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-alkylated 2-pyrrolidone derivatives鷹尾 康一朗*; 川田 善尚*; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(2), p.294 - 298, 2015/02
被引用回数：2 パーセンタイル：16.17(Nuclear Science & Technology)UO
(NO
)(NRP) (NRP=-アルキル-2-ピロリドン)の沈殿率について、沈殿生成前後の硝酸濃度変化から見積もられる溶液の体積変化を考慮して正確に評価した。検討したピロリドン誘導体は、-ブチルピロリドンと-プロピルピロリドンである。どちらの場合でも、正確に評価された沈殿率は、単純に沈殿生成前後のウラン濃度の比から求められる値よりも常に大きくなったが、その差は0.6%-2.6%であった。この差が実質的に無視できるものなら、沈殿生成に伴う体積変化は、分析操作の単純化のため、考慮する必要がない。
-ray irradiation in HNO media野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(1), p.423 - 427, 2013/04
被引用回数：6 パーセンタイル：41.67(Chemistry, Analytical)6価のウランに対する選択的吸着剤として利用できるポリビニルポリピロリドン(PVPP)の線照射に対する安定性を硝酸溶液中で調べた。試験の結果、吸着容量は照射により減少することはないこと、6M硝酸溶液で照射した試料ではむしろ増加することを明らかにした。これは、線照射によりPVPPのピロリドン環が開環するが、その生成物もU(VI)に対する吸着性能を有するためと考えられる。
-ray irradiation野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Science China; Chemistry, 55(9), p.1739 - 1745, 2012/09
被引用回数：4 パーセンタイル：19.06(Chemistry, Multidisciplinary)6価及び4価のアクチノイド元素に対して沈殿剤として利用できるN-アルキルピロリドン誘導体について、放射線に対する安定性を
Coの線照射により調べた。3M硝酸中での照射試験の結果、1MGyの照射で約20%のN-ブチルピロリドンが分解すること、しかしU(VI)の沈殿率は余り変化しないことを明らかにした。また、分解生成物の分析により、ピロリドン環の開環を含む分解のメカニズムを検討した。
池田 泰久*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 川田 善尚*; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 染谷 浩*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の成果を総合的に発表する。U, Puや他の元素の沈殿挙動、沈殿剤の安定性等の観点から、N-n-ブチル-2-ピロリドンとN-ネオペンチル-2-ピロリドンが、U選択的分離の第一沈殿工程及びU-Pu分離の第二沈殿工程にそれぞれ最適な沈殿剤と判断した。工学的規模の装置による沈殿生成、沈殿分離の試験を実施し、プロセスの成立性を確認するとともに沈殿の直接焼成により燃料ペレットを製造できることを明らかにした。以上の結果から、本システムが将来の高速炉燃料再処理法の一つの候補となりうると評価した。
野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.948 - 951, 2011/09
被引用回数：4 パーセンタイル：31.26(Nuclear Science & Technology)硝酸溶液系における1,3-ジメチルイミダゾリドン(DMI)のU(VI)及びU(IV)に対する沈殿生成能力を調べた。その結果、3M硝酸においてU(VI)を沈殿させるもののPu(IV)の模擬であるU(IV)に対しては5倍当量を添加しても沈殿を生じさせないことを明らかにした。このようにDMIにはU(VI)に対する選択性が高いという特徴があるが、その化学構造の性質上加水分解が生じやすく化学的に安定でないという欠点を有する。硝酸溶液系における線照射及び加熱による安定性試験の結果、安定性は硝酸濃度に大きく影響されることが明らかとなり、硝酸が2M程度以下の濃度であれば適用の可能性があることが示唆された。
and PuKim, S.-Y.; 鷹尾 康一朗*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 川田 善尚; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*
Crystal Growth & Design, 10(5), p.2033 - 2036, 2010/04
被引用回数：15 パーセンタイル：76.96(Chemistry, Multidisciplinary)N-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)及びN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)の硝酸プルトニル錯体を調製し、単結晶X線回折によりそれらの分子及び結晶構造を決定した。得られた化合物はいずれもPuO(NO)(NRP)(NRP=NCP, NNpP)という同様の組成を有しており、これは先に報告したU(VI)錯体とも共通する。各々のPuO(NO)(NRP)錯体は、エカトリアル面上トランス位に配置された2つのNRP及び2つの硝酸イオンから成る六方両錐型構造といった硝酸アクチニル(VI)錯体に特徴的な構造的性質を示した。PuO(NO)(NCP)とUO(NO)(NCP)の格子定数と分子構造は、UがPuに置換されているだけにもかかわらず、完全に異なる。一方、PuO(NO)(NNpP)とUO(NO)(NNpP)との比較では構造的性質は完全に一致する。以上の知見は、結晶工学の観点からわれわれの提案する使用済核燃料の高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムにおける沈殿剤として適するNRPの選択基準の一つとなり得る。
-ray irradiation野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*
JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 25, 2009/12
FBR燃料用高度化沈殿法再処理システム開発の一環として、U(VI)のみを選択的に沈殿させる第1沈殿工程の候補沈殿剤である-
-ブチル-2ピロリドン(NBP)の線照射に対する耐久性を、硝酸濃度をパラメーターとして検討した。硝酸濃度3Mにおいては、照射に伴うNBPの残存率は硝酸濃度によらず線量増加とともに直線的に減少し、1MGyの照射で約20%が分解した。一方、6M硝酸水溶液においての劣化は顕著であり、0.1MGyの照射で約30%が分解することがわかった。NBPの劣化機構について検討したところ、照射によりNBPのピロリドン環に酸素原子が付加して開環し、さらなる酸素原子の付加により低分子化が生じ、複数の鎖状モノアミドやC4化合物を経てシュウ酸が生成・蓄積することが明らかとなった。
森田 泰治; 鷹尾 康一朗*; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 西村 建二*; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(12), p.1129 - 1136, 2009/12
被引用回数：18 パーセンタイル：73.31(Nuclear Science & Technology)ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程において低疎水性・低配位性のピロリドン誘導体を用いてU(VI)を沈殿させ、次に第2沈殿工程において高い沈殿生成能力を示すピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)とPu(IV, VI)を同時に沈殿させる。本研究では、第1沈殿工程に最適の沈殿剤を選択することを目的に、-プロピルピロリドン(NProP), -ブチルピロリドン(NBP), 
-ブチルピロリドン(NiBP)及びシクロヘキシルピロリドン(NCP)を用いて、U(VI), Pu(IV)及びPu(VI)の沈殿挙動を調べた。その結果、NBPが第1沈殿工程用の沈殿剤として最も有望であることがわかった。
森田 泰治; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 池田 泰久*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1081 - 1085, 2009/09
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本システムは、Uを選択的に沈殿させる第1沈殿工程,濃縮工程,残りのU及びPuを共沈させる第2沈殿工程から成る。本研究では、高配位性・高疎水性沈殿剤であるN-1,2-ジメチルプロピル-2-ピロリドン(NDMProP), N-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)及びN-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)の第2沈殿工程への適用性検討のため、U(VI)-Pu(IV)混合溶液を用いて、Pu沈殿挙動を調べた。試験の結果、Pu沈殿率と生成した沈殿の物理的性状の点からNNpPが第2沈殿工程で用いる沈殿剤として最も適当であることがわかった。NNpPによるNp(IV, V, VI)の沈殿挙動の試験では、Np(VI)はU(VI)及びPu(IV)とともに定量的に共沈することが示された。U-Pu-模擬核分裂生成物の溶液による一連の工程の試験では、第1沈殿工程の後の濃縮工程が第2沈殿工程におけるPuの沈殿挙動に影響を与えていることが示唆された。
森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*; 山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*
Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.354 - 360, 2007/03
被引用回数：16 パーセンタイル：70.99(Nuclear Science & Technology)沈殿法のみによる使用済燃料の簡易再処理プロセス開発のため、焼却可能な有機試薬であるNCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)によるPu及びほかの超ウラン元素の沈殿挙動を検討した。Puのみの硝酸溶液では、NCPによりPu(VI)でもPu(IV)でも沈殿したが、U(VI)沈殿の場合よりも多くのNCPを必要とした。U(VI)とPu(IV)の混合溶液において、NCPを[NCP]/[U]=1.4の比で加え、十分な時間撹拌することで、U(VI)の選択的沈殿を達成した。また、U(VI)-Pu(VI)溶液あるいはU(VI)-Pu(IV)溶液において十分な量のNCPを加えることでU及びPuをともに定量的に沈殿させることができた。このU-Pu共沈殿では、沈殿物の物理的性状からPuの原子価はVI価が望ましい。そこで、Pu(IV)のPu(VI)への酸化について検討し、溶液を加熱する方法が本プロセスでは適切な方法であることを見いだした。さらに、選択的U沈殿においてもU-Pu共沈殿においても、Am(III)及びNp(V)は沈殿しないことを明らかにした。以上の結果から、NCP沈殿法による再処理の成立性を実証した。
森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*; 山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10
NCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)がウラニルイオンと選択的に沈殿を生成するという極めて特異な性質と沈殿物の取扱いの容易な点を利用し、使用済燃料溶解液中の大部分のウラニルイオンを選択的に沈殿させ、さらにプルトニウムをウランとともに沈殿させる、NCP沈殿法のみによる簡易再処理プロセスの開発研究を外部機関との連携で実施した。原研では、プロセス成立性の鍵を握るPu及び他の超ウラン元素の沈殿挙動について実験的に調べ、その結果プロセス成立性について十分な見通しを得た。
山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*; 森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; et al.
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10
NCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)がウラニルイオンと選択的に沈殿を生成するという極めて特異な性質と沈殿物の取扱いの容易な点を利用し、使用済燃料溶解液中の大部分のウラニルイオンを選択的に沈殿させ、さらにプルトニウムをウランとともに沈殿させる、NCP沈殿法のみによる簡易再処理プロセスの開発研究を実施した。本発表では、実機概念をもとに設計・製作した沈殿生成槽,沈殿分離機の操作性,性能試験の結果について述べる。
Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 森田 泰治; 池田 泰久*; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験でU(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本研究では、NCPより低疎水性で選択的U沈殿工程の適用が期待されるN-n-ブチルピロリドン(NBP),N-プロピルピロリドン(NProP)及びN-iso-ブチルピロリドン(NiBP)を用いてPuの沈殿挙動を調べた。Pu(IV)あるいはPu(VI)の単独溶液及びU(VI)-Pu(IV)共存溶液による試験の結果、これらの沈殿剤は、NCPと比べて、Puを沈殿させにくく、U(VI)をより選択的に沈殿させることがわかった。この結果より、これらの沈殿剤の利用は、選択的U沈殿工程の効率化に有効なことがわかった。
森田 泰治; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 佐藤 真人; 池田 泰久*; 鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。以前の研究でN-シクロ-2-ヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的により経済的にするため、ほかのピロリドン誘導体の適用を検討している。本研究では、U及びPuを共沈させる第2沈殿工程の効率化を目指し、新規高疎水性沈殿剤であるN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)及びN-(1,2-ジメチルプロピル-2-ピロリドン(NDMProP)によるPu沈殿挙動に関する試験をU(VI)-Pu(IV)共存溶液で行った。試験の結果、U(VI)はいずれの場合も非常に高い沈殿率を示し、Pu(IV)は沈殿剤添加量が大きくなるほど沈殿率が上昇し、同じ添加量ではNNpP
NCPNDMProP順で沈殿率が高いことがわかった。NNpPでは、モル比2.5倍量の添加で99.5%のPu沈殿率が得られた。また、NNpPの沈殿物が最も取り扱いやすい性状であることもわかり、本試験では、NNpPが第2沈殿工程用の沈殿剤として最も有望であることが示された。
Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 森田 泰治; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 菊池 俊明*; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程で低配位性・低疎水性のピロリドン誘導体を用いてU(VI)のみを選択的分離し、第2沈殿工程で高配位性・高疎水性のピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)及びPu(IV, VI)を共沈させて回収する。Puの沈殿挙動を調べることがこのシステムの開発に不可欠であり、Pu単独溶液、U(VI)-Pu(IV, VI)混合溶液を用い、各種ピロリドン誘導体による沈殿試験を実施してきた。その結果、第1沈殿工程用の沈殿剤としてN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)が、第2沈殿工程用の沈殿剤としてN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)が、Puの沈殿性と沈殿物の性状の点から最適であることが明らかとなった。
野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 菊池 俊明*; 川田 善尚; 森田 泰治
no journal, ,
現在開発中のFBR燃料用高度化沈殿法再処理システムにおいては、燃料溶解液中のほぼ全量のU及びPuを沈殿分離した後の廃液に低濃度のU及びPuが残存する。このU及びPuの分離除去法として、不水溶性ポリマーであるポリビニルポリピロリドン(PVPP)を用いた吸着法を検討している。本研究では、PVPPの硝酸水溶液中での耐放射線性を線照射試験により検討した。硝酸濃度を最大6mol/dm
(=M)としたPVPPのスラリー状試料に、室温,線量率3.6kGy/h,最大線量0.90MGyで線を照射した。試料の安定性は、照射前後のU(VI)に対する吸着容量の変化より評価した。その結果、いずれも吸着容量の顕著な低下は認められず、6M硝酸系試料ではむしろ吸着容量が増加した。これより、PVPPは広範囲な硝酸濃度条件において、線照射下での約10日間の運転によってもU(VI)の吸着性能が維持されることが明らかとなった。照射によりPVPPのピロリドン環が開環するとともにシュウ酸等の低分子フラグメントが生成したことを考慮すると、残基の中にU(VI)に対する選択性がPVPPよりも高い構造のものが存在していることが示唆される。
野田 恭子*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 丸山 幸一*; 高橋 宏明*; Kim, S.-Y.; 佐藤 真人; 峯尾 英章; et al.
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本報告では、本研究開発の概要とこれまでの主要な成果を紹介する。本研究開発では、新規沈殿剤を用いることによるシステムの分離性・安全性・経済性向上を目指しており、これまでに低配位性・低疎水性新規沈殿剤であるN-ブチルピロリドン(NBP)あるいはN-プロピルピロリドン(NProP)を用いることで選択的U沈殿工程の効率化が可能であることを明らかにした。
菊池 俊明*; 山崎 和彦*; 草間 誠*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 半沢 正利*; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; et al.
no journal, ,
本技術開発の目的は、ウラニルイオン選択的沈殿法を再処理主工程に適用することにより、簡易FBR再処理システムを構築することである。本検討では、まず、NCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン:沈殿剤)の硝酸溶液中での選択的沈殿能の発現機構の解明,沈殿条件の詳細検討,TRU核種に対する沈殿能の把握などを行い、次いでこれらの知見をもとに、提案再処理システムの成立性について安全性,経済性などの見地から検討した。3年間に渡り実施した研究開発の成果を総括して発表する。
Kim, S.-Y.; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 川田 善尚; 森田 泰治; 池田 泰久*; 西村 建二*
no journal, ,
ピロリドン誘導体であるN-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)、N-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)を配位した硝酸プルトニル錯体の赤外吸収スペクトル測定及び単結晶X線構造解析を行い、PuO(NO)(NCP)及びPuO(NO)(NNpP)の分子及び結晶構造を明らかにした。PuO(NO)(NCP)及びPuO(NO)(NNpP)の錯体は、Pu(VI)溶液とPuの2倍量のNCPを加え、溶液を撹拌することで沈殿を析出させて調製した。PuO(NO)(NCP)及びPuO(NO)(NNpP)の単結晶X線構造解析の結果、いずれの錯体においても、NCP又はNNpP及びNO 
をそれぞれ2個ずつエカトリアル面に配位した六方両錐型の結晶構造を持ち、Pu=O
;
, PuO
;
, Pu-O
;
といった結合距離を有することが明らかになった。
Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 川田 善尚*; 池田 泰久*; 菊池 俊明*
no journal, ,
ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本システムは、Uの約70%を選択的に沈殿させる第1沈殿工程-濃縮工程-残りのU及びPuを共沈させる第2沈殿工程から構成される。本研究では、第2沈殿工程でのPu沈殿挙動に対する、濃縮工程での加熱,Pu濃度,u原子価等の各種条件の影響を明らかにした。その結果、第1沈殿工程の残留沈殿剤が加熱により分解し、その分解生成物が、第2沈殿工程の特にPu(IV)の沈殿率を低下させることがわかった。
