physics and Chemistry, 62(4), p.353 - 360, 2001/10
被引用回数：21 パーセンタイル：81.63(Chemistry, Physical)揮発性有機物の電子ビームによる酸化分解に関する研究の一環として、水分含有空気中に含まれた1,1-ジクロロエチレン(DCE)に電子ビーム照射を行い、分解率及び分解生成物の定量を行った。また、得られた結果をもとにコンピュータ反応プロセスシュミレーションを行い、分解機構の考察を行った。
Sun, Y.*; 箱田 照幸; Chmielewski, A. G.*; 橋本 昭司; Zimek, Z.*; Bulka, S.*; Ostapczuk, A.*; Nichipor, H.*
Proceedings of 5th International Symposium & Exhibition on Environmental Contamination in Central & Eastern Europe (CD-ROM), 6 Pages, 2000/00
揮発性有機化合物の電子ビームによる酸化分解に関する研究の一環として、水分含有空気中に含まれた1,1-ジクロロエチレン(DCE)に電子ビーム照射を行い、分解率及び分解生成物の定量を行った。また、得られた結果を基にコンピュータ反応プロセスシミュレーションを行い、分解機構の考察を行った。
3-相転移の研究深谷 有喜; 橋本 美絵; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
no journal, ,
Ge(111)表面上に1/3原子層のSn原子を吸着させると、室温において構造を形成する。この表面は、220K以下になると33構造へと相転移することが知られている。当初この表面は、2次元系のパイエルス転移として興味がもたれたが、その後の研究からSn原子が熱的に揺らいでいる相転移モデルが提唱されており、未解決な問題として残されている。本研究では、反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて、220Kで見られるSn/Ge(111)表面の
構造相転移について調べた。相転移温度前後においてRHEPDロッキング曲線を測定したところ、両者の曲線には顕著な違いは見られなかった。この結果は、Sn原子の平衡位置が相転移前後で変化しないことを示唆している。また、全反射条件下におけるRHEPD強度の温度依存性を測定したところ、相転移温度以下で、温度が減少するにつれて強度が減少する特異な変化が見られた。以上の結果から、この相転移は秩序・無秩序型であるものの、相転移温度以下ではフォノンのソフト化を伴っていると考えている。
橋本 美絵; 深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
no journal, ,
Si(111)表面に1原子層のInを吸着させ、加熱させるとIn/Si(111)-(41)表面超構造が形成される。この表面は、さまざまな表面解析方法で研究が行われ、擬1次元金属鎖であることが確認されている。また、このIn/Si(111)-(41)表面を室温から冷却すると、130K程度で電荷密度波の形成を伴うパイエルス転移を起こし、In/Si(111)-(82)構造へと相転移することが知られている。しかし、それらの構造と相転移のメカニズムについては、実験手法によって結論も異なるため、まだ解明されていない。本研究では、最表面に敏感な反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて、低温におけるIn/Si(111)表面からのRHEPD強度のロッキング曲線を測定し、動力学的回折理論に基づく強度計算との比較から、擬1次元金属鎖の原子位置について報告する。
-Ag表面構造相転移の研究,2深谷 有喜; 橋本 美絵; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
no journal, ,
Si(111)--Ag表面は、半導体表面上に形成される2次元金属系のプロトタイプとして興味がもたれ、これまでにさまざまな研究手法を用いて研究されている。この表面は、約130Kで構造から別の構造に相転移することが知られている。これまでの研究から、低温相はinequivalent triangle(IET)構造で確立しているが、高温相の構造はさまざまなモデルが提唱されている。以前われわれは、反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いたロッキング曲線と温度依存性の解析から、高温相においてもIET構造が保たれており、この表面は秩序・無秩序相転移を起こすことを明らかにした。今回、秩序化の振る舞いを詳細に研究するため、RHEPD装置にHe冷凍機を組み込み、温度依存性の測定を約50Kまで行えるようにした。今回の測定は、以前の測定で見られた相転移温度以下の特異な強度変化を低温領域に外挿する結果が得られた。今回、広い温度範囲で決定した臨界指数等について報告する。
-Ag surface studied by reflection high-energy positron diffraction深谷 有喜; 橋本 美絵; 河裾 厚男; 一宮 彪彦
no journal, ,
Si(111)--Ag表面上に、微量の貴金属原子を吸着させると、超構造が形成する。この超構造は、吸着前の表面に比べ、非常に高い電気伝導度を持っていることが知られている。これまでにさまざまな研究手法を用いてこれらの超構造の解明が試みられたが、まだ統一的な見解には至っていない。そこで本研究では、反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて、貴金属原子であるAgとAuを余剰に吸着させたときに形成される-Agと-(Ag, Au)超構造の解明を行った。両者の表面からのパターンを測定したところ、各スポットの強度分布は非常に似通ったものであることがわかった。動力学的回折理論に基づくロッキング曲線の解析から、Ag, Auいずれの余剰原子は、下地の-Ag層から約0.5
と非常に低い高さに吸着していることが初めてわかった。また、パターン解析から面内の余剰原子の吸着サイトを決定したところ、3つの余剰原子が正三角形を形成し、単位格子の角に配置している構造モデルが実験結果をよく説明できることがわかった。以上の結果から、Ag, Auいずれの貴金属原子によって誘起される超構造は、同一の原子配置を持っていると考えられる。
