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論文

高エネルギー重イオンビームによる海水濃縮用カチオン, アニオン交換膜の開発

澤田 真一*; 安川 政宏*; 越川 博*; 喜多村 茜; 比嘉 充*; 八巻 徹也*

日本海水学会誌, 73(4), p.208 - 216, 2019/08

日本における食塩生産は、カチオン交換膜(Cation Exchange Membrane: CEM)とアニオン交換膜(Anion Exchange Membrane: AEM)を用いた電気透析による海水濃縮工程を経る。この海水濃縮工程の性能はCEMとAEMの輸送特性に大きく依存する。高濃度の濃縮海水を得るためには、より低い電力での電気透析を実現する膜の抵抗が低い方が好ましい。しかし一般的に、低抵抗の膜では含水による膨潤が起こりやすく、輸率は下がって水透過率は上がるため濃縮海水濃度が低下する。このように電解電力と濃縮海水濃度はトレードオフの関係にあり、この関係を打破するためには、低い抵抗、高い輸率、低い水透過率を兼ね備えたCEMとAEMが必要である。そこで我々は、重イオンビームを利用したイオン飛跡グラフト重合法により、現行のCEMとAEMよりも抵抗が低く、高輸率と低水透過率を兼ね備えた新規膜の開発を進めている。本稿では、イオン飛跡グラフト重合法を概説し、本手法によるCEM及びAEMの作製方法、輸送特性についてそれぞれ説明し、海水濃縮試験の結果を報告する。

論文

FE-SEM observations of multiple nanohillocks on SrTiO$$_{3}$$ irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 44(3), p.85 - 88, 2019/06

高速重イオンがセラミックスに真上から入射すると、イオン一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察し、形状の違いを検討した。SrTiO$$_{3}$$はNbを添加することで電気伝導性が発現する。SrTiO$$_{3}$$(100)とNbを0.05wt%添加した単結晶SrTiO$$_{3}$$(100)に対し、350MeVのAuビームを、単結晶表面に対するイオンの入射角が2度以下となるよう照射した。照射後のFE-SEM観察によって、SrTiO$$_{3}$$(100)表面には長さ数百nmにわたって直径20nmのヒロックが連続的に形成されていた一方で、Nbを添加したSrTiO$$_{3}$$(100)表面では、ほぼ同じ長さで凹状に溝が形成されていることがわかった。これらの形状の違いは電気伝導性とそれによる熱伝導性の違いが起因し、イオントラックの温度が融点付近になるSrTiO$$_{3}$$(100)ではヒロックが、昇華温度にまで上昇するNb添加SrTiO$$_{3}$$(100)では溝ができると考えられる。

論文

Fluoropolymer-based nanostructured membranes created by swift-heavy-ion irradiation and their energy and environmental applications

八巻 徹也*; Nuryanthi, N.*; 喜多村 茜; 越川 博*; 澤田 真一*; Voss, K.-O.*; Severin, D.*; Tautmann, C.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 435, p.162 - 168, 2018/11

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

フッ素系高分子膜(PVDF及びETFE)に直径数十から数百nmのイオントラックを作製し、化学エッチング処理によってイオン穿孔を、またグラフト重合によってイオン交換膜を作製する技術をそれぞれ開発した。PVDF膜におけるイオン穿孔膜に関しては、穿孔径がLETに依存することがわかり、高い精度で形状制御が可能であることを示した。また、グラフト重合によるETFEのイオン交換膜は燃料電池の電解質膜に適することを示した。このように我々が開発した技術は、水質管理や石油精製などのろ過技術、及び燃料電池の分野に貢献する。

論文

高エネルギーイオンビームによるナノ構造制御機能膜の研究; フッ素系高分子多孔膜とイオン交換膜を中心に

八巻 徹也*; 喜多村 茜; 澤田 真一*; 越川 博*

日本海水学会誌, 72(2), p.62 - 74, 2018/04

本総説では、高速の単一重イオンによる潜在飛跡を利用したナノ構造制御機能膜として、フッ素系高分子からなる多孔膜とイオン交換膜の研究を報告する。多孔膜とは、潜在飛跡における高分子鎖の切断領域を化学エッチングすることで得られるイオン穿孔膜のことである。一方のイオン交換膜は、このイオン穿孔、あるいは潜在飛跡中の反応活性点を利用し、化学修飾により荷電基を導入したカチオン・アニオン交換膜のことである。われわれの材料はどちらも構造や機能の観点で極めて特異であり、高エネルギーイオンビーム技術でしか得られないことを強調する。このようなナノ構造制御機能膜を作製するための量産的、あるいは最新の照射技術として、それぞれ国内外のイオン照射研究施設も紹介する。

論文

Ion track etching of PVDF films irradiated with fast C$$_{60}$$$$^{+}$$ cluster ions

喜多村 茜; 八巻 徹也*; 千葉 敦也*; 薄井 絢

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 37, 2018/03

C$$_{60}$$クラスターイオンを照射にしたPVDF膜のトラックエッチングに関し、炭素の単原子イオン照射との比較を通して検討した。まず、PVDF膜に対し、6MeVのC$$_{60}$$$$^{+}$$(単原子当たり100MeV)及び、100MeVのC$$^{+}$$イオンをそれぞれ照射し、同条件でエッチング処理を行った。SEM及びAFM観察の結果、C$$_{60}$$$$^{+}$$クラスター照射したPVDF膜には、底面が平らな直径400nmで深さ250nmのトラックエッチングされた穿孔が一面に形成されていた。一方で、単原子照射した試料には穿孔だと断定できない不定形で小さな凹部しか見られなかった。またC$$_{60}$$$$^{+}$$クラスター照射の場合、穿孔径はエッチング時間に伴って拡大した。PVDF膜の穿孔径がC$$_{60}$$$$^{+}$$クラスター照射によって拡大することを確認したことから、複数のイオンが局所的かつ同時に衝突することでイオントラックのエッチング可能な領域が拡大することがわかった。

論文

Preparation of nano-structure controlled ion-exchange membranes by ion beams and their application to seawater concentration

八巻 徹也*; 後藤 光暁*; 澤田 真一*; 越川 博*; 喜多村 茜; 比嘉 充*

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 35, 2018/03

本研究では、重イオンビームグラフト重合法によりイオン交換膜を作製する手法を開発し、海水濃縮に応用した。フッ素樹脂(ETFE)の基材に対して、560MeVのXeビームをフルエンス3$$times$$10$$^{8}$$ $$sim$$1$$times$$10$$^{9}$$ions/sm$$^{2}$$で照射し、その後、スチレンスルホン酸エチルエステルのグラフトと加水分解及び、クロロメチルスチレンのグラフトと四級化によってイオン交換膜を得た。イオン交換容量は2.0$$sim$$2.5mmol/gに調節した。作製した膜の吸水率及び抵抗値は、従来の$$gamma$$線照射膜に比べて低い結果を示し、海水濃縮に適することがわかった。これは、イオンビームによってナノメートルスケールの局所的かつ高密度なエネルギー付与を制御した結果である。なお、フルエンス3$$times$$10$$^{8}$$ions/sm$$^{2}$$の場合、イオントラック径は250nmで、全体に占める体積の割合はわずか14%であった。

論文

イオンビーム照射によるフッ素系高分子材料の微細加工

喜多村 茜; 小林 知洋*

放射線化学(インターネット), (104), p.29 - 34, 2017/10

フッ素系高分子材料は、耐化学薬品性が高いがゆえ、従来の微細加工技術が適用できない。そこで、放射線には容易に分解される特性を利用した微細加工技術の研究が進められている。我々は放射線の中でもイオンビームに着目し、イオンビームがもたらす多様な照射効果を利用した新しい微細加工技術の開発に取り組んできた。イオン注入法では、PTFE表面に金型を利用することなく、照射だけで芝生のような微小突起が密集した構造面を作製できる。プロトンビーム描画法では、入射イオンがPTFE内部に侵入する過程で発生した分解ガスを利用し、PTFE表面に内部から隆起した頂点を持つ構造体を作製することができる。またプロトンビーム描画法の後にイオン注入法を行うことによって、芝生状突起構造面に平滑な線の描画形状が形成された構造を作製できる。今回は、イオン注入法、プロトンビーム描画法、及び両手法を組み合わせた計3種類の技術を使って得られる微細加工法について述べた。

報告書

軽イオンマイクロビーム分析/加工システムの改良

江夏 昌志; 石井 保行; 山田 尚人; 大久保 猛; 加田 渉*; 喜多村 茜; 岩田 吉弘*; 神谷 富裕; 佐藤 隆博

JAEA-Technology 2016-006, 41 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2016-006.pdf:14.03MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究部門高崎量子応用研究所のイオン照射研究施設では、これまでに、3MVシングルエンド加速器におけるMeV級軽イオンマイクロビームによる高空間分解能な局所元素分析・加工システムの開発を行ってきた。ここでは、加速器、ビーム輸送ライン及びマイクロビーム形成装置などの主構成機器に加えて、マイクロPIXE/PIGE(Particle Induced X-ray/Gamma-ray Emission)分析、三次元元素分布分析(PIXE-CT: Computed Tomography)、イオン誘起発光分析(IBIL: Ion Beam Induced Luminescence)及び微細加工(PBW: Proton Beam Writing)への応用研究に用いるための付帯装置・治具類に関する技術的な改良について、これらの機器・装置等の概要とともに纏める。

論文

Particle induced X-ray emission-computed tomography analysis of an adsorbent for extraction chromatography

佐藤 隆博; 横山 彰人; 喜多村 茜; 大久保 猛; 石井 保行; 高畠 容子; 渡部 創; 駒 義和; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 371, p.419 - 423, 2016/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Instruments & Instrumentation)

The cross-sectional distribution of neodymium (Nd) simulating minor actinides (MA) in a minute globular adsorbent of less than 50 $$mu$$m in diameter was measured using PIXE (particle induced X-ray emission)-CT (computed tomography) with a 3-MeV proton microbeam for the investigation of residual MA in extraction chromatography of spent fast reactor fuel. The measurement area was 100 $$times$$ 100 $$mu$$m$$^2$$ corresponding to 128 $$times$$ 128 pixels of projection images. The adsorbent target was placed on an automatic rotation stage with 9$$^{circ}$$ step. Forty projections of the adsorbent were finally measured, and image reconstruction was carried out by the modified ML-EM (maximum likelihood expectation maximization) method. As a result, the cross-sectional distribution of Nd in the adsorbent was successfully observed, and it was first revealed that Nd remained in the region corresponding to internal cavities of the adsorbent even after an elution process. This fact implies that the internal structure of the adsorbent must be modified for the improvement of the recovery rate of MA.

論文

TIARA静電加速器の現状

薄井 絢; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 北野 敏彦*; 高山 輝充*; 織茂 貴雄*; 金井 信二*; 青木 勇希*; 橋爪 将司*; et al.

第28回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.117 - 119, 2015/12

原子力機構高崎量子応用研究所のイオン照射施設(TIARA)の3MVタンデム加速器、400kVイオン注入装置、3MVシングルエンド加速器の平成26年度における運転と整備の状況を報告する。シングルエンド加速器は、昇圧系トラブルによる2日間の研究利用運転の中止があったが、他の2台は、平成26年度に続き100%の稼働率を維持した。また、タンデム加速器はCoイオン(~12MeV, 3価)を新たに利用可能イオン種に加えた。タンデム加速器では、ターミナルの電圧安定度が極端に低下(1E-4以下)する現象について対策を講じた。加速電圧は、高電圧ターミナルの電圧測定値と電圧設定値の差分をもとに、ターミナルに蓄積される電荷量を制御することで安定に保たれる。電圧安定度の低下は、加速器のグランドベース(フレーム)から電源アースやCAMAC電源筐体を経由して電圧設定値の信号に誘導される100Hzの電源高調波ノイズが原因であると分かった。そこで、絶縁シートを用いて電源筐体とフレームの電気的絶縁及び電源アースの切り離しを試みた。その結果、電圧設定値の信号に誘導されていた100Hzのノイズが減少し、電圧安定度は2E-5程度に回復した。

論文

Ion-track grafting of vinylbenzyl chloride into poly(ethylene-$$co$$-tetrafluoroethylene) films using different media

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 喜多村 茜; 越川 博; 吉村 公男; 澤田 真一; 長谷川 伸; 浅野 雅春; 前川 康成; 鈴木 晶大*; et al.

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 40(4), p.359 - 362, 2015/12

ナノ構造制御したアニオン交換膜を作製するため、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)膜に塩化ビニルベンジルモノマーのイオン飛跡グラフト重合を行った。低フルエンスの照射の下でグラフト率をできる限り高めるため、グラフト重合における反応媒質の影響を検討した。反応媒質として純水(H$$_{2}$$O)とイソプロピルアルコール($$i$$PrOH)の混合液を用いた場合、560MeV $$^{129}$$Xeビームによるグラフト率は、H$$_{2}$$O/$$i$$PrOH比の増大とともに高くなり、H$$_{2}$$Oのみのとき最大となった。この結果は、いわゆるゲル効果に類似した現象を考えれば理解できる。すなわち、グラフト鎖は貧溶媒の存在下で反応媒質に不溶となって凝集し、他の鎖との再結合(言い換えれば停止反応)が抑制されることに起因すると考えられる。

論文

原子力機構TIARA施設の現状

湯山 貴裕; 石堀 郁夫; 倉島 俊; 吉田 健一; 石坂 知久; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 薄井 絢; 宮脇 信正; et al.

Proceedings of 12th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.302 - 304, 2015/09

日本原子力研究開発機構のイオン照射施設TIARAでは4台の加速器により、材料・バイオ技術の研究開発への利用を主として、広範囲のエネルギー及び多様なイオン種のビームを提供している。本発表では2014年度のTIARAの稼働状況、保守・整備及び技術開発を報告する。保守・整備及び技術開発の主要な内容を以下に示す。サイクロトロンの高周波系において、ショート板用接触子に焼損が発生したため、接触子の交換及び焼損箇所の研磨を行うことで復旧させた。原因調査の結果、経年劣化によりフィードバックケーブルが断線しかかっていたため、不必要な高電圧が印加されたことが原因と判明した。サイクロトロン制御システムに関して、サポートが停止されたWindows XPをWindows 7に変更し、これに伴い制御システムを更新するとともに、トレンドグラフのログデータ保存機能、操作画面上の制御対象一括選択機能の付加など、各種機能を向上させた。C$$_{60}$$イオンビームの計測に関して、複雑な二次荷電粒子を生成するC$$_{60}$$イオンビームの正確な電流測定のために、サプレッサー電極の構造を改良することで二次荷電粒子を十分捕集するファラデーカップを開発した。

論文

Modification of teflon surface by proton microbeam and nitrogen ion beam

喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 小林 知洋*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.82 - 85, 2013/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.51(Instruments & Instrumentation)

The morphology of the Teflon surface was studied after two different ion beams. Many voids were observed only inside of the Teflon sample after the focused 3-MeV proton microbeam scanning. Micro-protrusions were formed in dense after keV nitrogen ion beam irradiation at the surface. The surface was smooth after proton microbeam scanning and subsequent nitrogen ion beam irradiation, because of melting due to localized temperature-rise. The morphological design can be achieved at the surface of Teflon material by combination of different ion beam irradiation.

論文

Microscopic evaluation of the absolute fluence distribution of a large-area uniform ion beam using the track-etching technique

喜多村 茜; 八巻 徹也; 百合 庸介; 澤田 真一; 湯山 貴裕

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.47 - 50, 2013/11

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

The uniform-beam formation/irradiation system has been developed at TIARA. For the evaluation of the beam uniformity, the relative intensity distribution is obtained from the optical density change of a radiochromic film. However, the absolute fluence distribution cannot be estimated easily and precisely by the radiochromic film based on radiation-induced coloration. In this study, we microscopically evaluated the particle fluence distribution using the track-etching technique, which involves irradiation of a polymer with energetic heavy ions and chemical-etching of the resultant tracks. Relative standard deviation (RSD) value for the microscopic fluence distribution of the uniform beam on the PET film was agreed well with that determined by the radiochromic film. The uniform intensity distribution was realized in our uniform-beam formation system microscopically.

論文

Fabrication of micro-prominences on PTFE surface using proton beam writing

喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 小林 知洋*; 神谷 富裕

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 306, p.288 - 291, 2013/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.81(Instruments & Instrumentation)

The unique microstructures were created at PTFE surface using proton beam writing. A conical structure about 250 $$mu$$m high were formed, when 3 MeV proton microbeam scanned spirally from the center at 500-$$mu$$m-thick PTFE surface. The structure was porous and the shape of the bottom corresponded to the beam scan pattern. The formation was caused by the volume expansion of the sample induced by the temperature elevation and the gas generation during the proton beam irradiation. The conical structure was fabricated by the upward volume expansion gradually advanced along the beam scan path.

論文

Microfabrication on Teflon surface by MeV-proton-microbeam and keV-nitrogen-ion-beam irradiation

喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 小林 知洋*; 神谷 富裕

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 307, p.610 - 613, 2013/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.51(Instruments & Instrumentation)

The micropatterns were created at PTFE surfaces covered with micro-protorusions using proton beam writing (PBW) and subsequent ion beam irradiation. The density of the inner sample was decreased by PBW and their patterns appeared after the keV ion beam irradiation. Their surface was very flat because they were melted by beam heating. The best fluenences of these beams for creating the surface were also obtained.

論文

Morphological change of self-organized protrusions of fluoropolymer surface by ion beam irradiation

喜多村 茜; 小林 知洋*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 307, p.614 - 617, 2013/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:53.77(Instruments & Instrumentation)

A Teflon surface was covered with micro-protorusions after keV ion beam irradiation. The dense protrusions were formed by etching and subsequent self-organizing. Their formation depended on the ion energy because beam heating and the amount of the molecule scissions gave a significant effect on the density of protrusions. The ion energy had the specific range to create a surface covered with protrusions. In the low energy below 60 keV, the fluence required for get protrusions was very high. The surface was almost smooth with few protrusions while in the energies higher than 350 keV. When the ion energy was between 60 and 350 keV, the density of the protrusions became lower with increasing the energy.

論文

フッ素系高分子材料の新しい微細加工技術を開発、イオンビームで

喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 小林 知洋*; 神谷 富裕

放射線と産業, (134), p.37 - 40, 2013/06

「放射線と産業」のニュース記事として、イオンビームを用いてテフロン表面に三次元微小構造を作る最新の技術を報告する。テフロンは極めて高い化学薬品耐性を持つために広く利用されているが、一方で、この特長は薬品による処理ができず微細な加工が困難であるという欠点になっている。筆者らは2010年に、keV級イオンを注入することによりテフロン表面に多数の突起物が芝生状に形成することを発見し、これを足掛かりとして、MeV級のプロトンビームライティング(PBW)により、表面に微小構造体を隆起させる手法、試料内部を空洞にして中空構造体を作製する手法を次々と確立した。さらに、keV級イオン注入で前処理すると、MeV級PBWしても突起ができず平滑な面になることも見いだした。現在は、これらを組合わせて大きさや密度を制御した突起物と平滑面を二次元的かつ任意に配置し、しかもその領域の性質が異なる表面加工ができるようになった。

論文

Use of Gafchromic films to measure the transverse intensity distribution of a large-area ion beam

百合 庸介; 石坂 知久; 湯山 貴裕; 石堀 郁夫; 奥村 進; 喜多村 茜; 八巻 徹也; 澤田 真一

Proceedings of 1st International Beam Instrumentation Conference (IBIC 2012) (Internet), p.531 - 533, 2013/06

In the TIARA cyclotron, it is required that transversely uniform ion beam formation by multipole magnets should be evaluated with the uniformity performance precisely. One of techniques developed for it is to measure the distribution of the beam intensity handily using Gafchromic radiochromic films. In order to obtain fluence ranges available, ion-beam irradiation experiments for the film calibration were performed for several ion species. The fluence range where the optical density increased linearly was overlapped with that required for irradiation in materials and biological research. Thus, the relative transverse intensity distribution could be measured with the films practically. Another technique using a polymer film with track-etched pores was tried to compare to the Gafchromic film measurement. The relative beam uniformity determined by the Gafchromic film method agreed with the relative standard deviation of the microscopic pore densities determined by the track-etching technique.

論文

Fabrication of micropatterns on teflon by proton beam writing and nitrogen ion beam irradiation

喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 小林 知洋*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 38(1), p.101 - 104, 2013/03

The micropatterns were fabricated at the Teflon surface covered with dense micro-protrusions. At first, a 3 MeV proton beam was scanned along the pattern at the surface of the original 100-$$mu$$m thick sample. The pattern could be observed with an optical microscope, but the morphological change was not appeared at the surface. After the subsequent irradiation of the 250-keV nitrogen ion beam irradiation, the surface was covered with micro-protrusions and the groove-like depression were appeared along the micropattern scanned by the proton beam. The mechanism was that the sample along the proton beam path was melted during the subsequent ion beam irradiation because their density, especially near the Bragg peak, had decreased. The morphological design can be achieved at the surface of Teflon material by combination of different ion beam irradiation.

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