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論文

Chemical forms of uranium evaluated by thermodynamic calculation associated with distribution of core materials in the damaged reactor pressure vessel

池内 宏知; 矢野 公彦; 鷲谷 忠博

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(6), p.704 - 718, 2020/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所から取り出された燃料デブリへの効果的な処置方策を提案する上では、燃料デブリ中でUがとりうる化学形についての詳細な調査が不可欠である。特に、アクセス性に乏しい圧力容器内に残留する燃料デブリに関する情報が重要である。本研究では、圧力容器内燃料デブリ中、特にマイナー相におけるUの化学形を評価することを目的とし、1F-2号機の事故進展での材料のリロケーション及び環境変化を考慮した熱力学計算を実施した。組成,温度,酸素量といった計算条件は、既存の事故進展解析の結果から設定した。計算の結果、Uの化学形はFeとOの量によって変化し、Feの少ない領域で$$alpha$$-(Zr,U)(O)、Feの多い領域でFe$$_{2}$$(Zr,U) (Laves相)の生成が顕著であった。還元性条件で生成するこれらの金属相中には数パーセントのUが移行しており、燃料デブリの処置において核物質の化学分離を考慮する場合はこれらの相の生成に留意すべきと考えられる。

論文

Material characterization of the VULCANO corium concrete interaction test with concrete representative of Fukushima Daiichi Nuclear Plants

Brissonneau, L.*; 池内 宏知; Piluso, P.*; Gousseau, J.*; David, C.*; Testud, V.*; Roger, J.*; Bouyer, V.*; 北垣 徹; 仲吉 彬; et al.

Journal of Nuclear Materials, 528, p.151860_1 - 151860_18, 2020/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

In the framework of JAEA-CEA collaboration, experimental studies have been conducted for estimating the material characteristics of corium debris representative of the Fukushima Daiichi nuclear damaged plants. A test has been performed in the VULCANO facility in CEA Cadarache to simulate the concrete corium interaction (CCI) with prototypic corium (using depleted uranium) and concrete of Fukushima Daiichi 1F1 Nuclear Plant. This paper presents the Post Test Analyses on 9 samples representative of the CCI during this test: in the corium pool, in the crusts and at the vertical and horizontal interfaces with the concrete. Analyses have been performed by SEM/EDS, X-Ray Diffraction, complete dissolution and ICP, micro-hardness measurements of the main phases. The major phases encountered are uranium rich and zirconium rich oxides forming nodules from micrometers to millimeters size, chromium-iron rich precipitates of several micrometers, metallic Fe-Ni droplets and chromium-silicon rich filaments in a matrix, likely vitreous, rich in concrete elements: Si, Al, Ca, but containing up to 12 cations. The matrix is the softer oxide phase, when the Cr rich precipitates are the harder. The analyses are consistent with the estimated macroscopic ablation ratio, but do not still explain the important axial ablation observed for this specific basaltic concrete. The different phases formation, distribution and solidification path are discussed. First comparisons are proposed with the former CCI tests with European concretes. These results give helpful insights for the future dismantling of the plant and for a deeper understanding of the CCI process for basaltic concrete.

論文

Effect of quenching on molten core-concrete interaction product

北垣 徹; 池内 宏知; 矢野 公彦; Brissonneau, L.*; Tormos, B.*; Domenger, R.*; Roger, J.*; 鷲谷 忠博

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.902 - 914, 2019/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:34.3(Nuclear Science & Technology)

Characterization of fuel debris is required to develop fuel debris removal tools. Especially, knowledge pertaining to the characteristics of molten core-concrete interaction (MCCI) product is needed because of the limited information available at present. The samples of a large-scale MCCI test performed under quenching conditions, VULCANO VW-U1, by CEA were analyzed to evaluate the characteristics of the surface of MCCI product generated just below the cooling water. As a result, the microstructure of the samples were found to be similar despite the different locations of the test sections. The Vickers hardness of each of the phases in these samples was higher than that of previously analyzed samples in another VULCANO test campaign, VBS-U4. From the comparison between analytical results of VULCANO MCCI test product, MCCI product generated under quenching condition is homogeneous and its hardness could be higher than that of the bulk MCCI product.

論文

Knowledge obtained from dismantling of large-scale MCCI experiment products for decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

仲吉 彬; 池内 宏知; 北垣 徹; 鷲谷 忠博; Bouyer, V.*; Journeau, C.*; Piluso, P.*; Excoffier, E.*; David, C.*; Testud, V.*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

A large-scale Molten Core-Concrete Interaction (MCCI) test (VF-U1) under the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) conditions (core material composition, concrete, and decay heat) was conducted at the large MCCI test facility (VULCANO) owned by French Alternative Energies and Atomic Energy Commission (CEA) in France. About 50 kg of simulated debris was melted and brought into contact with concrete to erode concrete under 1F conditions. After cooling, the concrete test section (concrete and MCCI product) was dismantled. Main observations of the structure of solidified pool (crust, porosity, oxide/metal layer, etc.) and of the ablation are given. The technical results obtained herein are summarized, and they provide interesting knowledge that will help with the decommissioning of 1F.

論文

Large scale VULCANO molten core concrete interaction test considering Fukushima Daiichi condition

Bouyer, V.*; Journeau, C.*; Haquet, J. F.*; Piluso, P.*; 仲吉 彬; 池内 宏知; 鷲谷 忠博; 北垣 徹

Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 13 Pages, 2019/03

Fuel debris removal is one of the most important processes for decommissioning a severely damaged nuclear power plant (NPP) such as Fukushima Daiichi NPP (1F). In order to develop relevant removal tools, characteristics of fuel debris are required. In the frame of a JAEA-CEA cooperation, a large-scale MCCI test was performed at the CEA/VULCANO facility using a prototypic metal and oxide corium representative from Fukushima Daiichi unit 1 conditions. Conclusions arising from the material analysis of the selected samples will be relevant for future dismantling operations. This paper deals with the experimental device and process, objective and initial conditions of this MCCI test, and ablation of the concrete quantified in term of volume, depths and velocities. The test section concrete, made with Japanese components, is siliceous with basaltic origin. The main objective of the test was to get a significant ablation leading to an ablation volume ratio of 1.6 in order to produce fuel debris with a composition corresponding to expected conditions in the damaged plant. On a phenomenological point of view, it must be noted that the concrete ablation was clearly anisotropic with a predominantly downwards ablation contrary to previous experiments with silica and limestone concrete.

論文

Characterization of the VULCANO test products for fuel debris removal from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

北垣 徹; 池内 宏知; 矢野 公彦; 荻野 英樹; Haquet, J.-F.*; Brissonneau, L.*; Tormos, B.*; Piluso, P.*; 鷲谷 忠博

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.217 - 220, 2018/11

Characterization of the fuel debris is required to develop fuel debris removal tools for the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (1F). In this study, the VULCANO MCCI test, VBS-U4, was selected as 1F similar conditions and the characteristics of the samples were examined. In the molten pool sample, the round-edged corium-rich oxides region, with diameters of 1-10 mm, is surrounded by a concrete-rich oxide region. It shows convection of the molten pool. Other samples also show the features of the MCCI progression. The main chemical forms of the samples are SiO$$_{2}$$, (U,Zr)O$$_{2}$$, Fe and so on. The microstructure of the samples is heterogeneous structure composed of these phases. The difference in Vickers hardness between the metallic phases and the oxide phases is a distinctive characteristic. It can be noted that the heterogeneous distribution of metallic phases in 1F MCCI products interrupt with the removal operation such as by damaging the core-boring bit.

論文

Study on the distribution of boron in the in-vessel fuel debris in conditions close to Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Unit 2

池内 宏知; Piluso, P.*; Fouquart, P.*; Excoffier, E.*; David, C.*; Brackx, E.*

Proceedings of 8th European Review Meeting on Severe Accident Research (ERMSAR 2017) (Internet), 12 Pages, 2017/05

福島第一原子力発電所(1F)からの燃料デブリ中のホウ素(B)の分布や含有量に係る情報は、取出し時の機械的特性や取出し後の未臨界を担保の検討を行う上で重要な情報と考えられる。本発表では、仏国CEAとの協力のもと、圧力容器内燃料デブリ中のBの挙動を、解析的および実験的に推定した結果について概要を報告する。2号機に対して想定される事故進展シナリオから、材料組成、温度、および酸化量の変遷を推定し、これらの情報を入力とする熱力学計算により、Bの化学形の推定を行った。計算に用いた熱力学データベース(NUCLEA)ではB-O系の実験データが不足しており、これにより酸素濃度が低い条件での制御棒(B-C-Fe-O系)の溶融・凝固過程の計算結果には大きな不確かさを含むと考えられる。不確かさを低減し計算結果の妥当性を検証するため、Fe, B$$_{4}$$C, B$$_{2}$$O$$_{3}$$, Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$を高温で溶融・混合させる小規模試験を実施し、凝固後の試料の相状態を分析した。その結果、凝固後の相が金属相(Feリッチな相)と酸化物相(BとOがリッチな相)に分かれ、Fe, Bがそれぞれの相に一定の割合で分配されることが分かった。このような元素の分配挙動は、酸素ポテンシャルを適切に設定した条件で、NUCLEAデータベースによる熱力学計算結果により説明できることが分かった。

論文

Dissolution behavior of (U,Zr)O$$_{2}$$-based simulated fuel debris in nitric acid

池内 宏知; 石原 美穂; 矢野 公彦; 鍛治 直也; 中島 靖雄; 鷲谷 忠博

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.996 - 1005, 2014/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.92(Nuclear Science & Technology)

To explore the possibility of dissolving fuel debris as a potential pre-treatment for waste treatment, dissolution tests of U$$_{1-}$$$$_{x}$$Zr$$_{x}$$O$$_{2}$$ and (U,Pu)$$_{1-}$$$$_{x}$$Zr$$_{x}$$O$$_{2}$$ were carried out in 6 M HNO$$_{3}$$ at 353 K. While the U and Zr indicated congruent leaching from the simulated debris with U-rich compositions, a preferential leaching of U was observed with Zr-rich compositions. Taking into account these different dissolution phenomena, the dissolution rate analysis was carried out using surface-area model to calculate the instantaneous dissolution rate (IDR). From these findings, dissolution with HNO$$_{3}$$ is expected to be only applicable in U-rich compositions ($$x$$ $$<$$ 0.3) if the dissolution in 6 M HNO$$_{3}$$ at 353 K is assumed. Application of complexing acids such as mixture of HNO$$_{3}$$ and HF should be considered to increase the dissolution rate of the phases with Zr-rich compositions.

論文

Suggestion of typical phases of in-vessel fuel-debris by thermodynamic calculation for decommissioning technology of Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station

池内 宏知; 近藤 賀計*; 野口 芳宏*; 矢野 公彦; 鍛治 直也; 鷲谷 忠博

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1349 - 1356, 2013/09

For the decommissioning of Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station (1F), characterization of fuel-debris in cores of Unit 1-3 is necessary. In this study, typical phases of fuel-debris generated in reactor pressure vessel were suggested by means of thermodynamic calculation using compositions of core materials and core temperatures. At low ogygen potential where metallic zirconium remains, (U,Zr)O$$_{2}$$, UO$$_{2}$$, and ZrO$$_{2}$$ were formed as oxides, and oxygen-dispersed Zr, Fe$$_{2}$$(Zr,U), and Fe$$_{3}$$UZr$$_{2}$$ were formed as metals. With an increase in zirconium oxidation, the mass of those metals, especially Fe$$_{3}$$UZr$$_{2}$$, were decreased, but the other phases of metals hardly changed qualitatively. Consequently, (U,Zr)O$$_{2}$$ is suggested as a typical phase of oxide, and Fe$$_{2}$$(Zr,U) is suggested as that of metal. This result can contribute to the characterization of debris in 1F, which will be also revised by considering the effect of iron content in RPV.

論文

Direction on characterization of fuel debris for defueling process in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

矢野 公彦; 北垣 徹; 池内 宏知; 涌井 遼平; 樋口 英俊; 鍛治 直也; 小泉 健治; 鷲谷 忠博

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1554 - 1559, 2013/09

For the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F), defueling work for the fuel debris in the reactor core of Unit 1-3 is planned to be started within 10 years. Preferential items in the characterization of the fuel debris were identified for the defueling work at 1F, in which the procedure and handling tools were assumed from information of 1F and experience of Three Mile Island Unit 2 (TMI-2) accident. The candidates of defueling tools for 1F were selected from TMI-2 defueling tools. It was found out that they were categorized as 6 groups by their working principles. Important properties on the fuel debris for the defueling were picked up from considering influence of objective materials on their performance. The selected properties are shape, size, density, thermal conductivity, heat capacity, melting point, hardness, elastic modulus, and fracture toughness. In these properties, mechanical properties, i.e. hardness, elastic modulus, fracture toughness were identified as preferential items, because there are few data on that of fuel debris in the past severe accident studies.

論文

Dissolution behavior of irradiated mixed oxide fuel with short stroke shearing for fast reactor reprocessing

池内 宏知; 佐野 雄一; 柴田 淳広; 小泉 務; 鷲谷 忠博

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(2), p.169 - 180, 2013/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:53.31(Nuclear Science & Technology)

高速炉燃料再処理において高重金属濃度の溶解液を得るため、燃料の短尺せん断片を用いた効率的な溶解プロセスを確立した。照射済MOX燃料の溶解速度に対するPu富化度,重金属濃度、及びせん断長さによる影響を調査した。その結果、照射済燃料の溶解速度はPu富化度の上昇とともに指数関数的に減少するが、未照射燃料と比べて100から1000倍程度増加することがわかった。浸透理論による速度論的解析の結果、重金属濃度の増加により固液比が減少し、燃料への硝酸の浸透性が低下することで溶解速度が低下することが示唆された。せん断長さの短尺化(長さ10mm)により、燃料の比表面積が増加することで硝酸の浸透性が改善され、高重金属濃度の条件においても従来再処理における濃度条件と同程度に溶解速度が維持されることがわかった。

報告書

酸化物分散強化型フェライト鋼の硝酸溶解特性評価; マルテンサイト系9Cr-ODS鋼の評価

井上 賢紀; 池内 宏知; 竹内 正行; 小山 真一; 須藤 光雄

JAEA-Research 2011-057, 100 Pages, 2012/03

JAEA-Research-2011-057.pdf:3.23MB

湿式法再処理システムにおける燃料溶解には硝酸水溶液が適用されるため、実用化段階の燃料被覆管の基準材料であるマルテンサイト系酸化物分散強化型フェライト鋼「9Cr-ODS鋼」の製造まま材の硝酸溶解特性を評価した。9Cr-ODS鋼はクロム濃度が比較的低く、不働態皮膜の安定化による溶解速度の抑制には、高硝酸濃度あるいは溶存金属イオンによる溶液からの酸化力に期待する必要があることがわかった。連続溶解槽のなかでは硝酸濃度と溶存金属イオン濃度が連続的に変化するが、剪断片に接触する溶液電位は連続的に上昇し、腐食電位が高電位域に維持されるために不働態化の促進効果が持続する傾向があることがわかった。

論文

Dissolution behavior of irradiated mixed-oxide fuels with different plutonium contents

池内 宏知; 柴田 淳広; 佐野 雄一; 小泉 務

Procedia Chemistry, 7, p.77 - 83, 2012/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:4.73

照射済燃料の溶解速度及び不溶解残渣の発生量に与えるPu富化度の影響を調査した。Pu富化度30%未満、平均燃焼度40.1-63.7GWD/tの照射済燃料の溶解速度を、表面積理論に基づく速度論的解析に基づき評価した。その結果、照射済燃料の溶解速度は、未照射の場合と同様、Pu富化度とともに指数関数的に減少したが、照射により最大1000倍程度増加することが示唆された。不溶解残渣の発生量はPu富化度ともに増加し、これは照射段階におけるFP生成の促進に起因する可能性が高い。重金属初期質量の約1.3%が不溶解残渣として残った。

論文

FaCT Phase-I evaluation on the advanced aqueous reprocessing process, 3; Highly effective dissolution technology for FBR MOX fuels

池内 宏知; 桂井 清道*; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

Japan Atomic Energy Agency (JAEA) has been developing an efficient dissolution technology for irradiated MOX fuel in the framework of Fast Reactor Cycle Technology Development (FaCT) Project. In the fuel dissolution process for advanced aqueous reprocessing system named NEXT (New Extraction System for TRU Recovery), highly concentrated dissolution is required to adapt to the crystallization process. Optimum dissolution condition including short stroke shearing or pulverization of the irradiated fuel has been discussed, being based on the calculation results of continuous dissolver simulation code which reflects the results of dissolution tests using irradiated MOX fuel. We have been also developing rotary drum type continuous dissolver to adapt to the dissolution process for high heavy metal (U and Pu) concentration. This paper describes the summary and evaluation of R&D results on highly effective dissolution technology in the framework of FaCT Phase-I from 2006 to 2010.

口頭

高速炉MOX燃料の高効率溶解技術開発

池内 宏知; 桂井 清道; 近藤 賀計; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博; 小泉 務

no journal, , 

先進湿式法再処理では、溶媒抽出工程での負荷低減を狙った晶析技術の適用を計画している。晶析工程に適した高濃度溶液(400-500gHM/L)を得るため、本技術開発では、従来の溶解技術と比較して溶解速度を向上させることで設備のコンパクト化を図ることを目指し、プロセス開発及び機器開発の二つの面からアプローチを行ってきた。本件では、開発中の回転ドラム型連続溶解槽について、最近の1-2年での研究開発状況を報告する。

口頭

高速炉燃料の高効率溶解技術開発,6; 溶解槽主要材料の隙間腐食性評価

池内 宏知; 桂井 清道; 近藤 賀計; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博; 小泉 務

no journal, , 

先進湿式再処理法(NEXT法)の溶解工程で用いる回転ドラム型連続溶解槽では、外筒部と螺旋部との嵌め合いによる接合部において隙間構造を有する。連続溶解槽の構造材料には、耐食性の観点からTi-5Taの適用を検討しているが、燃料溶解液のように高酸化性のイオンが共存する系でのTi系材料の隙間腐食に関する知見は少ない。本件では、溶解槽主要材料であるTi-5Taの耐食性評価に資するため、燃料溶解液の酸化性を模擬した硝酸溶液中でTi-5Taの浸漬腐食試験を実施し、隙間腐食性の評価を行った。その結果、Ti-5Taの隙間腐食については、溶液中に酸化性イオンが共存する場合にはその酸化作用によって腐食速度が決まること、及び共存しない場合でも、隙間部でのTiイオン蓄積による酸化物皮膜の生成促進により、非隙間部より腐食速度は低下した。連続溶解槽で想定される隙間の具体的な構造(隙間厚さ、及び面積)は明らかではないが、本試験結果より、隙間構造部での腐食は、非隙間部と同程度あるいはそれ以下の速度で進展すると考えられる。

口頭

高速炉燃料の高効率溶解技術開発,7; 高濃度溶解条件における不溶解残渣へのPu移行率

池内 宏知; 柴田 淳広; 大内 晋一; 桂井 清道; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博

no journal, , 

先進湿式再処理(NEXTプロセス)では、晶析工程に対応するため、従来より高濃度($$sim$$500gHM/L)で燃料を溶解する必要があり、不溶解残渣へのPuの移行率増大が懸念される。照射済高速炉燃料を用いたビーカースケールの溶解試験により、不溶解残渣中のPuの量を測定し、濃度条件による移行率の変化を調べた。

口頭

高速炉燃料の高効率溶解技術開発,8; 溶解槽の揺動効果確認試験

星野 貴紀; 池内 宏知; 佐野 雄一; 渡部 雅之; 菅沼 隆

no journal, , 

回転ドラム型連続溶解槽の処理規模が溶解性能に与える影響を"物質移動"の観点から評価するため、水-炭酸水素ナトリウム(模擬燃料)系での基礎データを取得した。また、輸送現象論的モデルを用いて、ドラム揺動と物質移動係数の関連を評価した。

口頭

高速炉燃料の高効率溶解技術開発

星野 貴紀; 池内 宏知; 桂井 清道; 近藤 賀計*; 柴田 淳広; 佐野 雄一; 渡部 雅之; 菅沼 隆

no journal, , 

FBRサイクル実用化研究(FaCT)の一環として開発を進めている先進湿式法再処理(NEXTプロセス)では、晶析工程にてウランの一部を回収することにより溶媒抽出工程の負荷低減を図っている。溶解工程においては、晶析工程に適した高濃度溶解液を安定かつ効率的に得ることが要求される。そのための技術開発として、最適な溶解プロセス条件の把握(溶解プロセス開発)、及び実用に耐え得る溶解装置として、回転ドラム型連続溶解槽の構造提示(連続溶解槽開発)が必要となる。本報告では、各技術開発に関連した最近の主要な成果概要を報告する。

口頭

FaCTフェーズI先進湿式再処理技術開発のとりまとめ,3; 燃料の高効率溶解

池内 宏知; 柴田 淳広; 佐野 雄一; 星野 貴紀; 菅沼 隆; 鷲谷 忠博

no journal, , 

本報告は、高速増殖炉サイクル実用化研究(FaCTフェーズI)の枠組みの中で、先進湿式再処理法におけるMOX燃料の高効率な溶解技術の確立に向けて行われた研究開発、及びその成果について発信するものである。回転ドラム型連続溶解槽を用いて粉化率の高いせん断燃料を20kgHM/hで溶解させる高効率溶解技術について、その技術的成立性を評価した。各種試験・評価により高濃度溶解液が得られる安定したプロセス条件を把握するとともに高濃度溶解液に対応した溶解槽内部構造を確立した。

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