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論文

Using CO$$_{2}$$ Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry

松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:58.48(Chemistry, Multidisciplinary)

誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCO$$_{2}$$ガス反応を用いて、Pu同位体分析($$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{242}$$Pu, $$^{244}$$Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

A New measuring method for elemental ratio and Vickers hardness of metal-oxide-boride materials based on Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS)

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05

制御材に炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。

口頭

放射性アルミニウム廃棄物の安定化処理方法の検討

関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 鈴木 祐未*; 田仲 睦*; 川上 智彦*; 井手 広史; 土谷 邦彦

no journal, , 

通常の放射性雑固体廃棄物はドラム缶内に格納し、充填材を用いて固化体を作製するが、ドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないこと等が要件となっている。金属アルミニウム(Al)は、その化学的性質上アルカリ性物質と接触すると水素ガスが発生し、保管施設等の安全な管理に影響することから、難廃棄物とされている。本研究では、JMTRの炉心構造材として、金属Al製中性子反射体を多く使用していることから、バイヤー法を応用したAl安定化処理技術の確立することを目的とし、炉外試験による基本的条件を調べた。その結果、合金の種類によって溶解時間に差はあるが溶解中に加温・撹拌することで大幅に短縮されること、合金に添加されている不純物元素はNaOHに不溶なので分離が可能であること、中和によって生成した水酸化物中には塩が多く含まれること、400$$^{circ}$$C$$sim$$1000$$^{circ}$$Cにて焼成することでアルミナとなることを確認した。

口頭

高放射性酸化物模擬体のLIBS計測検討

川上 智彦*; 中野 菜都子*; 高木 一成*; Spaziani, F.*; 花本 行生*; 阿部 雄太

no journal, , 

ガラス固化体は、高線量で人が近づけず遠隔での成分分析ができると非常に有用である。福島第一原子力発電所事故で汚染水を浄化した吸着剤等は、今後、ガラス固化体のような最終形態になると考えられる。また、福島第一原子力発電所の集束は、30年$$sim$$40年とされているが燃料デブリの取り出しが工程を大きく左右するといわれている。燃料デブリの回収は、水中での冠水工法が第一候補であるが、壊れている容器の止水が困難なために気中工法も検討されている。燃料デブリを取り出しは、合金化やセラミック化により硬度が異なるために、燃料デブリ切断部の元素情報や硬さ情報は重要である。一方でLIBSによる元素組成分析は、遠隔測定による応用や水中での測定などオンサイト分析として研究開発されている。今回の発表は、ガラス固化体を模擬したガラス片を作製し、LIBS計測の定量分析への応用の検討、プラズマ加熱試験体の元素同定と酸素濃度比をLIBSにより計測した。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の複数スペクトル同時計測による新たな材料硬度評価手法への応用検討,1; LIBSを用いた硬度計測のための試験片物性評価

阿部 雄太; 山下 拓哉; 川上 智彦*

no journal, , 

BWRでは制御材に炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)を用いておりシビアアクシデント(SA)時の炉心溶融により酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成される可能性がある。したがって、廃炉における燃料デブリ取り出しを効率的に行うためには、金属、酸化物及びホウ化物を判別しながら取出工法を選定する必要がある。SA時の炉心溶融挙動の事象推移を評価するためには、数wt%のB分布について広い範囲(約10$$times$$10cm)の測定範囲をmmオーダーの分解能で測定する必要があるため、EPMAを用いたBの元素マッピング手法を開発した。Bの元素マッピングで用いるB-K$$alpha$$線近傍は、原子炉内にも存在するZr-Mz線の裾と干渉することが課題であるため、Zrの元素マッピング(L$$alpha$$線)を用いてBの元素マッピング(K$$alpha$$線)結果からZr-Mz線の影響を画像処理で補正した。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の複数スペクトル同時計測による新たな材料硬度評価手法への応用検討,2; LIBSによる材料硬度計測への応用検討

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦

no journal, , 

制御材に炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属, 酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属, 酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、ホウ素Bの半定量情報を得るためにLA-ICP-MSによる測定を実施し、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。ビッカース硬度10GPa以上の領域でLIBS計測によるB, O, Zr比(B/O/Zr比)と硬度(GPa)に正の相関が得られ、硬度計測へのLIBSの応用が示唆された。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いたホウ化ジルコニウムの表面硬度測定への適用検討,1; 測定条件の予備検討

阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*

no journal, , 

高融点で金属とセラミックの両方の性質(電気伝導性を持ちながら高硬度)をもつユニークな金属ホウ化物のうち、融点温度まで相転移がないジルコニウム系ホウ化物(ZrB$$_{2}$$)に着目し、ZrとZrB$$_{2}$$からなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った結果を報告する。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いたホウ化ジルコニウムの表面硬度測定への適用検討,2; 組成を変えた供試試料による測定特性

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 大石 佑治*

no journal, , 

本報では、ジルコニウム系ホウ化物(ZrB$$_{2}$$)に着目し、ZrとZrB$$_{2}$$からなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った。本手法の測定特性調査のため、ホウ素/ジルコニウム比が異なる複数試料について、本手法による測定結果と併せ、LA-ICP質量分析や微小ビッカース硬さによる測定結果との相関を評価した結果、その適用性が示された。

口頭

Using CO$$_{2}$$ reaction to achieve mass-spectrometric discrimination for Pu isotopic analysis with inductively coupled plasma-mass spectrometry

松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

誘導結合プラズマ質量分析計のDRCにCO$$_{2}$$を導入することでアクチノイド(Am, Cm, U)由来の干渉物質を除去し、Pu同位体($$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{242}$$Pu, and $$^{244}$$Pu)の同時分析を可能にした。

口頭

Local identification of melted multicomponent materials and mapping of distributed the original material using laser induced breakdown spectroscopic multi spectra via multivariate analysis

川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 高貝 慶隆*

no journal, , 

In the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, cutting and removing the fuel debris which is mixed with boride has been challenging. A high performance analytical technique, laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) having a powerful wavelength resolution that can simultaneously measure from light elements (especially boron and oxygen) to heavy elements metal elements, and is expected to precisely discriminate the elements and identify the material based on its elemental composition ratio. In this study, we present that the composite analysis method combined multivariate analysis with LIBS, and its applicability of the compositional distribution of melted material.

口頭

Development of boride hardness evaluation technique by multi-spectrum measurement employing LIBS

幕内 悦予*; 阿部 雄太; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; Sun, Y.*; 大石 佑治*; 大高 雅彦

no journal, , 

A boride is an interesting material that has both metallic and ceramic properties (high melting point/ hardness, corrosion resistance, electrical/thermal conductivity), which are known to be hard material dependent on boron concentration. In this study, a feasibility of LIBS system as an in-situ measurement for hardness of MxBy (M: Zr, Fe) was studied in two steps; i) the actual survey of hardness characteristics of MxBy using various specimens changing boron concentration, and ii) the identification performance of composition ratio of LIBS.

口頭

ピークサーチを必要としない新たなLIBSスペクトルデータ分析法の提案

横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦

no journal, , 

周期表上の各元素はLIBS分析において其々固有のピークスペクトルを持つ。このため、分析試料からの各ピーク波長を識別することにより、試料の化学組成 を判別することができる。またこれが、一般的な試料同定手法となっている。本研究では、機械学習の手法を用いた標準試料のみを用い、データベースの参照もピーク波長のサーチも行わない新たなLIBSスペクトルの分析方法を提案する。

口頭

多変量解析を用いた多地点LIBSの解析検討

川上 智彦*; 長山 咲子*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて多地点を網羅的に計測し、計測位置情報とLIBSによる計測結果を関連付けることにより元素マッピングを行っている。制御雰囲気を窒素及びアルゴンでLIBS測定を実施し多変量解析を用いて解析方法を検討したので報告する。

口頭

多地点LIBSの多変量解析による硬さ変換検討

長山 咲子*; 川上 智彦*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の原子炉では制御材に炭化ホウ素を用いているため、金属、酸化物に加え、酸化物よりも約2倍の硬さを有するホウ化物が混在する燃料デブリが生成していると想定されており、廃炉作業における燃料デブリの切削・取出し作業が困難になると考えられている。このため、燃料デブリの組成や硬さを把握することは非常に重要となる。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は、軽元素から重元素まで同時計測し、その元素情報(組成比)から対象物を判別することが期待できる。本研究では、LIBS計測で得た元素情報に多変量解析を適用し作成した組成分布や硬さ分布の妥当性について報告する。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,54; 炭酸塩スラリーを含む固化体の分配係数取得の検討

松本 早織; 豊田 大和*; 富吉 真央*; 根本 忠洋*; 川上 智彦*; 谷口 拓海; 岡田 尚; 吉田 幸彦; 大杉 武史

no journal, , 

汚染水処理二次廃棄物について、処分の安全評価の際に必要となる廃棄体の分配係数(Kd)は固型化材の種類や配合によって異なるため、多量のデータ取得が必要となる。本報では、単体で取得した各材料のKdから廃棄物充填率の異なる固化体のKdを推測できるか検討するため、炭酸塩スラリー(CS)を充填した固化体を対象としてKdの取得を行うとともに、Kd推測にかかわる基礎的評価を行った。

口頭

模擬燃料集合体加熱試験を用いた材料分析の検討,2; LIBSを用いた評価手法の検討

川上 智彦*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 中桐 俊男

no journal, , 

本報では原子力機構で作製した、模擬燃料集合体加熱試験体溶融物をLIBSで計測し、元素の同定を行った。溶融物からは酸素を同定し金属元素と酸素比を算出した結果を報告する。

口頭

模擬燃料集合体加熱試験における材料分析を用いた評価手法の確率,3; LIBSを用いた酸素及びホウ素の評価手法の検討

岡崎 航大*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 川上 智彦*

no journal, , 

原子力機構ではBWRシビアアクシデント(SA)事故時に制御棒及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報は、元素情報や硬度情報の測定をLIBSで行うにあたり、作成したプラズマ加熱試験体を用いてLIBSによる評価手法の検討を行った。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた金属ホウ化物の表面硬さ測定への適用検討,1; 元素組成情報と硬さの同時計測手法の検討

幕内 悦予*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*; 大高 雅彦

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた金属ホウ化物の表面硬さ測定への適用検討,2; 組成が複雑な金属ホウ化物試験体の表面分布測定

岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 幕内 悦予*; 大石 佑治*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。

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