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報告書

セメント浸出液及び地下水中における花崗閃緑岩及び砂岩を対象としたヨウ素の実効拡散係数及び分配係数の評価

本田 明; 三原 守弘; 加藤 大生*

JNC TN8400 2004-020, 69 Pages, 2004/11

JNC-TN8400-2004-020.pdf:3.09MB

TRU廃棄物の処分施設においては,多量のセメント系材料を使用することが考えられている。このため,処分施設及びその周辺の地球化学的条件は,セメント系材料の溶解によって,長期に渡りpH12以上の高アルカリ性に維持される可能性がある。したがって,TRU廃棄物処分の性能評価においては,セメント系材料の影響を考慮した放射性核種の移行パラメータ(実効拡散係数及び分配係数)を設定する必要がある。しかし,既往の研究において,セメント系材料を起源とした高アルカリ条件における岩石中の放射性核種の分配係数や拡散係数等について十分な評価がされているとは言いがたい。一方,TRU廃棄物には,高レベル放射性廃棄物にほとんど含まれないヨウ素-129を多く含む廃棄体グループがある。このヨウ素-129は半減期が10$$^{7}$$年と非常に長く,かつ人工バリアや天然バリアへの収着がほとんど見込まれないことから,TRU廃棄物処分システムの性能評価において,最も重要な核種の一つである。本研究では,結晶質岩の一例として花崗閃緑岩,堆積岩の一例として砂岩を選定し,模擬セメント浸出液(CW)及び模擬地下水(GW)を使用したヨウ素の透過拡散(Through-diffusion)実験をAr雰囲気において実施し,以下の知見が得られた。CW条件におけるヨウ素の実効拡散係数は,実験結果の解析によって花崗閃緑岩,砂岩ともに時間の経過にともない低下していることが示唆された。本実験で得られたヨウ素のDeを中性条件における既往の報告値と比較すると,CW条件における花崗閃緑岩中のヨウ素のDeは2桁以上低いものであった。また,砂岩の場合には,既往の報告値と比較してGW条件のDeは同程度であったのに対し,CW条件のDeは1$$sim$$2桁低いものであった。実験後の砂岩の試料をSEMで観察した結果,CW条件の実験に供した試料では,表面全体が繊維状の二次鉱物によって覆われていた。このことから,CW条件におけるヨウ素のDeの低下は,二次鉱物の沈殿が大きく影響していることが推測された。一方,分配係数についはGW条件における砂岩の実験で1.7x10$$^{-3}$$$$sim$$3.0x10$$^{-3}$$m$$^{3}$$/kgが得られた。しかし,それ以外の実験ケースでは分配係数を得ることができなかった。

報告書

PHREEQCで取り扱うためのC-S-Hゲルの熱力学データの検討

加藤 大生*; 本田 明

JNC TN8400 2004-015, 282 Pages, 2004/07

JNC-TN8400-2004-015.pdf:1.83MB

TRU廃棄物の処分施設においては,多量のセメント系材料を使用することが考えられており,処分施設の間隙水の化学的条件は,このセメント系材料の溶解/沈殿に強く影響されることが予想される。したがって,処分施設の化学的条件を評価するためには,セメント系材料に関連する鉱物の溶解/沈殿挙動を適切にモデル化し,評価に適用することが重要である。特に,低結晶性のカルシウム珪酸塩水和物であるC-S-Hゲルは,セメントの水和において最も多量に生成する水和物であり,セメント系材料の力学的特性を決定している。また,主要構成鉱物という点で,C-S-Hゲルの溶解/沈殿が間隙率を介してセメント系材料の水理学的条件に強く影響する。さらに,長期的にはC-S-Hゲルの溶解/沈殿が間隙水の化学的条件を支配する。このため,C-S-Hゲルの溶解/沈殿挙動の重要性は国際的にも認識されており,これまでいくつかのモデルが提案されている。C-S-Hゲルは,その構成元素であるカルシウム及びケイ素が非調和的に溶解/沈殿することが知られており,その挙動を表現することが,これらのモデルの主眼となっている。一方,これまで放射性廃棄物の地層処分の分野における地球化学計算には,汎用の地球化学計算コードであるPHREEQCがしばしば用いられている。PHREEQCでは,評価したい系の化学反応式とその化学反応式の平衡定数の対数(log K)を与えることによって,系が到達する化学平衡状態を算定することができる。サイクル機構の高レベル放射性廃棄物処分におけるリファレンス地下水の組成は,このPHREEQCを用いて決定されている。TRU廃棄物処分施設の化学的条件の評価においても,これと同じ組成の地下水を使用することが考えられており,セメント系材料とこの地下水との反応の評価には,PHREEQCを活用することが計画されている。そこで,本報ではPHREEQCで使用することを前提として既往のC-S-Hゲルの溶解/沈殿モデルを調査し,それらのモデルのPHREEQCへの適合性や,それらを用いてPHREEQCで計算した結果の妥当性について検討した。既往のC-S-Hゲルの溶解/沈殿モデルを調査した結果,PHREEQC上での取り扱いに相応しいモデルとして,Atkinsonモデル及びReardonモデルが選定された。選定されたモデルから導いたC-S-Hゲルの解離式

報告書

セメント系材料に対する核種の収着データベースの整備

加藤 大生*; 嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫; 本田 明

JNC TN8400 2001-029, 63 Pages, 2002/01

JNC-TN8400-2001-029.pdf:1.81MB

TRU廃棄物の処分システムにはセメント系材料の使用が考えられている。セメント系材料には収着により核種の移行を遅延させる機能が期待されている。このため、TRU廃棄物の処分システムの評価においては、セメント系材料に対する核種の分配係数Kd が重要なパラメータとなる。セメント系材料に対する核種の収着に関する研究は、国内外で数多く報告されている。したがって、既存の知見を整理し、核種の分配係数を把握しておく必要がある。本報告では、性能評価上重要となるC, Cl, Ni, Se, Sr, Zr, Nb, Mo, Tc, Sn, I, Cs, Sm, Pb, Ra, Ac, Th, Pa, U,Np, Pu, Am, Cm 等の元素を対象として、セメント系材料に対する分配係数を文献及び内部実験結果から抽出・整理し、収着データベース(SDB)としてまとめた。SDB 整備の過程で、Se, Tc, Pa, U, Pu, Np 等といった実験雰囲気や酸化還元電位により化学形態が変化すると考えられる元素について、実験雰囲気が制御された条件で得られた分配係数はいくらかあるももの、酸化還元電位が制御された条件で得られた分配係数はほとんどないことを把握した。また、Se, Mo, Sm, Cm, Ac の分配係数がこれまで測定されていないことが分かった。これらの元素のうち、Se及びMo について、OPC(普通ポルトランドセメント)に対する分配係数をバッチ収着実験により取得し、SDB に反映した。

報告書

セメント系材料の浸出液の地質媒体への影響評価-大型カラム試験設備を用いた高pHプルームの岩盤への影響試験-

加藤 大生*; 佐藤 光吉*; 大和田 仁*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC TN8430 2000-008, 53 Pages, 2000/05

JNC-TN8430-2000-008.pdf:3.56MB

TRU廃棄物の処分システムには多量のセメント系材料の使用が検討されており、セメント系材料からの高アルカリ性の浸出液の拡がりによって処分場周辺岩盤が溶出し、二次鉱物が析出すると考えられている。この浸出液の拡がりは高pHプルームと呼ばれている。高pHプルームは地下水の流れに沿って徐々に拡がることから、二次鉱物を含む岩石の性状や地下水の成分は時間的あるいは空間的に変遷することが予想される。しかし、これまで二次鉱物及び地下水成分の時間的、空間的変遷についての知見は得られていない。このため、本研究では二次鉱物及び地下水成分の変遷に関する知見を得ることを目的としたカラム試験を実施した。総延長4m、内径3.7cmの大型カラムに粉砕した花崗閃緑岩を充填し、80$$^{circ}C$$の恒温槽中においてpH13.3の模擬セメント浸出液(Na:0.1mol/l、K:0.1mol/l、Ca:0.002mol/l)を流量0.1ml/minで7ヶ月間通水した結果、カラムの上流においてカルサイト及びC-S-H系化合物、中流から下流にかけてはC-S-H系化合物が岩石の表面に二次鉱物として析出し、4m先まで高pHプルームの影響が及んでいることを確認した。また、Na、Kが支配的な模擬セメント浸出液では、岩石との反応によるpHの低下がみられなかった。本研究により、高pHプルームの流れに沿った二次鉱物及び地下水成分の変遷に関する基礎的な知見が得られた。

論文

Development of 46-kA Nb$$_{3}$$Sn conductor joint for ITER model coils

高橋 良和; 布谷 嘉彦; 西島 元; 小泉 徳潔; 松井 邦浩; 安藤 俊就; 檜山 忠雄; 中嶋 秀夫; 加藤 崇; 礒野 高明; et al.

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 10(1), p.580 - 583, 2000/03

 被引用回数:20 パーセンタイル:70.09(Engineering, Electrical & Electronic)

超伝導コイル開発において、導体ジョイントは、最も重要な技術の一つである。46-kA Nb$$_{3}$$Sn導体を拡散接合により接続する技術を開発した。このサンプルを製作し、性能評価試験を行った。その結果、非常に秀れた性能を有することが確認された。この技術は、ITERモデル・コイルに用いられ15か所のジョイントがすでに製作された。これらの性能評価試験結果を中心に報告する。

報告書

セメント系材料の影響を受けた環境条件での圧縮成型ベントナイトに対する核種の分配係数

嶺 達也*; 三原 守弘; 加藤 大生*

JNC TN8430 99-012, 166 Pages, 1999/11

JNC-TN8430-99-012.pdf:4.31MB

TRU廃棄物の地層処分システムにおいて、セメント系材料の影響を受けた環境条件を考慮したときの人工バリアの候補材料であるベントナイトに対する放射性核種(以下、核種と記す。)の分配係数を取得することは重要な課題である。本試験では、Na型ベントナイト、Na型ベントナイトを人工的にカルシウム型化させたベントナイト(Ca型化ベントナイト)、Na型ベントナイトが変質したときに観察される鉱物の一つであるアナルサイムを混合したベントナイトを使用したCs、Sr、Zr、Nb、Ni、Sn、Am、U、Npの非定常拡散実験を実施し、分配係数を算出した。また、乾燥密度、試験溶液といった試験条件による分配係数の変動幅を把握した。その結果、大半の元素について、本試験で設定した試験条件の範囲内では分配係数の変動は1オーダー程度であることが示された。

報告書

種々のセメント系材料に対するヨウ素、セシウムの吸着試験

嶺 達也*; 三原 守弘; 伊藤 勝; 加藤 大生*

PNC TN8410 97-258, 57 Pages, 1997/06

PNC-TN8410-97-258.pdf:2.81MB

放射性廃棄物を地層処分する場合、処分場の構造材や廃棄体間の充填材としての使用が考えられているセメント系材料には処分環境の化学的雰囲気をアルカリ性に保ち、TRU核種の溶解度を下げるという機能のほかに、セメント系材料自体に核種を吸着させて、その移行を遅延させる機能も期待できると考えられる。本報告書は、種々のセメントペーストについての核種の吸着能を調べるため、処分環境において可溶性の一価の陰イオンとしてヨウ素を、陽イオンとしてセシウムを対象として分配係数を取得した結果をまとめたものである。対象としたセメントペーストは普通ポルトランドセメントペースト(OPCペースト)、中庸熱ポルトランドセメントペースト(MHPペースト)、高炉スラグ90%混合普通ポルトランドセメントペースト(BFSペースト)及びフライアッシュ90%混合普通ポルトランドセメントペースト(PFAペースト)の4種類である。結果は以下のとおりである。(1)ヨウ素の吸着能が高かったセメント系材料はOPCペースト及びMHPペーストであった。ヨウ素はCaO/SiO$$_{2}$$モル比が高いC-S-Hゲル(ケイ酸カルシウム水和物)、AFt(エトリンガイト)及びAFm(モノサルフェート水和物)に吸着されるとの報告があり、これらのセメント系材料は他の2つよりもC-S-Hゲル中のCaO/SiO$$_{2}$$モル比が高く、AFt及びAFmの含有量が高かった。また、浸漬期間に依らずヨウ素の吸着が期待できるセメント系材料はMHPペーストであった。そして、トレーサ溶液初期濃度が1$$times$$10$$^{-5}$$mol/lであれば、MHPペーストに対するヨウ素の分配係数は約100ml/gであった。(2)一般的に陽イオン交換性を持つと言われるシリカゲルの含有量が比較的多いPFAペーストに対するセシウムの分配係数は浸漬期間に依存せず、平均5ml/gであり、他のセメント系材料と比較すると安定していることが分かった。

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