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Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07
被引用回数：12 パーセンタイル：57.64(Chemistry, Multidisciplinary)誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCOガス反応を用いて、Pu同位体分析(
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。
大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.
Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07
ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。
阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男
Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05
制御材に炭化ホウ素(B
C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。
阿部 雄太; 幕内 悦予*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; Sun, Y.*; 大石 佑治*; 大高 雅彦
no journal, ,
金属ホウ化物は、金属とセラミックの両方の性質(高融点,高硬度,耐食性,導電性及び熱伝導性が良好等)をもつユニークな材料である。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)による組成比とビッカース硬さ情報を組み合わせたin-situ硬さ計測手法を、ホウ素濃度と相関が評価しやすい融点温度まで相転移がないジルコニウム系ホウ化物(Zr
B
)と相転移が既知の鉄系ホウ化物(FeB)を対象として検討結果を報告する。
長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦
no journal, ,
制御材に炭化ホウ素を用いている福島第一原子力発電所の廃炉作業では、金属,酸化物のみならず、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が混在する。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は、軽元素(特にホウ素,酸素)から重元素(金属)まで同時計測が可能な分光手法で、元素情報(組成比)から対象物を判別することが期待できる。講演では、取得したLIBSマッピング分析を基に多変量解析を実施した、組成分布の評価結果を報告する。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 大石 佑治*
no journal, ,
本研究では燃料デブリの切断および取出しに必要な硬さ情報の把握のため、LIBSを用いた硬さ情報の推定手法を検討した。LIBSによる元素マッピングの妥当性確認のため電子プローブマイクロアナライザー(EPMA)による測定結果との比較、元素情報の多変量解析による材料の組成および硬さ情報の推定を行った。
阿部 雄太; 中桐 俊男; 山下 拓哉; 野呂 純二*; 松島 朋裕*; 川上 智彦*
no journal, ,
原子力機構では、BWRのシビアアクシデント(SA)事故時に制御ブレード及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報では、模擬燃料加熱試験(CMMR-0)で得られた軸方向温度分布、X線CT撮像並びに材料分析を用いた評価手法を報告する。
岡崎 航大*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 川上 智彦*
no journal, ,
原子力機構ではBWRシビアアクシデント(SA)事故時に制御棒及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報は、元素情報や硬度情報の測定をLIBSで行うにあたり、作成したプラズマ加熱試験体を用いてLIBSによる評価手法の検討を行った。
阿部 雄太; 山下 拓哉; 川上 智彦*
no journal, ,
BWRでは制御材に炭化ホウ素(BC)を用いておりシビアアクシデント(SA)時の炉心溶融により酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成される可能性がある。したがって、廃炉における燃料デブリ取り出しを効率的に行うためには、金属、酸化物及びホウ化物を判別しながら取出工法を選定する必要がある。SA時の炉心溶融挙動の事象推移を評価するためには、数wt%のB分布について広い範囲(約10
10cm)の測定範囲をmmオーダーの分解能で測定する必要があるため、EPMAを用いたBの元素マッピング手法を開発した。Bの元素マッピングで用いるB-K
線近傍は、原子炉内にも存在するZr-Mz線の裾と干渉することが課題であるため、Zrの元素マッピング(L線)を用いてBの元素マッピング(K線)結果からZr-Mz線の影響を画像処理で補正した。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
制御材に炭化ホウ素(BC)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属, 酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属, 酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、ホウ素Bの半定量情報を得るためにLA-ICP-MSによる測定を実施し、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。ビッカース硬度10GPa以上の領域でLIBS計測によるB, O, Zr比(B/O/Zr比)と硬度(GPa)に正の相関が得られ、硬度計測へのLIBSの応用が示唆された。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 佐藤 一憲
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を燃料デブリ内の金属ホウ化物や金属酸化物の材料硬度評価への応用を検討するためCMMR試験体を用いて、LIBS及び硬度計測を実施した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。
関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 鈴木 祐未*; 田仲 睦*; 川上 智彦*; 井手 広史; 土谷 邦彦
no journal, ,
通常の放射性雑固体廃棄物はドラム缶内に格納し、充填材を用いて固化体を作製するが、ドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないこと等が要件となっている。金属アルミニウム(Al)は、その化学的性質上アルカリ性物質と接触すると水素ガスが発生し、保管施設等の安全な管理に影響することから、難廃棄物とされている。本研究では、JMTRの炉心構造材として、金属Al製中性子反射体を多く使用していることから、バイヤー法を応用したAl安定化処理技術の確立することを目的とし、炉外試験による基本的条件を調べた。その結果、合金の種類によって溶解時間に差はあるが溶解中に加温・撹拌することで大幅に短縮されること、合金に添加されている不純物元素はNaOHに不溶なので分離が可能であること、中和によって生成した水酸化物中には塩が多く含まれること、400
C
1000Cにて焼成することでアルミナとなることを確認した。
阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*
no journal, ,
高融点で金属とセラミックの両方の性質(電気伝導性を持ちながら高硬度)をもつユニークな金属ホウ化物のうち、融点温度まで相転移がないジルコニウム系ホウ化物(ZrB)に着目し、ZrとZrBからなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った結果を報告する。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 大石 佑治*
no journal, ,
本報では、ジルコニウム系ホウ化物(ZrB)に着目し、ZrとZrBからなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った。本手法の測定特性調査のため、ホウ素/ジルコニウム比が異なる複数試料について、本手法による測定結果と併せ、LA-ICP質量分析や微小ビッカース硬さによる測定結果との相関を評価した結果、その適用性が示された。
松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 寺島 元基; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
アクチノイドは、高エネルギーの線を放出することから、内部被ばくリスクが高い放射性物質であるため、原子力発電所や放射性廃棄物の安全管理上、その分析は重要となる。従来から利用されてきた線スペクトロメトリーによる分析方法では、多段階の前処理が必要であり、時間もかかるといった問題があった。誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)は、様々な自動前処理装置を組み合わせることで、前処理工程を省略し、迅速かつ簡便な分析法を実現する可能性を持つ。また、前処理装置との組合せは、ICP-MSを用いたアクチノイドの同時定量を実現する可能性を拡げることも可能である。本研究では、アクチノイド(Th, U, Pu, Am)の同時定量に向けた、全自動オンライン固相抽出(SPE)-ICP-MSシステムを開発した。
横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
周期表上の各元素はLIBS分析において其々固有のピークスペクトルを持つ。このため、分析試料からの各ピーク波長を識別することにより、試料の化学組成 を判別することができる。またこれが、一般的な試料同定手法となっている。本研究では、機械学習の手法を用いた標準試料のみを用い、データベースの参照もピーク波長のサーチも行わない新たなLIBSスペクトルの分析方法を提案する。
川上 智彦*; 長山 咲子*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて多地点を網羅的に計測し、計測位置情報とLIBSによる計測結果を関連付けることにより元素マッピングを行っている。制御雰囲気を窒素及びアルゴンでLIBS測定を実施し多変量解析を用いて解析方法を検討したので報告する。
長山 咲子*; 川上 智彦*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の原子炉では制御材に炭化ホウ素を用いているため、金属、酸化物に加え、酸化物よりも約2倍の硬さを有するホウ化物が混在する燃料デブリが生成していると想定されており、廃炉作業における燃料デブリの切削・取出し作業が困難になると考えられている。このため、燃料デブリの組成や硬さを把握することは非常に重要となる。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は、軽元素から重元素まで同時計測し、その元素情報(組成比)から対象物を判別することが期待できる。本研究では、LIBS計測で得た元素情報に多変量解析を適用し作成した組成分布や硬さ分布の妥当性について報告する。
松枝 誠; 柳澤 華代; 川上 智彦*; 照山 優子*; 豊田 大和*; 大槻 響*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)はアクチニドを同時に測定することができるが、アクチノイド同士で同重体干渉により定量を阻害する。そこで我々は、DGA樹脂(Eichrom Technologies社製)を用いた固相抽出(SPE)とコリジョン・リアクションセル(CRC)での酸化反応を用いたICP-MS法により、Th、U、Pu、Am、Cm同位体の同時測定技術を開発した。この方法は、フローインジェクションを用いたオンラインSPE-ICP-MS/MSとして自動化されているが、定量には試料マトリックスに起因する変動リスクが含まれている。本研究では、様々な種類の試料を適用し、試料マトリックスが分析システムに与える影響を評価した。
鈴木 優太*; 松枝 誠; 柳澤 華代; 古川 真*; 川上 智彦*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
原子炉内の塩素36(Cl-36)は、中性子放射化反応Cl-35(n, 
)Cl-36により大量に生成され、構造材中に蓄積する。廃炉時には、Cl-36が構造材から周辺水に移行する可能性がある。本研究では、タンデム型誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS/MS)を用いたCl-36の迅速分析法を開発した。ICP-MS/MSによるCl-36分析は、Ar-36やS-36からの同重体干渉、Cl-35からm/z=36へのピークテーリング、Cl-35水素化物からの多原子イオン干渉によって妨害される。ICP-MS/MSのダイナミック反応セルに重水素ガスを導入すると、Ar-36、Cl-35、Cl-37、Cl-35水素化物からの干渉が効果的に除去されるが、S-36の干渉は重水素ガス反応では除去できない。そこで、イオンクロマトグラフとICP-MS/MSを接続し、Cl-36からS-36を硫酸イオンとして効率よく分離するシステムを開発した。
