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Reactions to Achieve Mass-spectrometric Discrimination in Simultaneous Plutonium-isotope Speciation with Inductively Coupled Plasma-Tandem Mass Spectrometry松枝 誠; 川上 智彦*; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 古川 真*; 高貝 慶隆*
Chemistry Letters, 51(7), p.678 - 682, 2022/07
被引用回数：10 パーセンタイル：61.73(Chemistry, Multidisciplinary)誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)を用いて、複雑な同位体干渉を受けることなく、様々なPu同位体を同時に同定するための新しい方法論を開発した。ICP-MS/MS及びDRC内でのCOガス反応を用いて、Pu同位体分析(
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu, 
Pu)におけるAm, Cm, Uなどの同重体干渉によるバックグラウンドノイズ強度を除去した。
大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.
Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07
ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。
阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 中桐 俊男
Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 7 Pages, 2019/05
制御材に炭化ホウ素(B
C)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属,酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属,酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。その結果、Zrの結合状態に由来するLIBS蛍光発光強度の変化が確認され、材料硬度評価手法への応用が示唆された。
阿部 雄太; 中桐 俊男; 山下 拓哉; 野呂 純二*; 松島 朋裕*; 川上 智彦*
no journal, ,
原子力機構では、BWRのシビアアクシデント(SA)事故時に制御ブレード及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報では、模擬燃料加熱試験(CMMR-0)で得られた軸方向温度分布、X線CT撮像並びに材料分析を用いた評価手法を報告する。
阿部 雄太; 山下 拓哉; 川上 智彦*
no journal, ,
BWRでは制御材に炭化ホウ素(BC)を用いておりシビアアクシデント(SA)時の炉心溶融により酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成される可能性がある。したがって、廃炉における燃料デブリ取り出しを効率的に行うためには、金属、酸化物及びホウ化物を判別しながら取出工法を選定する必要がある。SA時の炉心溶融挙動の事象推移を評価するためには、数wt%のB分布について広い範囲(約10
10cm)の測定範囲をmmオーダーの分解能で測定する必要があるため、EPMAを用いたBの元素マッピング手法を開発した。Bの元素マッピングで用いるB-K
線近傍は、原子炉内にも存在するZr-Mz線の裾と干渉することが課題であるため、Zrの元素マッピング(L線)を用いてBの元素マッピング(K線)結果からZr-Mz線の影響を画像処理で補正した。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
制御材に炭化ホウ素(BC)を用いている原子炉(福島第一原子力発電所等)では、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が生成されているため、金属, 酸化物及びホウ化物を判別しながら燃料デブリを取り出すのが効率的である。本報告は、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いた元素分析を用いて、金属, 酸化物及びホウ化物を判別し、硬度計測方法への適用性を評価した。BWRの炉心溶融・移行挙動を解明するためのプラズマ加熱試験体(CMMR試験体)を用いた。測定は、EPMAによる試験体表面の元素マッピング情報および半定量情報を基に測定箇所を選定した後に、ホウ素Bの半定量情報を得るためにLA-ICP-MSによる測定を実施し、LIBS計測結果とビッカース硬度を比較した。ビッカース硬度10GPa以上の領域でLIBS計測によるB, O, Zr比(B/O/Zr比)と硬度(GPa)に正の相関が得られ、硬度計測へのLIBSの応用が示唆された。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 大石 佑治*
no journal, ,
本研究では燃料デブリの切断および取出しに必要な硬さ情報の把握のため、LIBSを用いた硬さ情報の推定手法を検討した。LIBSによる元素マッピングの妥当性確認のため電子プローブマイクロアナライザー(EPMA)による測定結果との比較、元素情報の多変量解析による材料の組成および硬さ情報の推定を行った。
川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦; 高貝 慶隆*
no journal, ,
In the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, cutting and removing the fuel debris which is mixed with boride has been challenging. A high performance analytical technique, laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) having a powerful wavelength resolution that can simultaneously measure from light elements (especially boron and oxygen) to heavy elements metal elements, and is expected to precisely discriminate the elements and identify the material based on its elemental composition ratio. In this study, we present that the composite analysis method combined multivariate analysis with LIBS, and its applicability of the compositional distribution of melted material.
幕内 悦予*; 阿部 雄太; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; Sun, Y.*; 大石 佑治*; 大高 雅彦
no journal, ,
A boride is an interesting material that has both metallic and ceramic properties (high melting point/ hardness, corrosion resistance, electrical/thermal conductivity), which are known to be hard material dependent on boron concentration. In this study, a feasibility of LIBS system as an in-situ measurement for hardness of MxBy (M: Zr, Fe) was studied in two steps; i) the actual survey of hardness characteristics of MxBy using various specimens changing boron concentration, and ii) the identification performance of composition ratio of LIBS.
柳澤 華代; 松枝 誠; 川上 智彦*; 古川 真*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)はng/Lから
g/Lレベルの元素分析及び同位体分析が可能であり、その優れた感度や汎用性から原子力分野でも、核鑑識や核燃料製造、放射性廃棄物管理、被ばく線量評価、環境監視といった目的で放射性核種の分析に利用されている。福島第一原子力発電所の事故から約13年半が経過した現在、1-3号機内にある燃料デブリの取り出しは最大の課題である。この作業に伴い、燃料デブリ冷却のために注入される冷却水には放射性核種が混入する可能性があるため、その汚染状況を随時モニタリングする必要があるが、分析対象となる放射性核種は非常に多様であり、それぞれを個別に分析することは人的・時間的コストの観点から現実的でない。したがって、迅速かつ効率的な分析技術の開発が求められている。このような背景から、発表者らは今年度より、PerkinElmer製マルチ四重極ICP-MS NexION 5000にフローインジェクション分析法(FIA)を組み合わせた全自動多核種一斉分析システムの開発に取り組んでいる。本発表では、NexION 5000の特長について概説するとともに、開発中の分析システムを用いた実証試験の結果を紹介する。
川上 智彦*; 中野 菜都子*; 高木 一成*; Spaziani, F.*; 花本 行生*; 阿部 雄太
no journal, ,
ガラス固化体は、高線量で人が近づけず遠隔での成分分析ができると非常に有用である。福島第一原子力発電所事故で汚染水を浄化した吸着剤等は、今後、ガラス固化体のような最終形態になると考えられる。また、福島第一原子力発電所の集束は、30年
40年とされているが燃料デブリの取り出しが工程を大きく左右するといわれている。燃料デブリの回収は、水中での冠水工法が第一候補であるが、壊れている容器の止水が困難なために気中工法も検討されている。燃料デブリを取り出しは、合金化やセラミック化により硬度が異なるために、燃料デブリ切断部の元素情報や硬さ情報は重要である。一方でLIBSによる元素組成分析は、遠隔測定による応用や水中での測定などオンサイト分析として研究開発されている。今回の発表は、ガラス固化体を模擬したガラス片を作製し、LIBS計測の定量分析への応用の検討、プラズマ加熱試験体の元素同定と酸素濃度比をLIBSにより計測した。
松枝 誠; 柳澤 華代; 川上 智彦*; 照山 優子*; 豊田 大和*; 大槻 響*; 高貝 慶隆*
no journal, ,
誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)はアクチニドを同時に測定することができるが、アクチノイド同士で同重体干渉により定量を阻害する。そこで我々は、DGA樹脂(Eichrom Technologies社製)を用いた固相抽出(SPE)とコリジョン・リアクションセル(CRC)での酸化反応を用いたICP-MS法により、Th、U、Pu、Am、Cm同位体の同時測定技術を開発した。この方法は、フローインジェクションを用いたオンラインSPE-ICP-MS/MSとして自動化されているが、定量には試料マトリックスに起因する変動リスクが含まれている。本研究では、様々な種類の試料を適用し、試料マトリックスが分析システムに与える影響を評価した。
川上 智彦*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 中桐 俊男
no journal, ,
原子力機構では福島第一事故時の事象推移解明に向けた非移行型プラズマ加熱を用いたBWRシビアアクシデント時に起こる炉心物質の下部プレナムへの移行挙動(CMR)に着目した試験を実施している。本報告では模擬試験体(平成27年度加熱試験体)をLIBSで計測し、元素の同定を行い、溶融物から酸素-金属元素比等の解析を実施した。
岡崎 航大*; 阿部 雄太; Spaziani, F.*; 中野 菜都子*; 川上 智彦*
no journal, ,
原子力機構ではBWRシビアアクシデント(SA)事故時に制御棒及び燃料ロッドが溶融落下した際に生ずる炉心物質の崩壊・溶融・移行挙動を調査するため、模擬燃料集合体のプラズマ加熱試験を実施している。本報は、元素情報や硬度情報の測定をLIBSで行うにあたり、作成したプラズマ加熱試験体を用いてLIBSによる評価手法の検討を行った。
関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 鈴木 祐未*; 田仲 睦*; 川上 智彦*; 井手 広史; 土谷 邦彦
no journal, ,
通常の放射性雑固体廃棄物はドラム缶内に格納し、充填材を用いて固化体を作製するが、ドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないこと等が要件となっている。金属アルミニウム(Al)は、その化学的性質上アルカリ性物質と接触すると水素ガスが発生し、保管施設等の安全な管理に影響することから、難廃棄物とされている。本研究では、JMTRの炉心構造材として、金属Al製中性子反射体を多く使用していることから、バイヤー法を応用したAl安定化処理技術の確立することを目的とし、炉外試験による基本的条件を調べた。その結果、合金の種類によって溶解時間に差はあるが溶解中に加温・撹拌することで大幅に短縮されること、合金に添加されている不純物元素はNaOHに不溶なので分離が可能であること、中和によって生成した水酸化物中には塩が多く含まれること、400
C1000Cにて焼成することでアルミナとなることを確認した。
阿部 雄太; 大高 雅彦; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 大石 佑治*
no journal, ,
高融点で金属とセラミックの両方の性質(電気伝導性を持ちながら高硬度)をもつユニークな金属ホウ化物のうち、融点温度まで相転移がないジルコニウム系ホウ化物(ZrB)に着目し、ZrとZrBからなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った結果を報告する。
岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 大高 雅彦; 大石 佑治*
no journal, ,
本報では、ジルコニウム系ホウ化物(ZrB)に着目し、ZrとZrBからなる複合材料(ZrBx)を測定対象として、LIBSによる元素情報(組成比)に加え材料特性として重要なビッカース硬さ情報の簡便かつ迅速な測定手法としての適用検討を行った。本手法の測定特性調査のため、ホウ素/ジルコニウム比が異なる複数試料について、本手法による測定結果と併せ、LA-ICP質量分析や微小ビッカース硬さによる測定結果との相関を評価した結果、その適用性が示された。
阿部 雄太; 幕内 悦予*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; Sun, Y.*; 大石 佑治*; 大高 雅彦
no journal, ,
金属ホウ化物は、金属とセラミックの両方の性質(高融点,高硬度,耐食性,導電性及び熱伝導性が良好等)をもつユニークな材料である。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)による組成比とビッカース硬さ情報を組み合わせたin-situ硬さ計測手法を、ホウ素濃度と相関が評価しやすい融点温度まで相転移がないジルコニウム系ホウ化物(Zr
B
)と相転移が既知の鉄系ホウ化物(FeB)を対象として検討結果を報告する。
長山 咲子*; 岡崎 航大*; 川上 智彦*; 阿部 雄太; 幕内 悦予*; 大高 雅彦
no journal, ,
制御材に炭化ホウ素を用いている福島第一原子力発電所の廃炉作業では、金属,酸化物のみならず、酸化物の約2倍の硬度を持つホウ化物が混在する。レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)は、軽元素(特にホウ素,酸素)から重元素(金属)まで同時計測が可能な分光手法で、元素情報(組成比)から対象物を判別することが期待できる。講演では、取得したLIBSマッピング分析を基に多変量解析を実施した、組成分布の評価結果を報告する。
横田 裕海*; 藤本 勝成*; 川上 智彦*; 長山 咲子*; 岡崎 航大*; 幕内 悦予*; 阿部 雄太; 大高 雅彦
no journal, ,
本研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)による複数スペクトル同時計測データからの未知試料の組成同定のため、機械学習を用いたスペクトルデータの前処理および非負値行列因子分解を適用したデータに基づく組成推定決定木による判定処理手法を検討し、その適用性を確認した。
