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Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07
被引用回数：12 パーセンタイル：57.64(Chemistry, Multidisciplinary)誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCOガス反応を用いて、Pu同位体分析(
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。
大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.
Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07
ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。
阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男
Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05
制御材に炭化ホウ素(B
C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 大石 佑治*
no journal, ,
本報では、ジルコニウム系ホウ化物(ZrB)に着目し、ZrとZrBからなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った。本手法の測定特性調査のため、ホウ素/ジルコニウム比が異なる複数試料について、本手法による測定結果と併せ、LA-ICP質量分析や微小ビッカース硬さによる測定結果との相関を評価した結果、その適用性が示された。
幕内 悦予*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*; 大高 雅彦
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 幕内 悦予*; 大石 佑治*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は試料の前処理が不要で分析精度も兼ね備えたその場計測手法である。本報では、ホウ素系化合物を測定対象として、その硬さとホウ素濃度との相関性に着目し、LIBSで得られる元素組成情報(ホウ素/金属比)とビッカース硬さ情報の同時計測手法としての適用検討結果を報告する。
reaction to achieve mass-spectrometric discrimination for Pu isotopic analysis with inductively coupled plasma-mass spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
誘導結合プラズマ質量分析計のDRCにCOを導入することでアクチノイド(Am, Cm, U)由来の干渉物質を除去し、Pu同位体(Pu, Pu, Pu, Pu, and Pu)の同時分析を可能にした。
横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
周期表上の各元素はLIBS分析において其々固有のピークスペクトルを持つ。このため、分析試料からの各ピーク波長を識別することにより、試料の化学組成 を判別することができる。またこれが、一般的な試料同定手法となっている。本研究では、機械学習の手法を用いた標準試料のみを用い、データベースの参照もピーク波長のサーチも行わない新たなLIBSスペクトルの分析方法を提案する。
川上 智彦*; 長山 咲子*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて多地点を網羅的に計測し、計測位置情報とLIBSによる計測結果を関連付けることにより元素マッピングを行っている。制御雰囲気を窒素及びアルゴンでLIBS測定を実施し多変量解析を用いて解析方法を検討したので報告する。
松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 寺島 元基; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃炉に向けて、滞留水や廃棄物に含まれるアクチノイド(Th, U, Np, Pu, Am, Cmなど)の量を把握していく必要があるが、従来の放射能分析では時間や労力がかかる。ICP-MSは、アクチノイドの一斉分析による迅速化が可能であるものの、多数の同重体により定量が妨害される。今回、ICP-MSの反応セル内での気相反応と固相抽出を組み合わせた多段分離型の自動分析法によりアクチノイドの一斉検出を試みた。
長山 咲子*; 川上 智彦*; 横田 裕海; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 藤本 勝成*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の原子炉では制御材に炭化ホウ素を用いているため、金属、酸化物に加え、酸化物よりも約2倍の硬さを有するホウ化物が混在する燃料デブリが生成していると想定されており、廃炉作業における燃料デブリの切削・取出し作業が困難になると考えられている。このため、燃料デブリの組成や硬さを把握することは非常に重要となる。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は、軽元素から重元素まで同時計測し、その元素情報(組成比)から対象物を判別することが期待できる。本研究では、LIBS計測で得た元素情報に多変量解析を適用し作成した組成分布や硬さ分布の妥当性について報告する。
柳澤 華代; 松枝 誠; 川上 智彦*; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)はng/Lから
g/Lレベルの元素分析及び同位体分析が可能であり、その優れた感度や汎用性から原子力分野でも、核鑑識や核燃料製造、放射性廃棄物管理、被ばく線量評価、環境監視といった目的で放射性核種の分析に利用されている。福島第一原子力発電所の事故から約13年半が経過した現在、1-3号機内にある燃料デブリの取り出しは最大の課題である。この作業に伴い、燃料デブリ冷却のために注入される冷却水には放射性核種が混入する可能性があるため、その汚染状況を随時モニタリングする必要があるが、分析対象となる放射性核種は非常に多様であり、それぞれを個別に分析することは人的・時間的コストの観点から現実的でない。したがって、迅速かつ効率的な分析技術の開発が求められている。このような背景から、発表者らは今年度より、PerkinElmer製マルチ四重極ICP-MS NexION 5000にフローインジェクション分析法(FIA)を組み合わせた全自動多核種一斉分析システムの開発に取り組んでいる。本発表では、NexION 5000の特長について概説するとともに、開発中の分析システムを用いた実証試験の結果を紹介する。
松枝 誠; 川上 智彦*; 照山 優子*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
超ウラン元素及びベータ核種の放射線計測は、煩雑かつ時間のかかる前処理工程が必要であり、検体処理の労力や高線量試料による被ばくリスクの増大が懸念される。誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)を用いた手法は、装置内のコリジョン・リアクションセル(CRC)にて、イオンと各種ガスを反応させ、人の手で行ってきた前処理工程を省略し、分析対象と干渉物質を迅速に分離する技術が開発されてきた。なかでも、酸化反応による分離技術は、多くの放射性同位体(RI)の分析に利用されている。今回、酸化性ガスの中でも特に反応性の高いオゾンを用いて、超ウラン元素およびベータ核種のICP-MS分析における効果を検証し、RI分離法の開発を目指した。
鈴木 優太*; 松枝 誠; 柳澤 華代; 古川 真*; 川上 智彦*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
原子炉内の塩素36(Cl-36)は、中性子放射化反応Cl-35(n, 
)Cl-36により大量に生成され、構造材中に蓄積する。廃炉時には、Cl-36が構造材から周辺水に移行する可能性がある。本研究では、タンデム型誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS/MS)を用いたCl-36の迅速分析法を開発した。ICP-MS/MSによるCl-36分析は、Ar-36やS-36からの同重体干渉、Cl-35からm/z=36へのピークテーリング、Cl-35水素化物からの多原子イオン干渉によって妨害される。ICP-MS/MSのダイナミック反応セルに重水素ガスを導入すると、Ar-36、Cl-35、Cl-37、Cl-35水素化物からの干渉が効果的に除去されるが、S-36の干渉は重水素ガス反応では除去できない。そこで、イオンクロマトグラフとICP-MS/MSを接続し、Cl-36からS-36を硫酸イオンとして効率よく分離するシステムを開発した。
松本 早織; 豊田 大和*; 富吉 真央*; 根本 忠洋*; 川上 智彦*; 谷口 拓海; 岡田 尚; 吉田 幸彦; 大杉 武史
no journal, ,
汚染水処理二次廃棄物について、処分の安全評価の際に必要となる廃棄体の分配係数(Kd)は固型化材の種類や配合によって異なるため、多量のデータ取得が必要となる。本報では、単体で取得した各材料のKdから廃棄物充填率の異なる固化体のKdを推測できるか検討するため、炭酸塩スラリー(CS)を充填した固化体を対象としてKdの取得を行うとともに、Kd推測にかかわる基礎的評価を行った。
鈴木 優太*; 松枝 誠; 柳澤 華代; 古川 真*; 川上 智彦*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
従来、
Clは放射能分析法や加速器質量分析法により分析されてきたが、これらの手法は化学的前処理や測定に時間を要するため、多検体を迅速に分析できないという課題がある。そこで、多検体処理に適したタンデム型誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS/MS)をイオンクロマトグラフ(IC)に組み合わせたIC-ICP-MS/MSを用いたClの迅速分析法を開発した。本手法ではICによりClをS(硫酸イオン由来)から分離した後、ICP-MS/MSへ導入して測定する。我々はICP-MS/MS内のダイナミックリアクションセルに重水素ガスを導入することで、Clの干渉となり得るAr、
Cl、
Cl、Cl
Hを除去できることを見出した。今回の発表では、IC-ICP-MS/MSによる干渉除去能力及びCl分析の実用性について報告する。
川上 智彦*; 中野 菜都子*; 高木 一成*; Spaziani, F.*; 花本 行生*; 阿部 雄太
no journal, ,
ガラス固化体は、高線量で人が近づけず遠隔での成分分析ができると非常に有用である。福島第一原子力発電所事故で汚染水を浄化した吸着剤等は、今後、ガラス固化体のような最終形態になると考えられる。また、福島第一原子力発電所の集束は、30年
40年とされているが燃料デブリの取り出しが工程を大きく左右するといわれている。燃料デブリの回収は、水中での冠水工法が第一候補であるが、壊れている容器の止水が困難なために気中工法も検討されている。燃料デブリを取り出しは、合金化やセラミック化により硬度が異なるために、燃料デブリ切断部の元素情報や硬さ情報は重要である。一方でLIBSによる元素組成分析は、遠隔測定による応用や水中での測定などオンサイト分析として研究開発されている。今回の発表は、ガラス固化体を模擬したガラス片を作製し、LIBS計測の定量分析への応用の検討、プラズマ加熱試験体の元素同定と酸素濃度比をLIBSにより計測した。
伊藤 央泰*; 古川 真*; 松枝 誠; 柳澤 華代; 川上 智彦*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
プルトニウム(Pu)は核燃料物質に指定され、分析における標準物質の利用も含め厳格な使用制限がある。しかし、代替物質を使用する上で論理的な解釈は十分ではない。本研究では、実験データから代替物質の選定基準を整理・解釈し、Pu間接定量の精度向上に有効な分析指針を設定した。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 佐藤 一憲
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を燃料デブリ内の金属ホウ化物や金属酸化物の材料硬度評価への応用を検討するためCMMR試験体を用いて、LIBS及び硬度計測を実施した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。
阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*
no journal, ,
高融点で金属とセラミックの両方の性質(電気伝導性を持ちながら高硬度)をもつユニークな金属ホウ化物のうち、融点温度まで相転移がないジルコニウム系ホウ化物(ZrB)に着目し、ZrとZrBからなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った結果を報告する。
