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論文

Sorption of Cs$$^{+}$$ and Eu$$^{3+}$$ ions onto sedimentary rock in the presence of gamma-irradiated humic acid

Zhao, Q.*; 齊藤 毅*; 宮川 和也; 笹本 広; 小林 大志*; 佐々木 隆之*

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128211_1 - 128211_10, 2022/04

令和2年度以降の幌延深地層研究計画において原子力機構が取り組んでいる課題の1つである「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、坑道周辺の掘削損傷領域において物質移行に関するデータの取得が必要である。本研究では、地下水中に含まれる腐植物質であるフミン酸に着目し、放射線によるフミン酸の分解反応がCsイオンとEuイオンの収着能へ与える影響について、幌延地域の堆積岩を例として調べた。放射線を照射していないフミン酸の存在下では、Euはフミン酸と錯体を形成することで、岩石への収着能は低下する。一方で、放射線の照射によりフミン酸が分解されると、岩石へ収着するEuイオンが増加することが確認された。また、Csの岩石への収着能はフミン酸の影響を受けることが無く、また、放射線により分解されたフミン酸の影響も見られないことが分かった。以上のことから、廃棄体の近傍ではフミン酸の放射線分解により、岩石への収着するEuイオンの割合が大きくなることが考えられる。

論文

Nanoscopic structure of borosilicate glass with additives for nuclear waste vitrification

元川 竜平; 金子 耕士; 大場 洋次郎; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 小林 大志*; 熊田 高之; Heller, W. T.*

Journal of Non-Crystalline Solids, 578, p.121352_1 - 121352_7, 2022/02

We investigated the nanoscopic structure of borosilicate glasses as a host for high-level radioactive liquid waste (HLLW) in the presence of the additives Na$$_{2}$$O and CaO/ZnO with and without Li$$_{2}$$O. These additives have been practically used to lower the glass melting point, suppress the macroscopic phase separation, and increase the chemical durability of glasses. Small-angle neutron scattering was used to elucidate the effect of the additives on the nanoscopic structure along with macro- and atomic-scale observations obtained using neutron imaging and X-ray diffraction, respectively. The borosilicate glass formed a microphase-separated structure of SiO$$_{2}$$- and B$$_{2}$$O$$_{3}$$-rich domains approximately 100 nm in size in the absence of Na$$_{2}$$O, even in a structure homogeneous on a millimeter scale, and the domain spacing decreased with increasing Na$$_{2}$$O content rate. The CaO/ZnO additives induced inhomogeneities, such as void structures several nanometers in size, although the inhomogeneity was suppressed by the coaddition of Li$$_{2}$$O. These results provide insights into the performance of host glasses for HLLW vitrification; incorporating HLLW into glasses is likely to cause changes in the nanoscopic structure of host glasses similar to those revealed here.

論文

Vertical distribution of $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs in soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

佐々木 隆之*; 的場 大輔*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 小林 大志*; 飯島 和毅

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 326(1), p.303 - 314, 2020/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:39.17(Chemistry, Analytical)

The radioactivity concentrations for $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs in soil samples collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station were investigated. The depth profile of $$^{137}$$Cs from the surface soil to 20 cm showed a typical decreasing tendency, that is, high radioactivity from the surface down to 5 cm due to the strong sorption of specific minerals. After deposition of $$^{90}$$Sr, $$^{90}$$Sr has migrated to deeper soil layers in the past 5 years compared to $$^{137}$$Cs. This tendency was supported by the results of sequential extraction to identify the predominant sorption species, and by the sorption coefficients determined by batch-wise sorption experiments.

論文

Thermodynamic interpretation of uranium(IV/VI) solubility in the presence of $$alpha$$-isosaccharinic acid

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 138, p.151 - 158, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Thermodynamics)

イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH$$_{c}$$)6$$sim$$13、イソサッカリン酸濃度10$$^{-4}$$$$sim$$10$$^{-1.2}$$ mol/dm$$^{3}$$の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpH$$_{c}$$およびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH$$_{c}$$ 6$$sim$$12における支配的な溶存化学種はU(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH$$_{c}$$ 7$$sim$$12における支配的な溶存化学種がUO$$_{2}$$(OH)$$_{3}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。

論文

Structural approach to understanding the solubility of metal hydroxides

小林 大志*; 中嶋 翔梧*; 元川 竜平; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 佐々木 隆之*

Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:9.61(Chemistry, Multidisciplinary)

We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90$$^{circ}$$C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 $$^{circ}$$C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 $$^{circ}$$C under acidic and neutral conditions and up to 40 $$^{circ}$$C under alkaline conditions. After aging at 90 $$^{circ}$$C under acidic conditions and at 60 and 90 $$^{circ}$$C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.

論文

A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:8.63(Chemistry, Physical)

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

論文

Determination of dissolved natural thorium and uranium in Horonobe and Mizunami Underground Research Laboratory groundwater and its thermodynamic analysis

佐々木 隆之*; 鴻上 貴之*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 村上 裕晃; 天野 由記; 水野 崇; 岩月 輝希; 笹本 広; 宮川 和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.373 - 381, 2017/03

本研究では、幌延深地層研究センター及び瑞浪超深地層研究所の両地下施設を利用し、原位置の地下水中におけるウラン及びトリウムの存在状態について、ろ過径の異なるフィルターを用いて調査した。また、ろ過後の地下水の分析結果をもとに、熱力学的な解析を行い、溶解度制限固相について考察した。その結果、幌延の地下水では、ウラン及びトリウムともに溶存状態で存在する成分に加え、コロイドとしても存在していることがわかった。また、溶存状態で存在するウラン及びトリウムの濃度は、UO$$_{2}$$(cr)及びThO$$_{2}$$(cr)の溶解度でそれぞれ近似される可能性が示唆された。一方、瑞浪の地下水中のウラン・トリウムについては、幌延と比べるとコロイドとして存在する可能性は低く、地下水のウラン・トリウム濃度については、明確な制限固相を特定することが困難であった。これについては、さらなる研究が必要である。

論文

Thermodynamic model for Zr solubility in the presence of gluconic acid and isosaccharinic acid

小林 大志*; 手島 健志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(2), p.233 - 241, 2017/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:40.62(Nuclear Science & Technology)

グルコン酸およびイソサッカリン酸共存下におけるジルコニウムの溶解度について、水素イオン濃度指数(pH$$_{rm c}$$)および全グルコン酸もしくはイソサッカリン酸濃度の依存性を調査した。ジルコニウムの溶解度に及ぼすpH$$_{rm c}$$およびグルコン酸濃度依存性からは、中性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)$$_{2}$$$$^{2-}$$, pH$$_{rm c}$$が10以上のアルカリ性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)(GLU$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$の存在が示唆された。イソサッカリン酸共存下では、グルコン酸共存下と同様の化学形であるZr(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびZr(OH)$$_{4}$$(ISA)(ISA$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$が、中性$$sim$$アルカリ性水溶液中で支配的であると推定された。粉末X線回折の結果、グルコン酸およびイソサッカリン酸いずれの共存下においても、溶解度を制限する固相は非晶質ジルコニウム水酸化物(Zr(OH)$$_{4}$$(am))であると考えられた。ジルコニウムのグルコン酸およびイソサッカリン酸錯体の生成定数は、溶解度データの最小二乗解析によって決定され、既往の4価アクチニドの値と比較検討した。

論文

Issues concerning the determination of solubility products of sparingly soluble crystalline solids; Solubility of HfO$$_{2}$$(cr)

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

結晶質二酸化ハフニウム固相(HfO$$_{2}$$(cr))の溶解度における酸濃度の影響を調査した。本研究では、(1)2種類の固相量を使用、(2)固相の酸洗浄、(3)1400$$^{circ}$$Cでの固相の加熱、(4)二酸化ハフニウムが非晶質(am)から結晶質(cr)に変遷するかどうかを調べるための固液混合状態での90$$^{circ}$$Cでの試験、を実施した。これらの処理の結果、HfO$$_{2}$$(cr)には少量の結晶性の低い(ただし非晶質ではない)成分(HfO$$_{2}$$(lcr))が含まれており、これがHfO$$_{2}$$(cr)よりも溶解度を制限する固相となることが結論づけられた。溶解度データはPitzerおよびSITの両モデルで説明できた。HfO$$_{2}$$(cr)の溶解度積の対数値も推定された。少量の結晶性の低い固相が確認されたことは、鉱物表面がしばしば構造的または組成的に不完全で、結晶固相より高い溶解度を示す一般的な傾向と整合している。本研究は溶解度データの解釈において、難溶性固体の溶解挙動が固有の固相に規定されることが観察されることに注意を払う必要があることを強調している。

論文

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:75.69(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)$$_{3}$$の析出物と評価された。

論文

Sorption behavior of nickel and palladium in the presence of NH$$_{3}$$(aq)/NH$$_{4}$$$$^{+}$$

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 北村 暁

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1518, p.231 - 236, 2013/10

TRU廃棄物の管理においては、廃棄物に含まれる硝酸塩の影響を評価する必要がある。本研究では、軽石凝灰岩に対するニッケル及びパラジウムの収着挙動を、アンモニア/アンモニウムイオン共存下で調べた。種々のアンモニア/アンモニウム濃度, pH及びイオン強度条件において、軽石凝灰岩に対するニッケル及びパラジウムの分配係数(D)をバッチ法で取得した。ニッケルの場合、中性付近での分配係数は初期アンモニウムイオンに対する顕著な依存性を示さず、熱力学データを用いた予測と一致した。パラジウムの場合、初期アンモニウムイオン濃度の増大とともに分配係数が低下し、アンミン錯体(Pd(NH$$_{3}$$)$$_{rm m}$$$$^{2+}$$(m: 1-4))の生成が示唆された。得られたニッケル及びパラジウムの分配係数を表面錯体モデルで解析した。熱力学データを用いた予測計算を考慮したところ、アンモニア/アンモニウムイオン共存下におけるニッケル及びパラジウムの収着挙動がよく説明された。

論文

MIGRATION 2011参加報告

舘 幸男; 小林 大志*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 18(2), p.113 - 115, 2011/12

第13回地層中におけるアクチニドと核分裂生成物の化学及び移行挙動に関する国際会議(MIGRATION 2011)が、中国の北京大学にて9月18日-23日の6日間に渡り開催された。本報告では、会議の全体概要と各セッションのトピックスを紹介し、地層処分における核種移行研究の最新の国際動向を伝える。

論文

Study on stabilization effect of neutral soft donor on trivalent lanthanide and actinide dicarboxylate complexes by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

佐々木 隆之*; 久保 新太郎*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 木村 貴海; 窪田 卓見*; 高木 郁二*; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.51 - 54, 2005/07

第2アミン,エーテル酸素などの中性ドナーを含むジカルボン酸とEu, Am及びCmなどの3価f元素との安定度定数を25$$^{circ}$$C、0.1M過塩素酸ナトリウム溶液中で溶媒抽出法により決定し、6種類のカルボン酸(グルタル酸,ジグルコール酸,イミノ二酢酸,エチレンジアミン二酢酸など)を系統的に比較検討した。さらに、時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、1:2錯体中のEu(III)の内圏水和数を決定した。以上のデータに基づいて、f元素の錯形成におけるソフトドナー原子の役割とアクチノイドとランタノイドの選択性に関する多重ソフトドナー原子の影響について議論した。

口頭

GAMMA10及びJT-60Uにおける非等方速度分布に起因する波動の自発励起

市村 真*; 山口 裕資*; 佐藤 翔一*; 片野 誠*; 大内 敏昭*; 室 大志*; 関原 悠介*; 村上 達也*; 森山 伸一; 小林 貴之; et al.

no journal, , 

中性粒子入射や高周波により加熱されたイオン、また、核融合反応生成イオンの存在によるプラズマ中の速度空間非等方分布に起因する自発励起波動について、詳細な解析と各種磁場閉じ込め装置において観測される波動を比較し、その物理機構を明らかとして、高エネルギーイオン閉じ込めの改善等に貢献することを目的としている。今回、新たに核融合反応プロトンによるICEを初めて同定したこと、また、詳細なトロイダル方向波数の計測から核融合反応生成ヘリウム3イオンとトリトンに起因するICEが異なる波動励起であることを実験的に明らかにしたことを報告する。また、GAMMA10装置で観測されるアルベンイオンサイクロトロン波動との共通点議論することを考え、周辺部におけるトリトンの非等方速度分布形成をEPOCコードを用いて評価した。

口頭

硝酸塩共存下における4価テクネチウム溶解度

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

no journal, , 

核種移行の性能評価上重要な4価テクネチウム溶解度に及ぼす硝酸塩の影響を明らかにするため、さまざまなNaNO$$_{3}$$濃度及びイオン強度条件下での4価テクネチウム水酸化物固相からの溶解反応を検討した。NaNO$$_{3}$$濃度又はイオン強度が高い場合、4価テクネチウム水酸化物固相からの溶解が促進されることがわかった。

口頭

高塩濃度下における4価テクネチウム溶解度

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

no journal, , 

硝酸塩がテクネチウム($$^{99}$$Tc)の酸化還元挙動に及ぼす影響を明らかにするため、Eh緩衝剤を添加した硝酸ナトリウム(NaNO$$_{3}$$)水溶液に4価テクネチウム水酸化物固相を添加し、溶解反応を検討した。濃NaNO$$_{3}$$条件下では溶存Tc濃度が増加し、その傾向はEh緩衝剤により制御された酸化還元電位により概ね解釈できることが分かった。

口頭

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

no journal, , 

ナトリウム型モンモリロナイトに対するEu(III)の収着に対するpH, イオン強度, Eu濃度, 硝酸塩濃度の影響をバッチ試験によって取得した。分配係数(Kd)は、低イオン強度下では、pH4-7の範囲でイオン交換反応が支配的で、一方、高イオン強度下のpH依存性からは表面錯体形成が示唆された。Eu表面化学種を時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)とパラレル因子分析法(PARAFAC)により評価した。PARAFAC解析結果は、2つの表面化学種、外圏錯体(ファクターA)と内圏錯体(ファクターB)を示唆した。ファクターBは高pH, 高イオン強度条件で支配的であり、高Eu濃度条件下ではEuコロイドと関連づけられた。TRLFS-PARAFACの表面化学種の分析結果を活用しつつ、陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。

口頭

高アルカリ性・カルシウム共存下におけるジルコニウムの溶解度測定

北村 暁; 小林 大志*; 佐々木 隆之*

no journal, , 

TRU廃棄物処分のための核種移行パラメータ設定に及ぼすセメント系材料の影響を評価するため、高アルカリ性・カルシウム共存下において、ジルコニウムの溶解度測定を行った。得られた溶存ジルコニウム濃度の水素イオン濃度およびカルシウムイオン濃度に対する依存性について、既往の熱力学データを用いた計算値との比較検討を行った。

口頭

Estimation and thermodynamic analysis of natural thorium, uranium, and REE concentrations in groundwater at Horonobe URL

佐々木 隆之*; 鴻上 貴之*; 雨宮 浩樹; 村上 裕晃; 天野 由記; 岩月 輝希; 水野 崇; 小林 大志*; 桐島 陽*

no journal, , 

地下水中のTh, Uおよび希土類元素(REEs)の濃度を熱力学的解析により評価するため、幌延深地層研究センター周辺に分布する地下水を対象に調査を行った。地下水は幌延深地層研究センターの研究坑道内、深度140mおよび250m坑道から掘削したボーリング孔より嫌気状態で直接採水した。コロイドの分布については、原位置において0.2$$mu$$mおよび10kDaの限外ろ過膜によるろ過により評価した。また、ろ過した地下水との比較のため、ろ過していない地下水も採取した。地下水の分析および熱力学解析の結果、ThおよびUについては溶解度がそれぞれThO$$_{2}$$(cr)およびUO$$_{2}$$(cr)に支配されていることがわかった。一方、REEsについては濃度が低く、また、軽REEsにおいてコロイドの影響が顕著であった。リン酸塩鉱物を溶解度制限固相として溶解度を算出した結果、分析結果が海水とリン酸塩鉱物間のREEの固液平衡によって説明可能であることがわかった。

口頭

4価金属水酸化物の溶解度に及ぼす有機物の影響

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

no journal, , 

廃棄体由来の有機物であるイソサッカリン酸と類似した化学構造を有するグルコン酸共存下でのジルコニウム溶解度を測定した。溶存ジルコニウム濃度の水素イオン濃度およびグルコン酸濃度に対する依存性からジルコニウム溶解度に及ぼすグルコン酸の影響について熱力学データに基づく解釈を試みた。

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