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論文

Giant multiple caloric effects in charge transition ferrimagnet

小杉 佳久*; 後藤 真人*; Tan, Z.*; 菅 大介*; 礒部 正彦*; 吉井 賢資; 水牧 仁一朗*; 藤田 麻哉*; 高木 英典*; 島川 祐一*

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.12682_1 - 12682_8, 2021/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:38.22(Multidisciplinary Sciences)

固体における熱量効果はいくつか知られているが、気体の膨張圧縮を用いた手法に比べ、効率的で環境に優しい冷凍効果が実現できることが知られている。新規な熱量効果を開拓することは、今後の持続的社会の実現などの観点から重要である。本論文では、フェリ磁性体BiCu$$_{3}$$Cr$$_{4}$$O$$_{12}$$が、一次相転移である電荷秩序温度190Kにおいて複数の熱量効果が重畳するマルチ熱量効果を示すことを発見した。この相転移温度に置けるエントロピー変化28.2J K$$^{-1}$$ kg$$^{-1}$$は、外部磁場の変化(磁気熱量効果)によっても、圧力の変化(圧力熱量効果)によっても利用可能であることが分かった。断熱状態の温度変化は、外部磁場50kOeのとき3.9K、圧力4.9kbarのとき4.8Kであった。これらの結果は、効率的な冷凍が複数の手法によって行える系であることを示す。

論文

Experimental study on Cs chemisorption behaviour onto stainless steel at around 873 K

鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 逢坂 正彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

比較的低温域におけるCs化学吸着挙動に係る知見取得のため、873及び973Kにおけるステンレス鋼へのCs化学吸着試験を行い、Cs化学吸着生成物及び反応速度定数等を調査した。その結果、873Kではセシウムフェレートが、973Kではセシウムフェレート及びセシウムシリケートが生成した。また、873$$sim$$973Kにおける反応速度定数は、比較的高温域における反応速度定数とは異なる温度依存性を示すことが分かった。これらの結果から、低温域におけるCs化学吸着モデルを新たに構築する必要があることが示された。

論文

Local structural analysis of half-metallic ferromagnet CrO$$_2$$

樹神 克明; 池田 一貴*; 礒部 正彦*; 武田 晃*; 伊藤 正行*; 上田 寛*; 社本 真一; 大友 季哉*

Journal of the Physical Society of Japan, 85(9), p.094709_1 - 094709_5, 2016/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.55(Physics, Multidisciplinary)

We have performed powder neutron diffraction on the half-metallic ferromagnet CrO$$_2$$ which has a rutile-type crystal structure with a tetragonal unit cell. Although the powder diffraction pattern can be fitted by the reported crystal structure including a single Cr site, the atomic pair distribution function (PDF) can be fitted by the structural model with an orthorhombic unit cell including two kinds of inequivalent Cr sites. The difference between the valences of the two inequivalent Cr sites, $$delta$$ of Cr$$^{+4pmdelta}$$, estimated from the local structural parameters is about 0.06. The shapes of the two CrO$$_6$$ octahedra are slightly different, suggesting the short-range orbital ordering of the Cr 3$$d$$ orbitals. The lattice distortion and the improvement of the fitting to the PDF obtained using the locally distorted structure model are apparent in the region below about 10 ${AA}$, suggesting that the domain size or correlation length of the locally distorted structure is about 10 ${AA}$, roughly corresponding to the size of two unit cells.

論文

Melting of Pb charge glass and simultaneous Pb-Cr charge transfer in PbCrO$$_{3}$$ as the origin of volume collapse

Yu, R.*; 北條 元*; 綿貫 徹; 水牧 仁一朗*; 溝川 貴司*; 岡 研吾*; Kim, H.*; 町田 晃彦; 榊 浩司*; 中村 優美子*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 137(39), p.12719 - 12728, 2015/10

 被引用回数:33 パーセンタイル:69.49(Chemistry, Multidisciplinary)

立方晶ペロブスカイトPbCrO$$_{3}$$が常温常圧において、鉛の価数に関する電荷ガラス状態であり、その結果、鉛の位置にランダムネスのある構造をとっていることを明らかにした。鉛の価数は2価と4価に価数分離しており、鉛の位置は、A-site中心からのシフトが3倍周期の縦波型変調を持つ2つの副格子で表される短距離秩序を持つことを明らかにした。加圧すると鉛-クロム間の電荷移動が生じ、それにより電荷ガラスが解消され、絶縁体-金属相転移が起こることも明らかにした。この圧力誘起の電荷ガラス融解が、PbCrO$$_{3}$$で知られていた大きな体積収縮を伴った立方晶-立方晶の同型構造相転移の起源であることが分かった。

論文

NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の逐次電荷不均化による悪魔の花; 悪魔の花を咲かせるIsingスピンの詳細と競合する相互作用の理解

大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.

放射光, 21(2), p.87 - 96, 2008/03

常圧下で電荷不均化を示すNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の温度圧力相図上で「悪魔の花」が観測された。われわれは、X線構造解析的手法と電荷配列に敏感な共鳴X線回折法の相補利用により、低圧側と高圧側に現われる二つの基底状態の構造の関係を電荷配列も含めて明らかにした。その結果、二つの等価な電荷配列パターンがNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$におけるIsingスピンに対応し、それに付随する原子変位はIsingスピンに線型に結合したものであることがわかった。このことからNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$において、逐次電荷不均化による悪魔の花が実現されていると結論した。またわれわれは、競合する相互作用の起源がIsing spin-phonon結合によるものであると推測した。

論文

Structural relations between two ground states of NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$ under high pressure; A Synchrotron X-ray diffraction study

大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.

Physical Review B, 76(9), p.094113_1 - 094113_10, 2007/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:44.59(Materials Science, Multidisciplinary)

ANNNI(Axial Next Nearest Neighbor Ising)物質, NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の基底状態C$$_{1/4}$$, C$$_{0}$$相の構造的関係をX線回折で調べた。C$$_{0}$$相の構造はC$$_{1/4}$$相の4層(AAA'A')の一つ(AもしくはA')で説明できることがわかった。ただし、原子変位は27%にまで押さえられる。一方、電荷秩序は完全に起きている。このことは電荷格子結合定数が圧力によって変わっていることを示しており、悪魔の相図を生み出す競合する相互作用比の変化の起源を考えるうえで興味深い。

論文

Discovery of the "Devil's flower" in a charge-ordering system; Synchrotron X-ray diffraction study of NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$

大和田 謙二; 藤井 保彦; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; 礒部 正彦*; 上田 寛*

Modern Physics Letters B, 20(5), p.199 - 214, 2006/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:21.81(Physics, Applied)

最近のNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$に関する放射光回折実験結果をレビューする。単斜晶シングルドメインからの共鳴X線回折はV$$^{4+}$$, V$$^{5+}$$イオンのコントラストを増幅し、その結果NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$${it T$_{c}$}$=35K以下における電荷秩序積層パターンをユニークに導いた。考えられる4つの電荷秩序パターンA, A', B, B'にもかかわらず、積層パターンはAAA'A'と決定された。A, A'をそれぞれISINGスピン($$uparrow$$, $$downarrow$$)と対応させれば高圧力下で発見された「悪魔の階段」的相転移,「悪魔の花」相図も自然に理解される。電荷秩序系において「悪魔の花」が発見されたのは初めてであり、そのような系においてISINGスピンの中身まで議論されたのは初めてである。

論文

Charge-order pattern of the low-temperature phase from a monoclinic single domain of NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$ uniquely determined by resonant X-ray scattering

大和田 謙二; 藤井 保彦; 勝木 裕也*; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一; 澤 博*; 仁宮 恵美*; 礒部 正彦*; 上田 寛*

Physical Review Letters, 94(10), p.106401_1 - 106401_4, 2005/03

 被引用回数:24 パーセンタイル:72.2(Physics, Multidisciplinary)

共鳴X線散乱をNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$のT$$_{c}$$以下で現れる斜方晶ドメインに適用することで低温相の電荷秩序パターンをユニークにAAA'A'であると決定した。これらの結果により、A, A'をイジングスピンに対応させることができ、NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$のT$$_{c}$$における「悪魔の階段」的相転移を説明できるようになった。

口頭

強磁性半金属CrO$$_2$$の局所構造解析

樹神 克明; 池田 一貴*; 武田 晃*; 礒部 正彦*; 伊藤 正行*; 上田 寛*; 社本 真一; 大友 季哉*

no journal, , 

ルチル型構造をもつCrO$$_2$$は394Kで強磁性秩序を示す半金属である。過去の構造解析からは、常磁性相から強磁性相に渡る広い温度範囲で結晶構造に変化はなく、Crサイトは結晶学的に等価であると報告されている。しかし強磁性状態でのNMR測定では磁気モーメントの大きさが異なる、あるいは3d電子の軌道占有状態が異なる2つの非等価なCrサイトが観測されている。そこで我々は粉末中性子回折データから原子対相関関数を導出し局所構造を調べた。得られた原子対相関関数を詳細に解析したところ、2つのCrサイトが非等価になる局所構造歪みが存在し、その相関長は30${AA}$より充分小さいことを示唆する結果が得られた。

口頭

結晶PDF解析による強磁性半金属CrO$$_2$$の局所構造解析

樹神 克明; 社本 真一; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 武田 晃*; 礒部 正彦*; 伊藤 正行*; 上田 寛*

no journal, , 

CrO$$_2$$はルチル型の結晶構造をもち、394Kで強磁性を示す半金属である。常磁性相から強磁性相に渡って結晶構造は変化せず、ユニットセル中の2つのCrサイトは結晶学的に等価である。しかし強磁性状態でのNMR測定では磁気モーメントの大きさが異なる、あるいは3d電子の軌道占有状態が異なる2つのCrサイトが観測されている。これらは、通常の構造解析では1種類のCrサイトしかみえないが、局所的には2種類のCrサイトが存在することを示している。そこで我々はJ-PARCに設置されている高強度全散乱装置NOVAを用いて粉末中性子回折実験を行い、得られたデータから原子対相関関数(PDF)を導出して局所構造を調べた。実験から得られたPDFはユニットセル内の2つのCrO$$_6$$八面体が非等価になる局所構造モデルでよく再現され、わずかではあるが局所的に構造が歪んでおり、2つの非等価なCrサイトが存在することを示唆する結果が得られた。

口頭

強磁性半金属CrO$$_2$$の局所構造解析

樹神 克明; 池田 一貴*; 武田 晃*; 礒部 正彦*; 伊藤 正行*; 上田 寛*; 社本 真一; 大友 季哉*

no journal, , 

CrO$$_2$$は394K以下で強磁性を示す半金属である。この系はルチル型の結晶構造をもち、ユニットセル中に含まれる2つのCrサイトは結晶学的に等価である。構造解析からは常磁性相から強磁性相に渡って結晶構造が変化しないことが報告されている。しかし強磁性状態におけるゼロ磁場中NMR測定からは価数が異なる、あるいは磁場中NMR測定からは3d電子の軌道占有状態が異なる2つのCrサイトが存在することが提案されている。これらの結果は通常の構造解析では1種類のCrサイトしかみえないが、局所的には2種類のCrサイトが存在することを示している。そこで我々はJ-PARCに設置されている高強度全散乱装置NOVAを用いて粉末中性子回折実験を行い、得られたデータから原子対相関関数(PDF)を導出して局所構造を調べた。強磁性状態で得られたPDFは2つの非等価なCrサイトを含む局所構造モデルでよく再現でき、このことからわずかではあるが局所的な構造歪みが存在し、2つの非等価なCrサイトが存在することを示唆する結果が得られた。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時に構造材へ化学吸着したセシウム化合物の微細分布評価

鈴木 恵理子; 小河 浩晃; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦; 山下 真一郎; 栗芝 綾子*; 遠堂 敬史*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時に生じるセシウムの構造材への吸着現象を詳細に調べるため、XPSやTEMによるミクロレベルでの元素分布測定を行った。その結果、化学組成が異なるCs-(Fe)-Si-O化合物が分布している可能性が示された。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時に構造材へ化学吸着したセシウム化合物の微細分布評価

鈴木 恵理子; 小河 浩晃; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦; 山下 真一郎; 栗芝 綾子*; 遠堂 敬史*; 磯部 繁人*; 橋本 直幸*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時に生じるセシウムの構造材への吸着現象を詳細に調べるため、XPSやTEMによるミクロレベルでの元素分布測定を行った。その結果、化学組成が異なるCs-(Fe)-Si-O化合物が分布している可能性が示された。

口頭

Cs化学吸着したステンレス鋼の微細組織観察

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時にステンレス鋼構造材へ化学吸着したセシウム(Cs)の再蒸発挙動評価に資するために、化学吸着生成物の化学形とその分布を微視的分析手法を用いて調査した。化学吸着温度及び構造材表面からの深さによって化学吸着生成物の化学形やその結晶性が異なり、再蒸発速度や放出される蒸気種に影響を及ぼす可能性があることが分かった。

口頭

Microstructure of Cs chemisorbed stainless steel type 304

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

ステンレス鋼へのセシウム(Cs)化学吸着モデルの改良に資する知見の取得のために、873-1273KでCs化学吸着したステンレス鋼の微視的分析を行い、酸化層内部に生成したCs化合物の化学形や分布を調査した。1073-1273Kでは、Cs化合物の組成がステンレス鋼の酸化層表面からの深さによって異なること、873-973Kでは、Cs化合物が酸化層内部にアモルファス相として存在することが分かった。これらの結果から、酸化層内部では、酸化層表面付近とは異なる化学反応を生じていることが示唆された。

口頭

微視的分析手法によるステンレス鋼へのCs化学吸着挙動評価

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント時のステンレス鋼構造材へのセシウム(Cs)化学吸着挙動の解明に資するために、化学吸着によりステンレス鋼酸化層に生成したCs化合物の化学形と分布を透過型電子顕微鏡等の微視的手法を用いて調査した。その結果、化学吸着温度及びステンレス鋼表面からの深さによってCs化合物の化学形が異なることが分かった。

口頭

シビアアクシデント時の原子炉内におけるセシウム分布・性状の予測,3; Cs化学吸着生成物の化学形態評価

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 岡 弘*

no journal, , 

原子炉内の構造材に化学吸着したセシウム(Cs)の性状評価に資するために、過去に実施したステンレス鋼へのCs化学吸着の再現実験、熱力学データの整備及び熱力学平衡計算の結果を取り纏めるとともに、微細組織観察手法を用いた酸化層内部の化学形態の調査を実施し、温度条件ごとのCs化学吸着生成物の化学形態を評価した。その結果、873-973KではCs-Fe-O系、973-1273KではCs-Fe-Si-O系、1073-1273KではCs-Si-O系といった異なる化合物が生成することが分かった。

口頭

シビアアクシデント時の原子炉内におけるセシウム分布・性状の予測; Cs化学吸着生成物の化学形態評価

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 岡 弘*

no journal, , 

原子炉内の構造材に化学吸着したセシウム(Cs)の性状評価に資するために、過去に実施したステンレス鋼へのCs化学吸着の再現実験、熱力学データの整備及び熱力学平衡計算の結果を取り纏めるとともに、微細組織観察手法を用いた酸化層内部の化学形態の調査を実施し、温度条件ごとのCs化学吸着生成鬱の化学形態を評価した。その結果、873-973KではCs-Fe-O系、973-1273KではCs-Fe-Si-O系、1073-1273KではCs-Si-O系といった異なる化合物が生成することが分かった。

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