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論文

First isolation and analysis of caesium-bearing microparticles from marine samples in the Pacific coastal area near Fukushima Prefecture

三浦 輝*; 石丸 隆*; 伊藤 友加里*; 栗原 雄一; 乙坂 重嘉*; 坂口 綾*; 三角 和弘*; 津旨 大輔*; 久保 篤史*; 桧垣 正吾*; et al.

Scientific Reports (Internet), 11, p.5664_1 - 5664_11, 2021/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Multidisciplinary Sciences)

初めて海洋中の粒子状物質や堆積物から7種類のCsMPs(放射性セシウム含有微粒子)を単離・調査した。元素組成,$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs放射能比,単位体積当たりの$$^{137}$$Cs放射能などの結果から、粒子状物質から単離した5つのCsMPsはFDNPPの2号機から放出されたものであり、海洋堆積物から単離した2つのCsMPsは3号機から放出された可能性があることを推測した。CsMPsの存在は、海洋堆積物や粒子状物質中のCsの固液分配係数を過大評価し、海洋生物相の見かけの放射性セシウム濃度係数を高くする原因となる。2号機から放出されたCsMPsは、高濃度汚染地域を流れる河川の河口部で採取されたため、陸上に堆積した後、河川によって運ばれた可能性を示し、一方、3号機から放出されたCsMPsは、風によって東に運ばれ、直接海面に降下した可能性が示唆された。

論文

Characterization of two types of cesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima accident via multiple synchrotron radiation analyses

三浦 輝*; 栗原 雄一; 山本 政儀*; 坂口 綾*; 山口 紀子*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 桧垣 正吾*; 津旨 大輔*; 板井 啓明*; et al.

Scientific Reports (Internet), 10, p.11421_1 - 11421_9, 2020/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:70.14(Multidisciplinary Sciences)

A part of radiocesium emitted during the Fukushima nuclear accident was incorporated in glassy microparticles. We tried to understand the radioactive particles systematically by analyzing a large number of particles. Micro-X-ray computed tomography combined with X-ray fluorescence analysis revealed the presence of many voids and iron-rich part within Type-B particles. The $$^{137}$$Cs concentration (Bq mm$$^{-3}$$) of Type-A particles was $$sim$$10,000 times higher than that of Type-B particles. Among the Type-B particles, the spherical ones had higher concentration of volatile elements than the non-spherical ones. These differences suggested that Type-A particles were formed through gas condensation, whereas Type-B particles were formed through melt solidification.

論文

Discovery of radiocesium-bearing microparticles in river water and their influence on the solid-water distribution coefficient ($$K_{rm d}$$) of radiocesium in the Kuchibuto River in Fukushima

三浦 輝*; 栗原 雄一*; 坂口 綾*; 田中 万也; 山口 紀子*; 桧垣 正吾*; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 52(2), p.145 - 154, 2018/00

 被引用回数:30 パーセンタイル:95.66(Geochemistry & Geophysics)

福島の河川の浮遊懸濁粒子中には放射性セシウムを特に高濃度に含む微粒子(CsMPs)が含まれている可能性がある。CsMPsは一粒で高い放射能をもつため、こうした微粒子の有無により河川における放射性セシウム固液分配係数を見かけ上大きく上昇させる可能性がある。そこで本研究では、福島県の河川で採取した浮遊懸濁粒子中からCsMPsを分離して、懸濁粒子全体の放射性セシウムへの寄与率を見積もった。その結果、CsMPsの寄与率は0から46%であり見かけの分配係数を桁レベルで上昇させるほどではないことが明らかとなった。

口頭

福島第一原発に近い地域の住家内セシウム汚染による内部被ばく線量評価

吉田 浩子*; 篠原 直秀*; 真辺 健太郎; 桧垣 正吾*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(FDNPP)事故による避難指示を解除し、今後住民の帰還及び居住を進めていくにあたっては、住家内の汚染状況調査及び居住に伴う線量評価が重要である。本研究では、汚染状況調査の結果を基に、ハウスダストや人の活動により再浮遊したエアロゾルの摂取による内部被ばく線量を評価した。その結果、180$$mu$$m以下のハウスダストを20mg/日で1日摂取した場合、及びハタキがけにより再浮遊したエアロゾルを吸入した場合、$$^{137}$$Csによる預託実効線量はそれぞれ0.9$$mu$$Sv及び3.2$$mu$$Svとなった。また、再浮遊エアロゾルにわずかに含まれる不溶性粒子による線量は確率的に変動するが、その99パーセンタイル値は4.1$$mu$$Svとなった。本発表では、住家のFDNPPからの距離など、住家の特徴と線量の関係についても報告する。

口頭

風化花崗岩におけるラジウムの固定

栗原 雄一; 山口 瑛子*; 桧垣 正吾*; 小原 義之; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

人形峠研究センター内のラジウムの挙動を調べるために、人形峠内のボーリングコア試料中のラジウムをゲルマニウム半導体検出器による分析を行った。その結果、ボーリングコア試料内下部の風化花崗岩においてラジウムの濃集が見られた。

口頭

人形峠環境技術センターにおけるラジウムの挙動

栗原 雄一; 山口 瑛子*; 桧垣 正吾*; 小原 義之; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

人形峠環境技術センター内のラジウム(Ra)の挙動を調べるために、センター内の2地点のボーリングコア試料中の$$^{226}$$Ra/$$^{238}$$U放射能比についてゲルマニウム半導体検出器による分析を行った。$$^{226}$$Ra/$$^{238}$$U放射能比は、ウラン(U)濃集層及び粘土鉱物を含む層において、それぞれ1以下及び1以上であった。放射平衡の関係やマスバランスの計算結果により、U濃集層から地下水へと溶出したRa及びUは、粘土鉱物を含む層へと移行し、そこでRaが粘土鉱物層に選択的に固定されたことが示唆された。Raのアナログとして利用したバリウム(Ba)のEXAFSやマイクロ-XRF-XANES-XRDにより、二価のBaは内圏(IS)錯体で粘土鉱物に吸着していることが確認されたため、Raも同様の挙動を示すと考えられる。以上より、人形峠環境技術センターの環境において、U濃集層から移行したRaが粘土鉱物に吸着していることが示された。

口頭

人形峠環境技術センターの露天採掘場跡地におけるラジウム同位体の移行

栗原 雄一; 山口 瑛子; 桧垣 正吾*; 小原 義之; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

人形峠環境技術センターの露天採掘場跡地内におけるラジウム同位体の移行を調べるために、跡地内外のボーリングコア試料中のラジウム同位体をはじめとするウラン及びトリウム系列核種の分析を行った。また、固相中のRa-226の分配を明らかにするために、人形峠層及び風化花崗岩層に対して逐次抽出実験を行った。その結果、ラジウム同位体は、人形峠層からその下層の風化花崗岩層へと移行していることが推察された。

口頭

放射光X線を用いた福島第一原子力発電所1号機由来の不溶性セシウム粒子中のウラン-ジルコニウム粒子の発見

三浦 輝*; 栗原 雄一; 山本 政儀*; 坂口 綾*; 桧垣 正吾*; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故によって環境中に放出された放射性微粒子に対して放射光X線分析を行ったところ、1号機由来の粒子内に数ミクロンの大きさのウラン粒子(4価および6価)が存在することが分かった。このウラン粒子には燃料被覆管由来と考えられるジルコニウムも含まれていることから、原子炉内の燃料とその被覆管の共融混合物が放射性微粒子に取り込まれて環境中に放出されたと推定された。

口頭

環境中ラジウムの粘土鉱物への吸着と固定

山口 瑛子; 栗原 雄一; 桧垣 正吾*; 奥村 雅彦; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

放射性元素であるラジウムは、アルカリ土類金属であるため水に移行しやすく、また放射壊変により希ガスのラドンを生成し内部被ばくの危険性を高めるなど、危険かつ重要な元素であるが、安定同位体が存在しないために分光法などの適用が難しく、不明な点が多い。特に環境中挙動においては、粘土鉱物に分配しやすいことが示唆される報告例がいくつかあるが、子孫核種からの推定や室内実験に留まるなど、十分に研究されていない。本発表では、上記課題に対し、人形峠旧ウラン鉱山のコア試料を多面的に分析することで、ラジウムの粘土鉱物への吸着反応が環境中挙動を支配するという有用な知見を得たことを報告する。なお、問題解決にあたっては、バルク試料分析にとどまらず、鉱物分離や薄片を用いた局所分析などを行ったことが解決の糸口となった。得られた知見により、環境中ラジウムの動態解明やラジウム除去手法の開発に関する研究の発展に資する。

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