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Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07
被引用回数：11 パーセンタイル：59.60(Chemistry, Multidisciplinary)誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCOガス反応を用いて、Pu同位体分析(
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。
大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.
Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07
ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。
阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男
Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05
制御材に炭化ホウ素(B
C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。
阿部 雄太; 山下 拓哉; 川上 智彦*
no journal, ,
BWRでは制御材に炭化ホウ素(BC)を用いておりシビアアクシデント(SA)時の炉心溶融により酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成される可能性がある。したがって、廃炉における燃料デブリ取り出しを効率的に行うためには、金属、酸化物及びホウ化物を判別しながら取出工法を選定する必要がある。SA時の炉心溶融挙動の事象推移を評価するためには、数wt%のB分布について広い範囲(約10
10cm)の測定範囲をmmオーダーの分解能で測定する必要があるため、EPMAを用いたBの元素マッピング手法を開発した。Bの元素マッピングで用いるB-K
線近傍は、原子炉内にも存在するZr-Mz線の裾と干渉することが課題であるため、Zrの元素マッピング(L線)を用いてBの元素マッピング(K線)結果からZr-Mz線の影響を画像処理で補正した。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
制御材に炭化ホウ素(BC)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属, 酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属, 酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、ホウ素Bの半定量情報を得るためにLA-ICP-MSによる測定を実施し、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。ビッカース硬度10GPa以上の領域でLIBS計測によるB, O, Zr比(B/O/Zr比)と硬度(GPa)に正の相関が得られ、硬度計測へのLIBSの応用が示唆された。
阿部 雄太; 幕内 悦予*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; Sun, Y.*; 大石 佑治*; 大高 雅彦
no journal, ,
金属ホウ化物は、金属とセラミックの両方の性質(高融点,高硬度,耐食性,導電性及び熱伝導性が良好等)をもつユニークな材料である。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)による組成比とビッカース硬さ情報を組み合わせたin-situ硬さ計測手法を、ホウ素濃度と相関が評価しやすい融点温度まで相転移がないジルコニウム系ホウ化物(Zr
B
)と相転移が既知の鉄系ホウ化物(FeB)を対象として検討結果を報告する。
長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦
no journal, ,
制御材に炭化ホウ素を用いている福島第一原子力発電所の廃炉作業では、金属,酸化物のみならず、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が混在する。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は、軽元素(特にホウ素,酸素)から重元素(金属)まで同時計測が可能な分光手法で、元素情報(組成比)から対象物を判別することが期待できる。講演では、取得したLIBSマッピング分析を基に多変量解析を実施した、組成分布の評価結果を報告する。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 大石 佑治*
no journal, ,
本研究では燃料デブリの切断および取出しに必要な硬さ情報の把握のため、LIBSを用いた硬さ情報の推定手法を検討した。LIBSによる元素マッピングの妥当性確認のため電子プローブマイクロアナライザー(EPMA)による測定結果との比較、元素情報の多変量解析による材料の組成および硬さ情報の推定を行った。
川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 高貝 慶隆*
no journal, ,
In the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, cutting and removing the fuel debris which is mixed with boride has been challenging. A high performance analytical technique, laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) having a powerful wavelength resolution that can simultaneously measure from light elements (especially boron and oxygen) to heavy elements metal elements, and is expected to precisely discriminate the elements and identify the material based on its elemental composition ratio. In this study, we present that the composite analysis method combined multivariate analysis with LIBS, and its applicability of the compositional distribution of melted material.
幕内 悦予*; 阿部 雄太; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; Sun, Y.*; 大石 佑治*; 大高 雅彦
no journal, ,
A boride is an interesting material that has both metallic and ceramic properties (high melting point/ hardness, corrosion resistance, electrical/thermal conductivity), which are known to be hard material dependent on boron concentration. In this study, a feasibility of LIBS system as an in-situ measurement for hardness of MxBy (M: Zr, Fe) was studied in two steps; i) the actual survey of hardness characteristics of MxBy using various specimens changing boron concentration, and ii) the identification performance of composition ratio of LIBS.
松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 寺島 元基; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
アクチノイドは、高エネルギーの線を放出することから、内部被ばくリスクが高い放射性物質であるため、原子力発電所や放射性廃棄物の安全管理上、その分析は重要となる。従来から利用されてきた線スペクトロメトリーによる分析方法では、多段階の前処理が必要であり、時間もかかるといった問題があった。誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)は、様々な自動前処理装置を組み合わせることで、前処理工程を省略し、迅速かつ簡便な分析法を実現する可能性を持つ。また、前処理装置との組合せは、ICP-MSを用いたアクチノイドの同時定量を実現する可能性を拡げることも可能である。本研究では、アクチノイド(Th, U, Pu, Am)の同時定量に向けた、全自動オンライン固相抽出(SPE)-ICP-MSシステムを開発した。
長山 咲子*; 川上 智彦*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の原子炉では制御材に炭化ホウ素を用いているため、金属、酸化物に加え、酸化物よりも約2倍の硬さを有するホウ化物が混在する燃料デブリが生成していると想定されており、廃炉作業における燃料デブリの切削・取出し作業が困難になると考えられている。このため、燃料デブリの組成や硬さを把握することは非常に重要となる。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は、軽元素から重元素まで同時計測し、その元素情報(組成比)から対象物を判別することが期待できる。本研究では、LIBS計測で得た元素情報に多変量解析を適用し作成した組成分布や硬さ分布の妥当性について報告する。
川上 智彦*; 中野 菜都子*; 高木 一成*; Spaziani, F.*; 花本 行生*; 阿部 雄太
no journal, ,
ガラス固化体は、高線量で人が近づけず遠隔での成分分析ができると非常に有用である。福島第一原子力発電所事故で汚染水を浄化した吸着剤等は、今後、ガラス固化体のような最終形態になると考えられる。また、福島第一原子力発電所の集束は、30年
40年とされているが燃料デブリの取り出しが工程を大きく左右するといわれている。燃料デブリの回収は、水中での冠水工法が第一候補であるが、壊れている容器の止水が困難なために気中工法も検討されている。燃料デブリを取り出しは、合金化やセラミック化により硬度が異なるために、燃料デブリ切断部の元素情報や硬さ情報は重要である。一方でLIBSによる元素組成分析は、遠隔測定による応用や水中での測定などオンサイト分析として研究開発されている。今回の発表は、ガラス固化体を模擬したガラス片を作製し、LIBS計測の定量分析への応用の検討、プラズマ加熱試験体の元素同定と酸素濃度比をLIBSにより計測した。
鈴木 優太*; 松枝 誠; 柳澤 華代; 古川 真*; 川上 智彦*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
従来、
Clは放射能分析法や加速器質量分析法により分析されてきたが、これらの手法は化学的前処理や測定に時間を要するため、多検体を迅速に分析できないという課題がある。そこで、多検体処理に適したタンデム型誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS/MS)をイオンクロマトグラフ(IC)に組み合わせたIC-ICP-MS/MSを用いたClの迅速分析法を開発した。本手法ではICによりClをS(硫酸イオン由来)から分離した後、ICP-MS/MSへ導入して測定する。我々はICP-MS/MS内のダイナミックリアクションセルに重水素ガスを導入することで、Clの干渉となり得るAr、
Cl、
Cl、Cl
Hを除去できることを見出した。今回の発表では、IC-ICP-MS/MSによる干渉除去能力及びCl分析の実用性について報告する。
reaction to achieve mass-spectrometric discrimination for Pu isotopic analysis with inductively coupled plasma-mass spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
誘導結合プラズマ質量分析計のDRCにCOを導入することでアクチノイド(Am, Cm, U)由来の干渉物質を除去し、Pu同位体(Pu, Pu, Pu, Pu, and Pu)の同時分析を可能にした。
横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 幕内 悦予*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
本研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)による複数スペクトル同時計測データからの未知試料の組成同定のため、機械学習を用いたスペクトルデータの前処理および非負値行列因子分解を適用したデータに基づく組成推定決定木による判定処理手法を検討し、その適用性を確認した。
横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
周期表上の各元素はLIBS分析において其々固有のピークスペクトルを持つ。このため、分析試料からの各ピーク波長を識別することにより、試料の化学組成 を判別することができる。またこれが、一般的な試料同定手法となっている。本研究では、機械学習の手法を用いた標準試料のみを用い、データベースの参照もピーク波長のサーチも行わない新たなLIBSスペクトルの分析方法を提案する。
川上 智彦*; 長山 咲子*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて多地点を網羅的に計測し、計測位置情報とLIBSによる計測結果を関連付けることにより元素マッピングを行っている。制御雰囲気を窒素及びアルゴンでLIBS測定を実施し多変量解析を用いて解析方法を検討したので報告する。
松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 寺島 元基; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃炉に向けて、滞留水や廃棄物に含まれるアクチノイド(Th, U, Np, Pu, Am, Cmなど)の量を把握していく必要があるが、従来の放射能分析では時間や労力がかかる。ICP-MSは、アクチノイドの一斉分析による迅速化が可能であるものの、多数の同重体により定量が妨害される。今回、ICP-MSの反応セル内での気相反応と固相抽出を組み合わせた多段分離型の自動分析法によりアクチノイドの一斉検出を試みた。
松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
超ウラン元素及びベータ核種の放射線計測は、煩雑かつ時間のかかる前処理工程が必要であり、検体処理の労力や高線量試料による被ばくリスクの増大が懸念される。誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)を用いた手法は、装置内のコリジョン・リアクションセル(CRC)にて、イオンと各種ガスを反応させ、人の手で行ってきた前処理工程を省略し、分析対象と干渉物質を迅速に分離する技術が開発されてきた。なかでも、酸化反応による分離技術は、多くの放射性同位体(RI)の分析に利用されている。今回、酸化性ガスの中でも特に反応性の高いオゾンを用いて、超ウラン元素およびベータ核種のICP-MS分析における効果を検証し、RI分離法の開発を目指した。
