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Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07
被引用回数：12 パーセンタイル：58.52(Chemistry, Multidisciplinary)誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCOガス反応を用いて、Pu同位体分析(
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。
大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.
Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07
ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。
阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男
Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05
制御材に炭化ホウ素(B
C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。
阿部 雄太; 中桐 俊男; 山下 拓哉; 野呂 純二*; 松島 朋裕*; 川上 智彦*
no journal, ,
原子力機構では、BWRのシビアアクシデント(SA)事故時に制御ブレード及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報では、模擬燃料加熱試験(CMMR-0)で得られた軸方向温度分布、X線CT撮像並びに材料分析を用いた評価手法を報告する。
岡崎 航大*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 川上 智彦*
no journal, ,
原子力機構ではBWRシビアアクシデント(SA)事故時に制御棒及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報は、元素情報や硬度情報の測定をLIBSで行うにあたり、作成したプラズマ加熱試験体を用いてLIBSによる評価手法の検討を行った。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 佐藤 一憲
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を燃料デブリ内の金属ホウ化物や金属酸化物の材料硬度評価への応用を検討するためCMMR試験体を用いて、LIBS及び硬度計測を実施した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。
長山 咲子*; 川上 智彦*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の原子炉では制御材に炭化ホウ素を用いているため、金属、酸化物に加え、酸化物よりも約2倍の硬さを有するホウ化物が混在する燃料デブリが生成していると想定されており、廃炉作業における燃料デブリの切削・取出し作業が困難になると考えられている。このため、燃料デブリの組成や硬さを把握することは非常に重要となる。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は、軽元素から重元素まで同時計測し、その元素情報(組成比)から対象物を判別することが期待できる。本研究では、LIBS計測で得た元素情報に多変量解析を適用し作成した組成分布や硬さ分布の妥当性について報告する。
阿部 雄太; 山下 拓哉; 川上 智彦*
no journal, ,
BWRでは制御材に炭化ホウ素(BC)を用いておりシビアアクシデント(SA)時の炉心溶融により酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成される可能性がある。したがって、廃炉における燃料デブリ取り出しを効率的に行うためには、金属、酸化物及びホウ化物を判別しながら取出工法を選定する必要がある。SA時の炉心溶融挙動の事象推移を評価するためには、数wt%のB分布について広い範囲(約10
10cm)の測定範囲をmmオーダーの分解能で測定する必要があるため、EPMAを用いたBの元素マッピング手法を開発した。Bの元素マッピングで用いるB-K
線近傍は、原子炉内にも存在するZr-Mz線の裾と干渉することが課題であるため、Zrの元素マッピング(L線)を用いてBの元素マッピング(K線)結果からZr-Mz線の影響を画像処理で補正した。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
制御材に炭化ホウ素(BC)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属, 酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属, 酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、ホウ素Bの半定量情報を得るためにLA-ICP-MSによる測定を実施し、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。ビッカース硬度10GPa以上の領域でLIBS計測によるB, O, Zr比(B/O/Zr比)と硬度(GPa)に正の相関が得られ、硬度計測へのLIBSの応用が示唆された。
幕内 悦予*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*; 大高 雅彦
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 幕内 悦予*; 大石 佑治*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。
reaction to achieve mass-spectrometric discrimination for Pu isotopic analysis with inductively coupled plasma-mass spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
誘導結合プラズマ質量分析計のDRCにCOを導入することでアクチノイド(Am, Cm, U)由来の干渉物質を除去し、Pu同位体(Pu, Pu, Pu, Pu, and Pu)の同時分析を可能にした。
川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 高貝 慶隆*
no journal, ,
In the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, cutting and removing the fuel debris which is mixed with boride has been challenging. A high performance analytical technique, laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) having a powerful wavelength resolution that can simultaneously measure from light elements (especially boron and oxygen) to heavy elements metal elements, and is expected to precisely discriminate the elements and identify the material based on its elemental composition ratio. In this study, we present that the composite analysis method combined multivariate analysis with LIBS, and its applicability of the compositional distribution of melted material.
幕内 悦予*; 阿部 雄太; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; Sun, Y.*; 大石 佑治*; 大高 雅彦
no journal, ,
A boride is an interesting material that has both metallic and ceramic properties (high melting point/ hardness, corrosion resistance, electrical/thermal conductivity), which are known to be hard material dependent on boron concentration. In this study, a feasibility of LIBS system as an in-situ measurement for hardness of MxBy (M: Zr, Fe) was studied in two steps; i) the actual survey of hardness characteristics of MxBy using various specimens changing boron concentration, and ii) the identification performance of composition ratio of LIBS.
柳澤 華代; 松枝 誠; 川上 智彦*; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)はng/Lから
g/Lレベルの元素分析及び同位体分析が可能であり、その優れた感度や汎用性から原子力分野でも、核鑑識や核燃料製造、放射性廃棄物管理、被ばく線量評価、環境監視といった目的で放射性核種の分析に利用されている。福島第一原子力発電所の事故から約13年半が経過した現在、1-3号機内にある燃料デブリの取り出しは最大の課題である。この作業に伴い、燃料デブリ冷却のために注入される冷却水には放射性核種が混入する可能性があるため、その汚染状況を随時モニタリングする必要があるが、分析対象となる放射性核種は非常に多様であり、それぞれを個別に分析することは人的・時間的コストの観点から現実的でない。したがって、迅速かつ効率的な分析技術の開発が求められている。このような背景から、発表者らは今年度より、PerkinElmer製マルチ四重極ICP-MS NexION 5000にフローインジェクション分析法(FIA)を組み合わせた全自動多核種一斉分析システムの開発に取り組んでいる。本発表では、NexION 5000の特長について概説するとともに、開発中の分析システムを用いた実証試験の結果を紹介する。
松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
超ウラン元素及びベータ核種の放射線計測は、煩雑かつ時間のかかる前処理工程が必要であり、検体処理の労力や高線量試料による被ばくリスクの増大が懸念される。誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)を用いた手法は、装置内のコリジョン・リアクションセル(CRC)にて、イオンと各種ガスを反応させ、人の手で行ってきた前処理工程を省略し、分析対象と干渉物質を迅速に分離する技術が開発されてきた。なかでも、酸化反応による分離技術は、多くの放射性同位体(RI)の分析に利用されている。今回、酸化性ガスの中でも特に反応性の高いオゾンを用いて、超ウラン元素およびベータ核種のICP-MS分析における効果を検証し、RI分離法の開発を目指した。
松本 早織; 豊田 大和*; 富吉 真央*; 根本 忠洋*; 川上 智彦*; 谷口 拓海; 岡田 尚; 吉田 幸彦; 大杉 武史
no journal, ,
汚染水処理二次廃棄物について、処分の安全評価の際に必要となる廃棄体の分配係数(Kd)は固型化材の種類や配合によって異なるため、多量のデータ取得が必要となる。本報では、単体で取得した各材料のKdから廃棄物充填率の異なる固化体のKdを推測できるか検討するため、炭酸塩スラリー(CS)を充填した固化体を対象としてKdの取得を行うとともに、Kd推測にかかわる基礎的評価を行った。
鈴木 優太*; 松枝 誠; 柳澤 華代; 古川 真*; 川上 智彦*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
従来、
Clは放射能分析法や加速器質量分析法により分析されてきたが、これらの手法は化学的前処理や測定に時間を要するため、多検体を迅速に分析できないという課題がある。そこで、多検体処理に適したタンデム型誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS/MS)をイオンクロマトグラフ(IC)に組み合わせたIC-ICP-MS/MSを用いたClの迅速分析法を開発した。本手法ではICによりClをS(硫酸イオン由来)から分離した後、ICP-MS/MSへ導入して測定する。我々はICP-MS/MS内のダイナミックリアクションセルに重水素ガスを導入することで、Clの干渉となり得るAr、
Cl、
Cl、Cl
Hを除去できることを見出した。今回の発表では、IC-ICP-MS/MSによる干渉除去能力及びCl分析の実用性について報告する。
横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 幕内 悦予*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
本研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)による複数スペクトル同時計測データからの未知試料の組成同定のため、機械学習を用いたスペクトルデータの前処理および非負値行列因子分解を適用したデータに基づく組成推定決定木による判定処理手法を検討し、その適用性を確認した。
横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
周期表上の各元素はLIBS分析において其々固有のピークスペクトルを持つ。このため、分析試料からの各ピーク波長を識別することにより、試料の化学組成 を判別することができる。またこれが、一般的な試料同定手法となっている。本研究では、機械学習の手法を用いた標準試料のみを用い、データベースの参照もピーク波長のサーチも行わない新たなLIBSスペクトルの分析方法を提案する。
