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論文

Using CO$$_{2}$$ Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry

松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:56.54(Chemistry, Multidisciplinary)

誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCO$$_{2}$$ガス反応を用いて、Pu同位体分析($$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{242}$$Pu, $$^{244}$$Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

A New measuring method for elemental ratio and Vickers hardness of metal-oxide-boride materials based on Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS)

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05

制御材に炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。

口頭

模擬燃料集合体加熱試験における材料分析を用いた評価手法の確立,1; 非移行型プラズマ加熱を用いた模擬燃料集合体加熱試験の概要

阿部 雄太; 中桐 俊男; 山下 拓哉; 野呂 純二*; 松島 朋裕*; 川上 智彦*

no journal, , 

原子力機構では、BWRのシビアアクシデント(SA)事故時に制御ブレード及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報では、模擬燃料加熱試験(CMMR-0)で得られた軸方向温度分布、X線CT撮像並びに材料分析を用いた評価手法を報告する。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の複数スペクトル同時計測による新たな材料硬度評価手法への応用検討,1; LIBSを用いた硬度計測のための試験片物性評価

阿部 雄太; 山下 拓哉; 川上 智彦*

no journal, , 

BWRでは制御材に炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)を用いておりシビアアクシデント(SA)時の炉心溶融により酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成される可能性がある。したがって、廃炉における燃料デブリ取り出しを効率的に行うためには、金属、酸化物及びホウ化物を判別しながら取出工法を選定する必要がある。SA時の炉心溶融挙動の事象推移を評価するためには、数wt%のB分布について広い範囲(約10$$times$$10cm)の測定範囲をmmオーダーの分解能で測定する必要があるため、EPMAを用いたBの元素マッピング手法を開発した。Bの元素マッピングで用いるB-K$$alpha$$線近傍は、原子炉内にも存在するZr-Mz線の裾と干渉することが課題であるため、Zrの元素マッピング(L$$alpha$$線)を用いてBの元素マッピング(K$$alpha$$線)結果からZr-Mz線の影響を画像処理で補正した。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の複数スペクトル同時計測による新たな材料硬度評価手法への応用検討,2; LIBSによる材料硬度計測への応用検討

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦

no journal, , 

制御材に炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属, 酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属, 酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、ホウ素Bの半定量情報を得るためにLA-ICP-MSによる測定を実施し、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。ビッカース硬度10GPa以上の領域でLIBS計測によるB, O, Zr比(B/O/Zr比)と硬度(GPa)に正の相関が得られ、硬度計測へのLIBSの応用が示唆された。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いたホウ化ジルコニウムの表面硬度測定への適用検討,1; 測定条件の予備検討

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*

no journal, , 

高融点で金属とセラミックの両方の性質(電気伝導性を持ちながら高硬度)をもつユニークな金属ホウ化物のうち、融点温度まで相転移がないジルコニウム系ホウ化物(ZrB$$_{2}$$)に着目し、ZrとZrB$$_{2}$$からなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った結果を報告する。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いたホウ化ジルコニウムの表面硬度測定への適用検討,2; 組成を変えた供試試料による測定特性

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 大石 佑治*

no journal, , 

本報では、ジルコニウム系ホウ化物(ZrB$$_{2}$$)に着目し、ZrとZrB$$_{2}$$からなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った。本手法の測定特性調査のため、ホウ素/ジルコニウム比が異なる複数試料について、本手法による測定結果と併せ、LA-ICP質量分析や微小ビッカース硬さによる測定結果との相関を評価した結果、その適用性が示された。

口頭

LIBSによる複数スペクトル同時計測および多変量解析を用いた硬さ情報の評価方法の検討

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 大石 佑治*

no journal, , 

本研究では燃料デブリの切断および取出しに必要な硬さ情報の把握のため、LIBSを用いた硬さ情報の推定手法を検討した。LIBSによる元素マッピングの妥当性確認のため電子プローブマイクロアナライザー(EPMA)による測定結果との比較、元素情報の多変量解析による材料の組成および硬さ情報の推定を行った。

口頭

Local identification of melted multicomponent materials and mapping of distributed the original material using laser induced breakdown spectroscopic multi spectra via multivariate analysis

川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 高貝 慶隆*

no journal, , 

In the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, cutting and removing the fuel debris which is mixed with boride has been challenging. A high performance analytical technique, laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) having a powerful wavelength resolution that can simultaneously measure from light elements (especially boron and oxygen) to heavy elements metal elements, and is expected to precisely discriminate the elements and identify the material based on its elemental composition ratio. In this study, we present that the composite analysis method combined multivariate analysis with LIBS, and its applicability of the compositional distribution of melted material.

口頭

Development of boride hardness evaluation technique by multi-spectrum measurement employing LIBS

幕内 悦予*; 阿部 雄太; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; Sun, Y.*; 大石 佑治*; 大高 雅彦

no journal, , 

A boride is an interesting material that has both metallic and ceramic properties (high melting point/ hardness, corrosion resistance, electrical/thermal conductivity), which are known to be hard material dependent on boron concentration. In this study, a feasibility of LIBS system as an in-situ measurement for hardness of MxBy (M: Zr, Fe) was studied in two steps; i) the actual survey of hardness characteristics of MxBy using various specimens changing boron concentration, and ii) the identification performance of composition ratio of LIBS.

口頭

ピークサーチを必要としない新たなLIBSスペクトルデータ分析法の提案

横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦

no journal, , 

周期表上の各元素はLIBS分析において其々固有のピークスペクトルを持つ。このため、分析試料からの各ピーク波長を識別することにより、試料の化学組成 を判別することができる。またこれが、一般的な試料同定手法となっている。本研究では、機械学習の手法を用いた標準試料のみを用い、データベースの参照もピーク波長のサーチも行わない新たなLIBSスペクトルの分析方法を提案する。

口頭

多変量解析を用いた多地点LIBSの解析検討

川上 智彦*; 長山 咲子*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて多地点を網羅的に計測し、計測位置情報とLIBSによる計測結果を関連付けることにより元素マッピングを行っている。制御雰囲気を窒素及びアルゴンでLIBS測定を実施し多変量解析を用いて解析方法を検討したので報告する。

口頭

ICP-MSによる超ウラン元素及びベータ核種分析に対するオゾンリアクションの効果と検証

松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

超ウラン元素及びベータ核種の放射線計測は、煩雑かつ時間のかかる前処理工程が必要であり、検体処理の労力や高線量試料による被ばくリスクの増大が懸念される。誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)を用いた手法は、装置内のコリジョン・リアクションセル(CRC)にて、イオンと各種ガスを反応させ、人の手で行ってきた前処理工程を省略し、分析対象と干渉物質を迅速に分離する技術が開発されてきた。なかでも、酸化反応による分離技術は、多くの放射性同位体(RI)の分析に利用されている。今回、酸化性ガスの中でも特に反応性の高いオゾンを用いて、超ウラン元素およびベータ核種のICP-MS分析における効果を検証し、RI分離法の開発を目指した。

口頭

模擬燃料集合体加熱試験を用いた材料分析の検討,2; LIBSを用いた評価手法の検討

川上 智彦*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 中桐 俊男

no journal, , 

本報では原子力機構で作製した、模擬燃料集合体加熱試験体溶融物をLIBSで計測し、元素の同定を行った。溶融物からは酸素を同定し金属元素と酸素比を算出した結果を報告する。

口頭

誘導結合プラズマ質量分析法による指標元素を利用したPuおよびAmの間接定量

伊藤 央泰*; 柳澤 華代; 松枝 誠; 古川 真*; 川上 智彦*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)は、高感度な分析手法として、放射性核種の分析にも広く利用されている。ICP-MSでは、一般的に検量線法を用いて定量を行うが、この手法は、放射性標準溶液の調製が必要であり、核種の種類や濃度に応じて、法的管理が求められる。そのため、標準溶液の使用量削減が課題となっている。そこで本研究では、放射性標準溶液を使用せずに定量を行う間接定量法の構築を試みた。本手法では、基準とした元素の定量値と、同元素の安定同位体および異なる元素(分析対象元素)の放射性同位体との信号強度比を乗じることで、分析対象元素の濃度を間接的に算出する。実験の結果、PuおよびAmの定量分析に本手法が有効であることを確認した。

口頭

プラズマ加熱試験の材料分析を用いた評価手法の確立,2; プラズマ基礎加熱試験体を用いた材料分析とLIBSの適用可能性

川上 智彦*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 中桐 俊男

no journal, , 

原子力機構では福島第一事故時の事象推移解明に向けた非移行型プラズマ加熱を用いたBWRシビアアクシデント時に起こる炉心物質の下部プレナムへの移行挙動(CMR)に着目した試験を実施している。本報告では模擬試験体(平成27年度加熱試験体)をLIBSで計測し、元素の同定を行い、溶融物から酸素-金属元素比等の解析を実施した。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)による材料硬度評価手法への応用検討

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 佐藤 一憲

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を燃料デブリ内の金属ホウ化物や金属酸化物の材料硬度評価への応用を検討するためCMMR試験体を用いて、LIBS及び硬度計測を実施した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた金属ホウ化物の表面硬さ測定への適用検討,1; 元素組成情報と硬さの同時計測手法の検討

幕内 悦予*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*; 大高 雅彦

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた金属ホウ化物の表面硬さ測定への適用検討,2; 組成が複雑な金属ホウ化物試験体の表面分布測定

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 幕内 悦予*; 大石 佑治*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。

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