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入澤 恵理子
耐火物, 76(8), p.326 - 332, 2024/08
液体鉛ビスマス共晶合金(LBE)は原子炉の冷却材として検討され、研究開発が長年行われてきた。しかし、LBEを冷却材として使用する際に最も懸念される課題として、高い運転温度と流動しているLBEにさらされることによる金属構造材料(主として鉄鋼材料)の腐食劣化が挙げられている。LBEによる鋼材の腐食は、LBE中に溶解している酸素による鋼材表面の酸化と、LBEへの高い溶解度を持つNi等の鋼材成分の溶解が同時に進行し、NiのようなLBEに溶解しやすい金属成分を含むオーステナイト鋼の場合には、LBE中の溶存酸素濃度を監視・制御した上で腐食量を評価する必要があることが知られている。本稿では、LBE中のステンレス鋼の腐食評価と溶存酸素濃度の関係に主眼を置き、その腐食劣化機構において重要な因子となる溶存酸素濃度とその測定方法、鋼材成分(Fe、Ni、Cr)を含む金属元素の溶解度について解説する。そして、著者が主に扱ってきたオーステナイト系ステンレス鋼のLBE中での腐食評価を例に、LBE中の溶存酸素濃度と腐食挙動や腐食速度の関係について紹介する。
入澤 恵理子; 加藤 千明
Journal of Nuclear Materials, 591, p.154914_1 - 154914_10, 2024/04
被引用回数：3 パーセンタイル：88.91(Materials Science, Multidisciplinary)核燃料再処理施設における濃縮運転時の溶液組成及び沸騰の変化を考慮して、オーステナイト系ステンレス鋼R-SUS304ULCの腐食量を評価した。オーステナイト系ステンレス鋼R-SUS304ULCは、日本の使用済燃料再処理施設の高放射性廃液濃縮装置の構造材料であり、濃縮運転時に腐食性の高い硝酸溶液を処理する。本研究の結果、カソード反応活性化によるステンレス鋼の腐食速度を加速する要因として、硝酸濃度、酸化性金属イオン濃度、減圧沸騰に着目する必要があることがわかった。
山下 直輝; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 佐野 成人; 田上 進
JAEA-Technology 2022-035, 29 Pages, 2023/03
JAEA-Technology-2022-035.pdf:2.54MB
現行の商用再処理プラント(六ヶ所再処理工場)の処理工程で、最も腐食が厳しいステンレス鋼製機器が高レベル廃液濃縮缶である。高レベル廃液濃縮缶では、ウランやプルトニウムを分離した後の抽出廃液を加熱、濃縮して減容する。そのため、硝酸濃度やネプツニウム-237(
Np)等の腐食性金属イオン種の濃度が再処理工程の中で最も高くなり、腐食量が大きいと予想される。本研究では、腐食反応に与えるガンマ線の影響を電気化学的観点から明らかにするため、原子力科学研究所廃棄物安全試験施設の気密コンクリートセル内にある伝熱面腐食試験装置を、ガンマ線照射下でNpを含む硝酸水溶液を使った電気化学測定が行えるように改良した。そして、ステンレス鋼表面で起こっている腐食反応に与えるガンマ線の影響を電気化学試験結果から考察した。その結果、ガンマ線の放射線分解により生成したと考えられる化学種に起因するステンレス鋼の自然浸漬電位の変化や、分極曲線の変化を確認した。
入澤 恵理子; 加藤 千明; 山下 直輝; 佐野 成人
材料と環境, 71(3), p.70 - 74, 2022/03
使用済核燃料再処理溶液施設でのステンレス鋼の腐食評価として、放射性核種であるNpを含む硝酸水溶液中でのステンレス鋼R-SUS304ULC鋼の浸漬腐食試験と分極測定を行った。328K以上の温度では硝酸水溶液中よりも高い腐食電位を示し、過不動態域近傍となることがわかった。また、浸漬腐食試験により腐食量と分極抵抗との比較から換算係数として
=0.018V
0.025Vの値を取得し、電気化学測定からの腐食量算出が可能であるかを検討した。
山本 正弘; 入澤 恵理子; 五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 加藤 千明; 上野 文義
Proceedings of Annual Congress of the European Federation of Corrosion (EUROCORR 2019) (Internet), 5 Pages, 2019/09
核燃料再処理溶液中で粒界腐食現象を評価した。腐食速度は初期に徐々に増加し、その後定常値に達する。これは初期には粒界部の腐食が進み、その後粒界全体が腐食して粒の脱離が発生するためである。定常的な腐食速度は粒界部の腐食と粒子の脱離を足し合わせた値になる。腐食した試料の表面や断面の観察より、粒界腐食速度は、粒界と粒内の腐食速度の比が重要なパラメータとなり、この比率は個々の粒界ごとに分布が存在していることを明らかにした。以上の結果はセルオートマトン法を用いた粒界シミュレーションモデルに反映された。今回はこれらの結果を報告する。
入澤 恵理子; 山本 正弘; 加藤 千明; 本岡 隆文; 伴 康俊
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(4), p.337 - 344, 2019/04
被引用回数：8 パーセンタイル：58.81(Nuclear Science & Technology)The boiling nitric acid solution containing highly oxidizing cations dissolved from the spent nuclear fuels corrodes stainless steels because of the nobler corrosion potential and their fast reduction rate. The cations themselves are re-oxidized to higher oxidizing states in a bulk solution after the corrosion reaction. In this paper, the re-oxidation rate constants of typical cations, such as Cr, V, Pu, and Np, were analyzed, and discussed about the effect on time dependencies of the corrosion rate. It was indicated that the cations with a large re-oxidation rate constant, such as Np, could keep the corrosion rate at high level continuously for the long immersion duration.
近藤 正聡*; 大久保 成彰; 入澤 恵理子; 小松 篤史; 石川 法人; 田中 照也*
Energy Procedia, 131, p.386 - 394, 2017/12
被引用回数：10 パーセンタイル：97.47(Energy & Fuels)鉛合金冷却高速炉の空気侵入事故におけるPb合金冷却材の化学的挙動を、種々の組成のPb合金の熱力学的考察および静的酸化実験によって調べた。鉛ビスマス(Pb-Bi)合金の性的酸化試験の結果、空気中の773KではPbOが優先的に形成され合金中からPbが減少したが、Biはこの酸化挙動には関与しなかった。その後Biが濃縮するとPb-Bi酸化物の他Bi
O
が形成された。合金の酸化速度は鋼の酸化速度よりもはるかに大きく、合金中のPb濃度が高いほど大きくなった。Pb-Bi合金とステンレス鋼との共存性は、合金中のPb濃度が低くなると悪化した。合金中のBi組成によって溶解タイプの腐食が促進されたためである。一方、Pb-Li合金は、LiPbOおよびLiCOを形成しながら酸化が進行し、合金からLiが減少した。冷却材のこれらの酸化物は、空気侵入事故時の原子炉冷却系の酸素濃度増加後に低温領域で生成すると考えられる。
入澤 恵理子; 加藤 千明; 鴨志田 美智雄*; 袴塚 保之*; 上野 文義; 山本 正弘
Proceedings of European Corrosion Congress 2017 (EUROCORR 2017) and 20th ICC & Process Safety Congress 2017 (USB Flash Drive), 9 Pages, 2017/09
In the PUREX method for reprocessing of nuclear spent fuels, the HNO media with high concentration is heated up to boiling point to dissolve fuels. The process solutions containing oxidizing metallic ions dissolved from spent fuels are very corrosive because of these high oxidizing activities, and the corrosion problem have appeared on the stainless steel concentrators and evaporators such as the intergranular corrosion of stainless steel. We focused how the change of solution composition and temperature on the corrosion rate of stainless steel under the operation condition of High-level Active Liquid West concentrator of reprocessing plant in Japan. The corrosion immersion tests and the electrochemical measurements were performed using R-SUS304ULC as stainless steel test samples and the HNO solutions containing following oxidizing metallic ions. The corrosion rate increased caused by increasing of the HNO and metallic ions concentration. The cathodic polarization curves showed that the current density increased with increasing of the concentration of HNO and metallic ions. Moreover, the results showed that the contribution of Ru and V which can maintain the acceleration effect on the corrosion because of high re-oxidation rate after the reductant with the corrosion reaction in the solution.
松枝 誠; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 松井 寛樹
Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 4 Pages, 2017/00
PUREX法では使用済燃料が硝酸溶液へと溶解される。使用済燃料由来の核分裂生成物を含む再処理溶液は金属材料の強い腐食性を有し、ステンレス鋼製機器の表面には頻繁に腐食が発生する。プロセス溶液中のルテニウム(Ru)やネプツニウム(Np)のような酸化性イオンはステンレス鋼が激しく腐食する主な要因となる。ステンレス鋼の腐食速度を得るために、腐食試験装置をホットラボ(日本原子力研究開発機構の廃棄物安全試験施設(WASTEF))内の気密型コンクリートセルへと設置し、Np含有加熱硝酸溶液中のステンレス鋼腐食試験を実施した。腐食試験は室温から沸点の温度範囲で1バッチ500時間実施した。その結果、硝酸溶液中のNpはステンレス鋼の腐食を加速することが示された。
上野 文義; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣; 山本 正弘; 阿部 仁
Proceedings of European Corrosion Congress 2016 (EUROCORR 2016) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2016/09
本研究は、再処理施設における減圧式のステンレス鋼製濃縮缶の腐食に及ぼす沸騰硝酸の影響に着目した。腐食試験は、コールド模擬のために酸化性金属イオンとしてバナジウムを添加した硝酸溶液を用いて行った。減圧沸騰条件と常圧非沸騰条件で腐食試験を行い、腐食速度を比較した。その結果、同じ温度で溶液が沸騰した場合に非沸騰に比べて腐食速度が大きくなった。硝酸中でのバナジウムの酸化反応を調べた結果、沸騰中では硝酸によるバナジウムの4価から5価への酸化が進み、腐食が加速されることを明らかにした。
入澤 恵理子; 上野 文義; 加藤 千明; 阿部 仁
材料と環境, 65(4), p.134 - 137, 2016/04
使用済核燃料再処理施設の高レベル廃液濃縮缶の運転環境を模擬した試験を行い、酸化性金属イオンを含む硝酸溶液中のステンレス鋼腐食に及ぼす沸騰の影響について評価した。浸漬腐食試験の結果から、同じ溶液温度において、大気圧下の非沸騰溶液中よりも減圧し沸騰させた溶液中の方が腐食速度が大きくなることがわかった。さらに、分極曲線からも、沸騰により腐食電位が貴側へ移行し、カソード分極曲線の電流密度が上昇することを確認した。以上より、同一温度において、減圧沸騰により腐食が加速されることを確認した。
入澤 恵理子; 関 勝治*; 上野 文義; 加藤 千明; 本岡 隆文; 阿部 仁
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1108 - 1112, 2015/09
The influence of the nitrous acid on the oxidation of V(IV) in nitric acid solutions, the concentration changes in V(IV), V(V) and nitrous ion formed from HNO in the nitric acid solution were investigated at various temperatures and pressures. The experimental results showed that the progress and acceleration of the oxidation of vanadium were influenced by the presence of HNO.
入澤 恵理子; 上野 文義; 内田 直樹; 田口 克也
Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 3 Pages, 2015/05
The corrosion rate of stainless steel in boiling-nitiric-acid solutions containing oxidizing metallic ions (vanadium and ruthenium) and seawataer components were investigated by the immersion tests in order to evaluate the influence of the seawater components on the corrosion of steel in the nitric acid solution containing oxidizing metallic ions. The corrosion rates of 310Nb in the solution containing seawater components were lower than that in the solution without seawater components. These results described that contamination of seawater components in the spent fuel reprocessing fluid seems not to accelerate the corrosion of steels, which are material for the devices treating the nitric-acid reprocessing solutions.
入澤 恵理子; 小松 篤史; 大久保 成彰
上田 光敏*; 河村 憲一*; 林 優作*; 山口 周*
【課題】四酸化三鉄などの金属酸化物の皮膜の状態を簡便に評価・モニターするためのセンサを提供すること。 【解決手段】金属酸化物薄膜と、該薄膜上に設置された電極対を含むセンサであって、電極間に電流を流し、該薄膜上の環境変化に基づく金属酸化物薄膜の還元による電極間の電気抵抗変化を検知することを特徴とする、センサ。
上野 文義; 入澤 恵理子; 関 勝治; 阿部 仁
no journal, ,
減圧濃縮運転を行う再処理施設の高レベル廃液濃縮缶では、濃縮運転中に析出物が生成し、缶内に析出物が堆積すると報告されている。この析出物堆積による機器材料への腐食の影響を調べるため、模擬析出物としてガラスビーズを用い、ステンレス鋼試験片をガラスビーズに埋めた状態で非放射性模擬高レベル廃液中での浸漬腐食試験を行った。その結果、ガラスビーズ中に埋めた状態の方が溶液バルク中よりも腐食速度が抑制されることがわかった。
上野 文義; 入澤 恵理子; 阿部 仁
no journal, ,
ステンレス鋼製の再処理機器では、核燃料由来の高酸化性金属イオンを含む沸騰硝酸溶液中で粒界腐食が進展する。本研究では、この環境における腐食進展機構を明らかにすることを目的に、5価のバナジウムを添加した3M硝酸溶液を用い、ステンレス鋼の腐食速度の温度依存性について検討した。沸騰曲線を用いて推定した接液面温度を用いて伝熱面条件の腐食速度の温度依存性を調べた結果、浸漬条件と一致したことから、腐食速度に及ぼす熱流束の効果は見られないことがわかった。また、腐食速度の温度依存性を調べた結果、約378K以上の沸騰条件とそれ以下の非沸騰条件では活性化エネルギーが異なることがわかった。
大東 純*; 上田 光敏*; 河村 憲一*; 入澤 恵理子; 小松 篤史; 加藤 千明
no journal, ,
ジルコニウム合金の高温酸化皮膜を固体電解質に用いた酸素センサ開発として、合金上のジルコニア酸化皮膜成長速度を抑制することを目的に、ジルコニウムにニッケルを添加した合金を検討した。本研究ではジルコニウム-ニッケル合金の高温酸化挙動を評価した。アルゴンに1%酸素を添加した混合ガス中で873Kで酸化させ、純ジルコニウムとの酸化速度の違いと生成した酸化皮膜の性状の相違との関係について、酸化皮膜の断面像とともに比較し、考察した。酸化速度は、純ジルコニウムの場合と比較し同等かもしくは僅かに大きくなる傾向を示した。また酸化皮膜が分厚くなりボイドが生成する箇所が確認され、亀裂も発生していた。本結果からは、合金中のジルコニウムの活量を下げ酸化速度を低下させるような傾向は確認できなかった。
五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 入澤 恵理子; 加藤 千明
no journal, ,
沸騰硝酸溶液中のオーステナイト系ステンレス鋼は粒界腐食を生じることが知られている。粒界腐食の特徴のひとつとして、結晶粒の脱落による腐食速度の変化が挙げられる。再処理プラントを安全に運転するためには、沸騰硝酸溶液中のステンレス鋼の粒界腐食メカニズムを理解する必要がある。本研究では、粒界腐食シミュレーションを行うためのセルラオートマトン法を用いた三次元計算モデルを作成した。セルラーオートマトン法は、規則的に微細分割されたセルに対し変換ルールを与え系の変化を得る手法である。開発モデルでは、系を結晶粒の内部(バルク), 粒界(GB)、および溶液セルに分け、さらに微細セルに細分化している。開発モデルには2つの特徴がある。1つは「非常にシンプルなデザイン」で、GBセルの溶解速度とバルクセルの溶解速度という2つのパラメータのみで構成される。もう1つは、粒界腐食の重要な挙動の1つである脱粒を表現できることである。本研究では、開発モデルを使用して腐食試験から得られたいくつかのGB溶解速度分布をもとにシミュレーションを実行し、それぞれの腐食速度の違いを調査した。
五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 小松 篤史; 入澤 恵理子; 上野 文義; 山本 正弘; 加藤 千明
no journal, ,
金属材料の腐食は材料強度の低下等の問題を引き起こす。金属材料は、原子力プラント, 化学プラントや橋梁等の大型構造物から水道管パイプ等の小型設備に至るまで様々なところで使用されていることから、これまでに金属材料の健全性確保や腐食予測、金属腐食の基礎メカニズム解明を目的とした数多くの研究がなされている。特に近年では、計算機能力の向上により計算解析による腐食研究が多くみられるようになってきた。本講演では、防食材料技術開発グループにおける計算科学的研究のうち、マクロモデルを用いた腐食による形状予測研究と、量子科学計算を用いた溶液中化学種の表面吸着反応に関する研究について紹介する。
山本 正弘; 加藤 千明; 本岡 隆文; 入澤 恵理子; 伴 康俊; 上野 文義
no journal, ,
核燃料再処理施設容器に用いられるステンレス鋼は、沸騰硝酸中で含有する陽イオンの影響で粒界腐食を起こす。陽イオンは、ステンレス鋼表面で還元されることにより腐食を加速するが、その後のバルク溶液中で酸化され、さらに腐食を加速する。その際の酸化反応速度を測定した結果、Npイオンは、還元反応速度も大きくかつ再酸化速度も大きいため、微量に含有されるだけで激しい腐食を超すことを明らかにした。
