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Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07
被引用回数：12 パーセンタイル：56.63(Chemistry, Multidisciplinary)誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCOガス反応を用いて、Pu同位体分析(
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。
大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.
Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07
ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。
阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男
Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05
制御材に炭化ホウ素(B
C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。
関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 鈴木 祐未*; 田仲 睦*; 川上 智彦*; 井手 広史; 土谷 邦彦
no journal, ,
通常の放射性雑固体廃棄物はドラム缶内に格納し、充填材を用いて固化体を作製するが、ドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないこと等が要件となっている。金属アルミニウム(Al)は、その化学的性質上アルカリ性物質と接触すると水素ガスが発生し、保管施設等の安全な管理に影響することから、難廃棄物とされている。本研究では、JMTRの炉心構造材として、金属Al製中性子反射体を多く使用していることから、バイヤー法を応用したAl安定化処理技術の確立することを目的とし、炉外試験による基本的条件を調べた。その結果、合金の種類によって溶解時間に差はあるが溶解中に加温・撹拌することで大幅に短縮されること、合金に添加されている不純物元素はNaOHに不溶なので分離が可能であること、中和によって生成した水酸化物中には塩が多く含まれること、400
C
1000Cにて焼成することでアルミナとなることを確認した。
幕内 悦予*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*; 大高 雅彦
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。
reaction to achieve mass-spectrometric discrimination for Pu isotopic analysis with inductively coupled plasma-mass spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
誘導結合プラズマ質量分析計のDRCにCOを導入することでアクチノイド(Am, Cm, U)由来の干渉物質を除去し、Pu同位体(Pu, Pu, Pu, Pu, and Pu)の同時分析を可能にした。
横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 幕内 悦予*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
本研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)による複数スペクトル同時計測データからの未知試料の組成同定のため、機械学習を用いたスペクトルデータの前処理および非負値行列因子分解を適用したデータに基づく組成推定決定木による判定処理手法を検討し、その適用性を確認した。
川上 智彦*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 中桐 俊男
no journal, ,
原子力機構では福島第一事故時の事象推移解明に向けた非移行型プラズマ加熱を用いたBWRシビアアクシデント時に起こる炉心物質の下部プレナムへの移行挙動(CMR)に着目した試験を実施している。本報告では模擬試験体(平成27年度加熱試験体)をLIBSで計測し、元素の同定を行い、溶融物から酸素-金属元素比等の解析を実施した。
阿部 雄太; 中桐 俊男; 山下 拓哉; 野呂 純二*; 松島 朋裕*; 川上 智彦*
no journal, ,
原子力機構では、BWRのシビアアクシデント(SA)事故時に制御ブレード及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報では、模擬燃料加熱試験(CMMR-0)で得られた軸方向温度分布、X線CT撮像並びに材料分析を用いた評価手法を報告する。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 佐藤 一憲
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を燃料デブリ内の金属ホウ化物や金属酸化物の材料硬度評価への応用を検討するためCMMR試験体を用いて、LIBS及び硬度計測を実施した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 幕内 悦予*; 大石 佑治*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 大石 佑治*
no journal, ,
本研究では燃料デブリの切断および取出しに必要な硬さ情報の把握のため、LIBSを用いた硬さ情報の推定手法を検討した。LIBSによる元素マッピングの妥当性確認のため電子プローブマイクロアナライザー(EPMA)による測定結果との比較、元素情報の多変量解析による材料の組成および硬さ情報の推定を行った。
川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 高貝 慶隆*
no journal, ,
In the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, cutting and removing the fuel debris which is mixed with boride has been challenging. A high performance analytical technique, laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) having a powerful wavelength resolution that can simultaneously measure from light elements (especially boron and oxygen) to heavy elements metal elements, and is expected to precisely discriminate the elements and identify the material based on its elemental composition ratio. In this study, we present that the composite analysis method combined multivariate analysis with LIBS, and its applicability of the compositional distribution of melted material.
幕内 悦予*; 阿部 雄太; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; Sun, Y.*; 大石 佑治*; 大高 雅彦
no journal, ,
A boride is an interesting material that has both metallic and ceramic properties (high melting point/ hardness, corrosion resistance, electrical/thermal conductivity), which are known to be hard material dependent on boron concentration. In this study, a feasibility of LIBS system as an in-situ measurement for hardness of MxBy (M: Zr, Fe) was studied in two steps; i) the actual survey of hardness characteristics of MxBy using various specimens changing boron concentration, and ii) the identification performance of composition ratio of LIBS.
松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 寺島 元基; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
アクチノイドは、高エネルギーの
線を放出することから、内部被ばくリスクが高い放射性物質であるため、原子力発電所や放射性廃棄物の安全管理上、その分析は重要となる。従来から利用されてきた線スペクトロメトリーによる分析方法では、多段階の前処理が必要であり、時間もかかるといった問題があった。誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)は、様々な自動前処理装置を組み合わせることで、前処理工程を省略し、迅速かつ簡便な分析法を実現する可能性を持つ。また、前処理装置との組合せは、ICP-MSを用いたアクチノイドの同時定量を実現する可能性を拡げることも可能である。本研究では、アクチノイド(Th, U, Pu, Am)の同時定量に向けた、全自動オンライン固相抽出(SPE)-ICP-MSシステムを開発した。
松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 寺島 元基; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃炉に向けて、滞留水や廃棄物に含まれるアクチノイド(Th, U, Np, Pu, Am, Cmなど)の量を把握していく必要があるが、従来の放射能分析では時間や労力がかかる。ICP-MSは、アクチノイドの一斉分析による迅速化が可能であるものの、多数の同重体により定量が妨害される。今回、ICP-MSの反応セル内での気相反応と固相抽出を組み合わせた多段分離型の自動分析法によりアクチノイドの一斉検出を試みた。
鈴木 優太*; 松枝 誠; 柳澤 華代; 古川 真*; 川上 智彦*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
原子炉内の塩素36(Cl-36)は、中性子放射化反応Cl-35(n, 
)Cl-36により大量に生成され、構造材中に蓄積する。廃炉時には、Cl-36が構造材から周辺水に移行する可能性がある。本研究では、タンデム型誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS/MS)を用いたCl-36の迅速分析法を開発した。ICP-MS/MSによるCl-36分析は、Ar-36やS-36からの同重体干渉、Cl-35からm/z=36へのピークテーリング、Cl-35水素化物からの多原子イオン干渉によって妨害される。ICP-MS/MSのダイナミック反応セルに重水素ガスを導入すると、Ar-36、Cl-35、Cl-37、Cl-35水素化物からの干渉が効果的に除去されるが、S-36の干渉は重水素ガス反応では除去できない。そこで、イオンクロマトグラフとICP-MS/MSを接続し、Cl-36からS-36を硫酸イオンとして効率よく分離するシステムを開発した。
松本 早織; 豊田 大和*; 富吉 真央*; 根本 忠洋*; 川上 智彦*; 谷口 拓海; 岡田 尚; 吉田 幸彦; 大杉 武史
no journal, ,
汚染水処理二次廃棄物について、処分の安全評価の際に必要となる廃棄体の分配係数(Kd)は固型化材の種類や配合によって異なるため、多量のデータ取得が必要となる。本報では、単体で取得した各材料のKdから廃棄物充填率の異なる固化体のKdを推測できるか検討するため、炭酸塩スラリー(CS)を充填した固化体を対象としてKdの取得を行うとともに、Kd推測にかかわる基礎的評価を行った。
横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
周期表上の各元素はLIBS分析において其々固有のピークスペクトルを持つ。このため、分析試料からの各ピーク波長を識別することにより、試料の化学組成 を判別することができる。またこれが、一般的な試料同定手法となっている。本研究では、機械学習の手法を用いた標準試料のみを用い、データベースの参照もピーク波長のサーチも行わない新たなLIBSスペクトルの分析方法を提案する。
川上 智彦*; 長山 咲子*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて多地点を網羅的に計測し、計測位置情報とLIBSによる計測結果を関連付けることにより元素マッピングを行っている。制御雰囲気を窒素及びアルゴンでLIBS測定を実施し多変量解析を用いて解析方法を検討したので報告する。
