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論文

Variation of half-life and internal-conversion electron energy spectrum between $$^{235m}$$U oxide and fluoride

重河 優大*; 笠松 良崇*; 安田 勇輝*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 篠原 厚*

Physical Review C, 98(1), p.014306_1 - 014306_5, 2018/07

 パーセンタイル:100(Physics, Nuclear)

$$^{235m}$$Uの半減期は化学的環境に依存して変化することが報告されており、本研究では、初めて$$^{235m}$$Uの半減期と内部転換電子エネルギー分光を同一化学的環境下で測定することに成功した。$$^{235m}$$Uの酸化物とフッ化物の試料について測定を行った結果、酸化物に比べフッ化物の半減期は短くなることが観測された。密度汎関数法を用いて内部転換電子エネルギースペクトルのピークを帰属した結果、価電子の化学結合特性の違いが半減期の変化に影響を与えていることが示唆された。

論文

Production of $$^{88}$$Nb and $$^{170}$$Ta for chemical studies of element 105, Db, using the GARIS gas-jet system

Huang, M.*; 羽場 宏光*; 村上 昌史*; 浅井 雅人; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 菊谷 有希*; 小森 有希子*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(2), p.845 - 849, 2015/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.76(Chemistry, Analytical)

ガスジェット搬送法と理研ガス充填型反跳イオン分離装置(GARIS)を組み合わせて、105番元素Dbの化学研究に使用する放射性のNbおよびTa同位体の生成・利用技術を開発した。$$^{262}$$Dbの合成と同じエネルギーの$$^{19}$$Fビームを用いて短寿命の$$^{88}$$Nbおよび$$^{170}$$Taを合成し、GARISを用いて分離したあと、ガスジェット搬送法を用いて化学実験室に引き出した。GARISの磁場を変更し、反跳核のエネルギー減速箔およびシャッターを挿入するだけで、他の実験条件は何も変更せずに、$$^{262}$$Db用の化学実験装置に$$^{88}$$Nbと$$^{170}$$Taを導入することに成功した。

論文

Measurements of the neutron activation cross sections for Bi and Co at 386 MeV

八島 浩*; 関本 俊*; 二宮 和彦*; 笠松 良崇*; 嶋 達志*; 高橋 成人*; 篠原 厚*; 松村 宏*; 佐藤 大樹; 岩元 洋介; et al.

Radiation Protection Dosimetry, 161(1-4), p.139 - 143, 2014/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.24(Environmental Sciences)

GeV領域までの中性子に対する放射化断面積は、加速器施設で生成される高エネルギー中性子の線量評価のために必要なデータである。しかし実験値の不足から、約20MeV以上のエネルギー領域において十分な精度を持つ放射化断面積データが整備されていない。本研究では、大阪大学核物理研究センター(RCNP)において開発した準単色中性子場を用いて、BiとCoの放射化断面積を測定した。使用した準単色中性子場は、386MeVのピーク成分と、より低エネルギーの成分を持つ。実験では、ビーム軸に対して0度と25度の2角度で照射を行い、25度のデータを差し引くことにより、低エネルギー成分を除去した。照射試料の放射能は、高純度ゲルマニウム検出器にて測定した。発表では、取得した実験値と同エネルギー領域における中性子及び陽子に対する他の実験値と比較する。また、汎用モンテカルロコードPHITSの計算値との比較結果も報告する。

論文

Production of $$^{262}$$Db in the $$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5$$n$$)$$^{262}$$Db reaction and decay properties of $$^{262}$$Db and $$^{258}$$Lr

羽場 宏光*; Huang, M.*; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 工藤 祐生*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 村上 昌史*; 大関 和貴*; 酒井 隆太郎*; et al.

Physical Review C, 89(2), p.024618_1 - 024618_11, 2014/02

 被引用回数:16 パーセンタイル:17.81(Physics, Nuclear)

The nuclide $$^{262}$$Db was produced in the $$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5$$n$$)$$^{262}$$Db reaction at beam energies of 103.1 and 97.4 MeV. Decay properties of $$^{262}$$Db were investigated with a rotating wheel apparatus for $$alpha$$ and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. Decay data for $$^{262}$$Db and its $$alpha$$-decay daughter nuclide $$^{258}$$Lr was improved in statistical accuracy. Examples are the improved half-lives of 33.8$$^{+4.4}_{-3.5}$$ and 3.54$$^{+0.46}_{-0.36}$$ s for $$^{262}$$Db and $$^{258}$$Lr, respectively. The production cross sections for the $$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5$$n$$)$$^{262}$$Db reaction were determined to be 2.1$$pm$$0.7 nb at 103.1 MeV and 0.23$$^{+0.18}_{-0.11}$$ nb at 97.4 MeV, whereas, those for the $$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,4$$n$$)$$^{263}$$Db reaction were less than 0.064 nb (at 103.1 MeV) and 0.13 nb (at 97.4 MeV). The cross sections are compared with a statistical model calculation carried out by the JAEA group.

論文

Measurement of the Md$$^{3+}$$/Md$$^{2+}$$ reduction potential studied with flow electrolytic chromatography

豊嶋 厚史; Li, Z.*; 浅井 雅人; 佐藤 望; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 北辻 章浩; 塚田 和明; 永目 諭一郎; et al.

Inorganic Chemistry, 52(21), p.12311 - 12313, 2013/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.65(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

本研究では、フロー電解クロマトグラフィー装置を用いメンデレビウム(Md)の還元挙動を調べた。クロマトグラフィーカラムに適切な電位を印加することにより、安定なMd$$^{3+}$$をMd$$^{2+}$$へと還元できた。Md$$^{3+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$Md$$^{2+}$$反応の還元電位を標準水素電極に対して-0.16$$pm$$0.05Vと決定した。

論文

Excitation functions for production of Rf isotopes in the $$^{248}$$Cm + $$^{18}$$O reaction

村上 昌史*; 後藤 真一*; 村山 裕史*; 小嶋 貴幸*; 工藤 久昭*; 加治 大哉*; 森本 幸司*; 羽場 宏光*; 工藤 祐生*; 住田 貴之*; et al.

Physical Review C, 88(2), p.024618_1 - 024618_8, 2013/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:38.03(Physics, Nuclear)

$$^{248}$$Cm+$$^{18}$$O反応で生成するラザホージウム同位体$$^{260}$$Rf, $$^{261a}$$Rfおよび$$^{262}$$Rfの励起関数を、エネルギー88.2-101.3MeVの範囲で気体充填反跳分離装置を用いて測定した。特に数秒の半減期をもつ自発核分裂成分の励起関数に注目した。これまで、この生成反応に伴う自発核分裂は$$^{261b}$$Rfおよび$$^{262}$$Rfの核異性体の崩壊によるものと考えられてきたが、励起関数の比較により、$$^{261b}$$Rfの崩壊にのみ関連する事象であることを明らかにし、その崩壊様式を決定した。

論文

Adsorption behavior of $$^{95}$$Nb and $$^{179}$$Ta as homologues of element 105, Db, on cation exchanger in HF/HNO$$_{3}$$ solution

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 當銘 勇人*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 羽場 宏光*; 永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 13(1), p.9 - 12, 2013/06

105番元素ドブニウム(Db)のモデル実験として、周期表5族元素であるNbとTaの陽イオン交換樹脂に対する吸着挙動をHFとHNO$$_{3}$$の混合水溶液中において調べた。陽イオン交換樹脂中におけるこれらの元素の化学反応は平衡に即座に到達した。NbとTaの分配係数は本研究で調べたふっ化物イオン濃度範囲(10$$^{-7}$$-10$$^{-5}$$M)において、そのイオン濃度の増加とともに減少することを見いだした。NbとTaの分配係数の変化ははっきりと異なっており、この違いは異なるふっ化物錯体の形成によると考えられる。本実験結果に基づき、Dbのふっ化物錯体形成を明らかにするための陽イオン交換実験を提案する。

論文

Ground-state configuration of the $$N=157$$ nucleus $$^{259}$$No

浅井 雅人; 塚田 和明; 阪間 稔*; 羽場 宏光*; 市川 隆敏*; 石井 康雄; 豊嶋 厚史; 石井 哲朗; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

Physical Review C, 87(1), p.014332_1 - 014332_6, 2013/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:57.51(Physics, Nuclear)

$$^{259}$$Noの基底状態のスピン・パリティ,中性子軌道配位を$$alpha$$崩壊核分光により初めて実験的に同定した。$$^{259}$$Noは、これまでにスピン・パリティや一粒子軌道配位が同定された原子核の中で最も中性子数の多い原子核である。本研究により$$^{259}$$Noの基底状態と娘核$$^{255}$$Fmの231.4keV励起準位の中性子軌道配位が9/2$$^{+}$$[615]と同定され、この領域の原子核における中性子一粒子軌道のエネルギー間隔と順序が明らかになった。中性子数$$N$$=157における9/2$$^{+}$$[615]基底状態の出現は、$$N$$=152と$$N$$=162に存在する変形殻ギャップ間の中性子軌道のエネルギー順序が中性子数が増えるにつれて大きく変化していることを示唆している。

論文

New result in the production and decay of an isotope, $$^{278}$$113 of the 113th element

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 大関 和貴*; 工藤 祐生*; 住田 貴之*; 若林 泰生*; 米田 晃*; 田中 謙伍*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 81(10), p.103201_1 - 103201_4, 2012/10

 被引用回数:111 パーセンタイル:2.38(Physics, Multidisciplinary)

113番元素である$$^{278}$$113を$$^{209}$$Bi標的に$$^{70}$$Znビームを照射する実験により合成した。観測したのは6連鎖の$$alpha$$崩壊で、そのうち連鎖の5番目と6番目は既知である$$^{262}$$Db及び$$^{258}$$Lrの崩壊エネルギーと崩壊時間と非常によく一致した。この意味するところは、その連鎖を構成する核種が$$^{278}$$113, $$^{274}$$Rg (Z=111), $$^{270}$$Mt (Z=109), $$^{266}$$Bh (Z=107), $$^{262}$$Db (Z=105)及び$$^{258}$$Lr (Z=103)であることを示している。本結果と2004年, 2007年に報告した結果と併せて、113番元素である$$^{278}$$113を曖昧さなく生成・同定したことを強く結論付ける結果となった。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:32.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

Production of $$^{265}$$Sg in the $$^{248}$$Cm($$^{22}$$Ne,5$$n$$)$$^{265}$$Sg reaction and decay properties of two isomeric states in $$^{265}$$Sg

羽場 宏光*; 加治 大哉*; 工藤 祐生*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大関 和貴*; 酒井 隆太郎*; 住田 貴之*; 米田 晃*; 笠松 良崇*; et al.

Physical Review C, 85(2), p.024611_1 - 024611_11, 2012/02

 被引用回数:36 パーセンタイル:8.68(Physics, Nuclear)

気体充填型反跳分離装置(GARIS)によって前段分離された超重元素を化学分析装置へ導入するという、新たな実験システムの開発を行っている。本論文では、106番元素シーボーギウム(Sg)の化学実験対象核種$$^{265}$$Sgの2つのアイソマー状態すなわち$$^{265}$$Sg$$^{a}$$及び$$^{265}$$Sg$$^{b}$$の崩壊特性について報告する。実験では、理化学研究所線型加速器RILACを用い$$^{248}$$Cm($$^{22}$$Ne,5$$n$$)反応にて$$^{265}$$Sgを合成し、GARISにより質量分離した後に低バックグラウンド環境下へとガスジェット搬送し、そこで$$alpha$$崩壊並びに自発核分裂イベントを測定した。各アイソマー状態における半減期と$$alpha$$粒子エネルギーは、$$^{265}$$Sg$$^{a}$$$$8.5^{+2.6}_{-1.6}$$s及び$$8.84pm0.05$$MeV, $$^{265}$$Sg$$^{b}$$$$14.4^{+3.7}_{-2.5}$$s及び$$8.69pm0.05$$MeVであった。

論文

Radiochemical study of sub-barrier fusion hindrance in the $$^{19}$$F+$$^{209}$$Bi reaction

西中 一朗; 笠松 良崇*; 谷川 勝至*; 後藤 真一*; 浅井 雅人

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.117 - 121, 2011/09

近年、重イオン核反応での融合障壁より低いエネルギー、サブバリアエネルギー領域において融合が阻害される現象が発見され、原子核反応研究分野でのトピックスとして注目されている。この阻害現象を調べるため、$$^{19}$$F+$$^{209}$$Bi反応におけるサブバリアエネルギー領域の核分裂断面積を放射化学的手法により求めた。理論計算や他の反応系での実験データの系統性との比較から重い質量系での融合阻害現象の機構について考察する。

論文

Extraction of chromatographic behavior of Rf, Zr, and Hf in HCl solution with styrenedivinylbenzene copolymer resin modified by TOPO (trioctylphosphine oxide)

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06

本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl$$_{4}$$$$cdot$$2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:48.46(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

論文

Oxidation of element 102, nobelium, with flow electrolytic column chromatography on an atom-at-a-time scale

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 羽場 宏光*; 大江 一弘*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 131(26), p.9180 - 9181, 2009/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:59.46(Chemistry, Multidisciplinary)

新たに開発したフロー電解カラムクロマトグラフ装置を用い、0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液中における102番元素ノーベリウム(No)の酸化反応をシングルアトムレベルで調べた。最も安定なNo$$^{2+}$$がNo$$^{3+}$$に酸化され、1.0V以上の印加電圧において酸化された$$alpha$$-HIB錯体がカラム中で三価状態を保持することを明らかとした。

論文

Decay properties of $$^{266}$$Bh and $$^{262}$$Db produced in the $$^{248}$$Cm + $$^{23}$$Na reaction

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 大関 和貴*; 工藤 祐生*; 佐藤 望*; 住田 貴之*; 米田 晃*; 市川 隆敏*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 78(6), p.064201_1 - 064201_6, 2009/06

 被引用回数:24 パーセンタイル:20.85(Physics, Multidisciplinary)

$$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5$$n$$)反応で合成した$$^{266}$$Bh及びその娘核種である$$^{262}$$Dbの崩壊特性の研究を、気体充填型反跳分離装置(GARIS)と位置感度半導体検出器(PSD)とを組合せた装置を用いて行った。既知核種である$$^{262}$$Dbとの相関を調べ、$$^{266}$$Bhの同定を十分な確度で行った。今回合成・測定を行った$$^{266}$$Bh及び$$^{262}$$Dbの崩壊特性は以前(理化学研究所、2004年,2007年)に合成・測定を行った$$^{278}$$113の崩壊特性と一致しており、これは新元素(原子番号113)とされる$$^{278}$$113の発見の成果を強く補強するものと言える。

論文

Adsorption of Nb, Ta and Pa on anion-exchanger in HF and HF/HNO$$_{3}$$ solutions; Model experiments for the chemical study of Db

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 當銘 勇人*; 塚田 和明; 秋山 和彦*; 吉村 崇*; 永目 諭一郎

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 279(2), p.371 - 376, 2009/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:31.4(Chemistry, Analytical)

105番元素Db(ドブニウム)の陰イオン交換実験を行うために、その基礎実験としてDbと同じ5族元素であるNb, Ta及び擬5族元素PaのHF, HF/HNO$$_{3}$$水溶液系における陰イオン交換挙動をバッチ法で調べた。F$$^{-}$$及びNO$$_{3}$$$$^{-}$$イオン濃度を関数として、これら元素の陰イオン交換における分配係数を測定した結果、それぞれの元素が明確に異なる陰イオン交換挙動を示すことがわかった。これらの結果をもとにそれぞれの元素のフッ化物錯形成の様子を議論するとともにDbのフッ化物錯形成を調べるための実験条件を提案することができた。

論文

Adsorption of Db and its homologues Nb and Ta, and the pseudo-homologue Pa on anion-exchange resin in HF solution

塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦*; 笠松 良崇; 西中 一朗; 市川 進一; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ; et al.

Radiochimica Acta, 97(2), p.83 - 89, 2009/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:15.82(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

105番元素ドブニウム(Db)及び周期表上同族の5族元素ニオブ(Nb),タンタル(Ta),擬5族のプロトアクチニウム(Pa)のフッ化水素酸水溶液中における陰イオン交換挙動を観測した。実験にはタンデム加速器施設に設置したオンライン自動迅速イオン交換分離装置を利用し、$$^{248}$$Cm+$$^{19}$$F反応で生成する$$^{262}$$Db(半減期34秒)を対象に13.9Mフッ化水素酸水溶液におけるイオン交換樹脂への分配係数を測定した。上記元素とDbの溶離挙動を比較すると、Dbの分配係数は5族元素Nb及びTaに比べて小さく、その傾向はむしろ擬5族のPaに近いという結果を得た。この結果は超アクチノイド元素であるDbのフッ化物陰イオン錯体が同族元素と異なるという興味深いものである。

論文

Development of an electrochemistry apparatus for the heaviest elements

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 北辻 章浩; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 篠原 厚*; 永目 諭一郎

Radiochimica Acta, 96(6), p.323 - 326, 2008/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.18(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

重元素の電気化学的研究に向け、フロー電解セルに基づくクロマトグラフ電気化学装置を開発した。Nafionイオン交換樹脂を用いてグラッシーカーボンファイバーを化学修飾し、電極として用いると同時に陽イオン交換カラムとして用いた。0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸水溶液中における$$^{139}$$Ceトレーサーの溶離挙動を印加電圧0.2$$sim$$1.0Vにおいて調べた。トレーサーレベルにおいて$$^{139}$$Ce$$^{3+}$$をCe$$^{4+}$$に酸化することに成功し、その酸化還元電位がマクロ量でのサイクリックボルタンメトリーにより決定した値と同じであることを明らかにした。この装置を用いることにより数分以内で重元素の電気化学的性質を分析することが可能である。

論文

Anion-exchange behavior of Nb, Ta, and Pa as homologues of Db in HF/HNO$$_{3}$$ solutions

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 當銘 勇人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 8(2), p.69 - 72, 2007/10

Dbとフッ化物イオンとの反応を調べるための基礎実験として、その同族元素であるNb, Taと擬似同族元素であるPaのHF/HNO$$_{3}$$混酸水溶液中での陰イオン交換挙動を調べた。各元素に対するフッ化物イオンの配位の強さを、フッ化物イオン濃度[F$$^{-}$$]の関数(1$$times$$10$$^{-6}$$$$sim$$2$$times$$10$$^{-2}$$M)として詳細に調べた。陰イオン交換樹脂への吸着率から$$K$$$$_{rm d}$$値を算出し、$$K$$$$_{rm d}$$値のフッ化物濃度,硝酸濃度依存性から、各元素のトレーサ濃度におけるフッ化物イオンとの反応性を明らかにした。また、本実験条件において、それぞれの元素の挙動が互いに大きく異なることを見いだした。これらの結果と対象とした化学反応の平衡到達時間の測定結果から、DbのHF/HNO$$_{3}$$混酸水溶液中での陰イオン交換実験を行うための実験条件を検討する。

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