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論文

A Design study on a metal fuel fast reactor core for high efficiency minor actinide transmutation by loading silicon carbide composite material

大釜 和也; 原 俊治*; 太田 宏一*; 永沼 正行; 大木 繁夫; 飯塚 政利*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(6), p.735 - 747, 2022/06

A metal fuel fast reactor core for high efficiency minor actinide (MA) transmutation was designed by loading silicon carbide composite material (SiC/SiC) which can improve sodium cooled fast reactor (SFR) core safety characteristics such as sodium void reactivity worth and Doppler coefficient due to neutron moderation. Based on a 750 MWe metal fueled SFR core concept designed in a prior work, the reactor core loading fuel subassemblies with SiC/SiC wrapper tubes and moderator subassemblies was designed. To improve the reactor core safety characteristics efficiently, three layers of SiC/SiC moderator subassemblies were loaded in the core by replacing 108 out of 393 fuel subassemblies with the moderators. The reactor core with approximately 20 wt% MA-containing metal fuel satisfied all safety design criteria and achieved the MA transmutation amount as high as 420 kg/GWe-y which is twice as high as that of the axially heterogeneous core with inner blanket and upper sodium plenum, and two-thirds of that of the accelerator-driven system.

論文

A Design study on a mixed oxide fuel sodium-cooled fast reactor core partially loading highly concentrated MA-containing metal fuel

大釜 和也; 太田 宏一*; 大木 繁夫; 飯塚 政利*

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05

A neutronics design study for a mixed oxide (MOX) fuel Sodium-cooled Fast Reactor (SFR) core partially loading highly concentrated Minor Actinide (MA) containing fuel was conducted. To analyze preferable loading positions of highly concentrated MA-containing metal fuel, the characteristics of heterogeneous MA loading cores were evaluated assuming the amount of MA loaded to heterogeneous cores were same as that of a reference homogeneous 3% MAcontaining MOX fuel core. The cores loading MA-containing metal fuel could meet the design limitation of the sodium void reactivity of the SFR except for the one loading MA-containing metal fuel in the core center region. Based on these results, the core design was modified to maximize amount of MA transmutation. The modified core loading 60 subassemblies of 16% MA-containing metal fuel in the outermost region could attain the largest amount of MA transmutation, which was larger by about 60% than that of the reference homogeneous MOX fuel core.

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2011年度)

大森 一秋; 新宮 信也; 萩原 大樹; 増田 薫*; 飯塚 正俊*; 乾 道春*; 岩月 輝希

JAEA-Data/Code 2013-001, 330 Pages, 2013/05

JAEA-Data-Code-2013-001.pdf:23.85MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響を把握することを目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2011年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データをとりまとめたものである。データのトレーサビリティーを確保するため、試料採取場所,試料採取時間,採取方法及び分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2010年度)

新宮 信也; 萩原 大樹; 増田 薫*; 飯塚 正俊*; 乾 道春*; 水野 崇

JAEA-Data/Code 2012-003, 50 Pages, 2012/06

JAEA-Data-Code-2012-003.pdf:4.61MB
JAEA-Data-Code-2012-003-appendix(CD-ROM).zip:226.3MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響を把握することを目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2010年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データを取りまとめたものである。また、データのトレーサビリティーを確保するため、試料採取場所,試料採取時間,採取方法及び分析方法などを示し、併せてデータの品質管理方法について示した。

論文

Distillation of cadmium from uranium-plutonium-cadmium alloy

加藤 徹也*; 飯塚 政利*; 井上 正*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 340(2-3), p.259 - 265, 2005/04

 被引用回数:22 パーセンタイル:82.13(Materials Science, Multidisciplinary)

溶融塩電解精製で回収した、ウランを2.9wt.%、プルトニウムを8.7wt.%含むウラン-プルトニウム-カドミウム三元合金中のカドミウムを蒸留して、ウラン-プルトニウム二元合金を得た。約10gの三元合金を用い、蒸留は減圧下で行った。1073Kで蒸留した後の回収物中のカドミウム残留量は0.05wt.%未満であり、物質収支もよく一致した。回収物は緻密なウラン-プルトニウム二元合金であることを、SEM観察で確認した。また、蒸発したカドミウムのほぼ全量を回収することができた。

論文

Electrochemical behaviors of uranium and plutonium at simultaneous recoveries into liquid cadmium cathodes

魚住 浩一*; 飯塚 政利*; 加藤 徹也*; 井上 正*; 白井 理*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 325(1), p.34 - 43, 2004/02

 被引用回数:106 パーセンタイル:98.95(Materials Science, Multidisciplinary)

塩中のU/Pu比の異なる条件で液体カドミウム陰極にウラン及びプルトニウムを電気化学的に同時回収する試験を実施した。また、回収されるウラン及びプルトニウムの量に対する塩組成の影響,液体カドミウム陰極中のウラン及びプルトニウムの形態,アメリシウムの挙動を調べた。高い電流効率でウラン及びプルトニウムを10重量%を超えて成功裏に同時回収するためには、塩中のU/Pu比にしきい値が存在することが判明した。

論文

Behavior of plutonium and americium at liquid cadmium cathode in molten LiCl-KCl electrolyte

飯塚 政利*; 魚住 浩一*; 井上 正*; 岩井 孝; 白井 理; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 299(1), p.32 - 42, 2001/10

 被引用回数:74 パーセンタイル:97.77(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウムの溶融塩中での電気化学的挙動と液体カドミウム電極を用いた回収試験の最適条件について検討した。プルトニウムを2.11wt%含む溶融塩系では、電流密度が41mA/cm$$^{2}$$の電解によってカドミウム中の濃度として7.75wt%のプルトニウムが容易に回収された。塩中のプルトニウム濃度が5wt%の場合でも回収に不都合は生じなかった。電析物はPuCd$$_{6}$$として存在していることをEPMAによって観察した。このとき微量のアメリシウムもとり込まれていたが、塩/カドミウム界面でプルトニウムとアメリシウムが部分的に平衡に達していると考えれば説明できた。

論文

Electrode reaction of the Np$$^{3+}$$/Np couple in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 飯塚 政利*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Applied Electrochemistry, 31(9), p.1055 - 1060, 2001/09

 被引用回数:20 パーセンタイル:47(Electrochemistry)

723~823KのLiCL-KCl共晶塩中でのNp$$^{3+}$$/Npの酸化還元対の電気化学挙動を起電力測定、サイクリックボルタンメトリー及びクロノポテンショメトリーにより調べた。Ag/AgCl参照電極(1wt%AgCl-LiCl-KCl)に対するNp$$^{3+}$$/Npの標準酸化還元電位(E$$^{circ}$$$$_{Np^{3+}/NP}$$)は次式で表されることがわかった。E$$^{circ}$$$$_{Np^{3+}/NP}$$=-2.0298+0.0000706$$times$$T(V)。また、LiCL-KCl中でのNp$$^{3+}$$の拡散係数(D$$_{Np^{3+}}$$)は、D$$_{Np^{3+}}$$=2.22$$times$$10$$^{-6}$$+6.88$$times$$10$$^{-9}times$$T+5.60$$times$$10$$^{-12}times$$T$$^{2}$$(cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$)であった。サイクリックボルタモグラムにはNpのバルクの析出・溶解だけでなく、アンダーポテンシャルデポジションによるNpの吸脱着波が観察された。このピーク電位の解析からNpの仕事関数は3.04eVと予測できた。

論文

Electrode reaction of the Pu$$^{3+}$$/Pu couple in LiCl-KCl eutectic melts; Comparison of the electrode reaction at the surface of liquid Bi with that at a solid Mo electrode

白井 理; 飯塚 政利*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Analytical Sciences, 17(1), p.51 - 57, 2001/01

 被引用回数:47 パーセンタイル:81.14(Chemistry, Analytical)

PuCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl中でのPu$$^{3+}$$/Puの酸化還元について723,773及び823Kにおいてボルタンメトリー及びポテンシャルメトリーにより調べた。固体電極を用いた場合には、Pu$$^{3+}$$/Puの酸化還元電位は、E$$^{0}$$$$_{Pu^{3+}/Pu}$$=-2.232+0.00094$$times$$T(V vs. Ag/Ag Cl)であった。液体Bi電極を用いた場合には、Pu$$^{3+}$$/Puの酸化還元電位が約0.56V正側へシフトした。これは、液体Bi中でPuBi$$_{2}$$が形成し、Puの活量が減少したためであると考えられる。既報のPuBi$$_{2}$$の生成自由エネルギーと電位のシフト分から換算されるエネルギーはほぼ一致することが判明した。

論文

Recovery of Neptunium by electrolysis of NpN in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 飯塚 政利*; 岩井 孝; 鈴木 康文; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 37(8), p.676 - 681, 2000/08

窒化物燃料サイクルへの乾式法の適用を念頭においてNpCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl系でのNpNの電解挙動を検討した。サイクリックボルタモグラムの解析よりNpNの溶解反応は非可逆で遅いことが判明した。ただし、NpNがNp$$^{3+}$$として溶解し始める電位は理論的に導出された値に近かった。さらに、低電位及び低電流印加によるNpNの電解実験を行い、約0.5gのNp金属を回収することができた。電析物は塩と金属の混合体であるので、800$$^{circ}C$$に加熱し1時間保持することにより、塩と金属を分離した。

論文

溶融塩電解精製によるPu回収技術の開発; 液体Cd陰極におけるPuの挙動

飯塚 政利*; 井上 正*; 岩井 孝; 白井 理; 荒井 康夫

電力中央研究所報告(T99078), 24 Pages, 2000/06

小型の液体Cd陰極(内径9mm)を用い、約2.3wt%のPuを含むLiCl-KCl中で電解試験を行い以下の結果を得た。(1)陰極電流密度が40mA/cm$$^{2}$$程度以下であれば、ほぼ100%の回収効率でPuをCd陰極中に回収することができた。これ以上の電流密度ではLiなどの還元及びセラミックス製部品との反応が起こり、Pu回収効率が低下した。(2)冷却後、陰極断面の金相観察及び元素定量分析により、析出したPuはPuCd$$_{6}$$の形態でCd陰極底部に蓄積していることを確認した。(3)少量含まれていたAm$$^{241}$$から発生する$$gamma$$線を冷却後の陰極について測定したところ、陰極中のPuが飽和量に達すると同時に$$gamma$$線量も一定となったことから、液体Cd陰極におけるAmの挙動は、PuCd$$_{6}$$の生成を考慮に入れつつ陰極表面におけるPuとAmの局所平衡モデルを適用することにより合理的に説明できることがわかった。

論文

Development of plutonium recovery process by molten salt electrorefining with liquid cadmium cathode

飯塚 政利*; 魚住 浩一*; 井上 正*; 岩井 孝; 白井 理; 荒井 康夫

Proceedings of 6th International Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.327 - 341, 2000/00

プルトニウムの挙動に関する電気化学的条件の影響及び乾式再処理における最適な条件を液体カドミウム電極を用いて調べた。液体カドミウム電極でのプルトニウム回収に対応する陰極電流密度は溶融塩中のプルトニウムイオンの拡散に律速され、その電流密度はプルトニウムイオン濃度に比例した。金属間化合物であるPuCd$$_{6}$$を過剰に生成する条件で電解した場合は、液体カドミウム電極の底に沈積していた。この挙動はアメリシウム共存系でも局所平衡モデルで説明できた。実験結果は、実験の装置及びプロセスにおいて、プルトニウム回収速度が十分に速いことを示した。

口頭

溶融塩電解精製における高速炉金属燃料の陽極溶解に関する検討,1; U-Pu-Zr合金燃料の陽極溶解試験

坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*; 飯塚 政利*; 北脇 慎一; 仲吉 彬

no journal, , 

高速炉金属燃料(U-Pu-Zr合金)の乾式再処理では、溶融塩中で使用済金属燃料を陽極として電解精製を行い核物質を陰極で回収する。これまでの研究では、Zrも同時に溶解しながら電解精製を行い、核燃料の高い溶解率と溶解速度を達成してきた。しかしZrの大半が溶解した場合、Zrが電解精製槽壁に析出して堆積,陽極から貴金属FPが散逸して回収される核燃料に混入する等の影響を生じた。本研究では、Zrの溶解を制限した電解条件でU-Pu-Zr合金の陽極溶解挙動を調べ、効率的な陽極溶解法について検討した。

口頭

Reduction behaviors of zirconium oxide compounds in LiCl-Li$$_{2}$$O melt

坂村 義治*; 飯塚 政利*; 小山 正史*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英

no journal, , 

近年酸化物燃料の還元技術が開発されてきたが、希土類やジルコニウムが複合酸化物を形成する等、複雑な挙動が明らかになってきた。福島事故後、ZrO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$を主成分とする燃料デブリへの金属電解法技術の適用性検討を開始した。本研究では、ZrO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$-Li$$_{2}$$O, ZrO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$を用いた実験により、LiCl溶融塩中でZrO$$_{2}$$はZrに還元されるが、容易に塩中のLi$$_{2}$$Oと反応し、Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$を生成することが確認された。一旦、Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$が形成されるとZrへの還元は難しいことが明らかになった。

口頭

溶融LiCl-Li$$_{2}$$O浴中におけるZrO$$_{2}$$の挙動

坂村 義治*; 飯塚 政利*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英

no journal, , 

溶融LiCl-Li$$_{2}$$O浴中でZrO$$_{2}$$は、Li$$_{2}$$O濃度に応じてLi$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$やLi$$_{8}$$ZrO$$_{6}$$等の複合酸化物を形成した。また、電解還元よってZrO$$_{2}$$は金属Zrに還元されるが、いったん複合酸化物を形成すると還元できないことがわかった。

口頭

LiCl-Li$$_{2}$$O中におけるZrO$$_{2}$$化合物の還元挙動

北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英; 坂村 義治*; 飯塚 政利*

no journal, , 

溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中においてZrO$$_{2}$$との固溶体を形成したUO$$_{2}$$を電解還元することによって、Uは金属に還元できることがわかった。固溶体中のZrO$$_{2}$$はLi$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$等の複合酸化物を形成した。

口頭

溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中でのジルコニウム酸化物の還元挙動

坂村 義治*; 飯塚 政利*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英

no journal, , 

破損燃料の主成分と考えられている(U,Zr)O$$_{2}$$固溶体の処置法として、電解還元技術の適用性評価を行っている。電解還元にあたって生成する複合酸化物Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$に関して、LiCl溶融塩中での挙動を電気化学測定により行った。Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$自体の還元は困難で、溶融塩中のLi$$_{2}$$O濃度を上げると高次の複合酸化物(Li$$_{6}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$やLi$$_{8}$$ZrO$$_{6}$$)が生成することも確認した。

口頭

溶融塩浴中での電解還元によるデブリ処理法に関する検討

小藤 博英; 飯塚 政利*; 坂村 義治*; 村上 毅*; 北脇 慎一; Glatz, J. P.*

no journal, , 

福島第一原子力発電所における破損燃料の処置方策として、乾式再処理開発として研究開発が進められてきた電解還元法の適用性の検討を行っている。これまでに実施した模擬デブリを用いた電解還元基礎試験や文献情報をもとにデブリ処理全体のフローを検討し、提案する。

口頭

マイナーアクチニド/希土類分離性能の高い乾式処理プロセスの開発,2; アクチニド及び希土類を含む溶融塩化物中における平衡分配挙動

北脇 慎一; 仲吉 彬; 小藤 博英; 村上 毅*; 坂村 義治*; 飯塚 政利*; 安藤 秀一*; 野平 俊之*

no journal, , 

マイナーアクチニド(MA)分離・変換シナリオにおけるMAの回収方法として塩化物溶融塩と液体Ga, 液体Alを用いた乾式法に着目し、平衡分離係数を測定するため還元抽出実験を行った。実験の結果、従来の液体Cdを用いた場合に比べて、希土類元素に対する高い分離性能が得られることを確認した。

口頭

Electrochemical behavior of lanthanides and actinides on a liquid Ga electrode in molten chlorides melts

村上 毅*; 坂村 義治*; 飯塚 政利*; 野平 俊之*; 北脇 慎一; 小藤 博英

no journal, , 

A novel pyroprocess is proposed for recovering actinides from spent nuclear fuels in which electrochemical reactions on a liquid Ga in molten chlorides are used. The proposed pyroprocess utilizes the large difference of alloy formation potential between actinides-liquid Ga and lanthanides-liquid Ga to achieve a higher separation efficiency of actinides from lanthanides than a conventional pyroprocess using a liquid Cd as a reaction medium. The present study investigated basic electrochemical behaviors of lanthanides, Ce and Nd, and actinides, U and Pu, on a liquid Ga electrode in LiCl-KCl melts. Alloying potentials, current efficiencies and activity coefficients in liquid Ga are presented which are the inevitable properties to evaluate the feasibility of the proposed process.

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