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論文

R&D on safeguards environmental sample analysis at JAERI

桜井 聡; 間柄 正明; 臼田 重和; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

IAEAが保障措置の強化策として導入した環境試料分析に対応するため、原研はクリーンルーム施設である高度環境分析研究棟を建設し、極微量核物質の分析技術の開発を進めてきた。2003年までに基本的な技術を開発し、バルク,パーティクル分析双方についてIAEAのネットワーク分析所として認定された。その後、原研は第2期計画として分析技術の高度化開発に取り組んでいる。これまでに、ウラン不純物含有量の少ないスワイプ素材や効果的な粒子回収法などを開発しており、これらは技術的側面からIAEA保障措置制度の強化に貢献している。

論文

均一な無限厚試料の$$alpha$$線スペクトロメトリーによる簡易放射能定量法

亀尾 裕; 藤原 亜佐子; 渡辺 幸一; 河野 信昭; 中島 幹雄

日本原子力学会和文論文誌, 4(3), p.187 - 193, 2005/09

化学分離を行わず簡易に$$alpha$$線放出核種を定量するため、ホウ砂球反応を用いた均一な無限厚試料の作製と$$alpha$$線スペクトロメトリーによる測定手法について検討した。$$alpha$$線放出核種とホウ砂あるいは鉛ガラスを混合した後、電気炉で溶融することにより、ガラス状の均一な測定試料を調製することができた。放射性希ガスの娘核種を生成する$$^{228}$$Thとホウ砂を溶融して作製したガラス試料を測定した結果、Rnとその娘核種に起因する検出器の汚染はほとんど起こらないことがわかった。$$^{228}$$Thを含む試料の測定から得られた$$alpha$$線スペクトルとホウ砂の化学組成から求めた阻止能を用いて、ほぼ放射平衡にあるTh系列の$$alpha$$線放出核種を定量することが可能であった。さらに使用済燃料溶解液から採取した試料溶液とホウ砂から作製したガラス試料について、本測定法により定量された$$^{244}$$Cm, $$^{238}$$Pu+$$^{241}$$Am及び全$$alpha$$放射能濃度は、精密分析により求められた値とよく一致した。

論文

保障措置環境試料分析技術の開発; バルク分析

平山 文夫; 黒沢 節身; 間柄 正明; 市村 誠次; 河野 信昭; 鈴木 大輔; 伊奈川 潤; 後藤 基次; 桜井 聡; 渡部 和男; et al.

KEK Proceedings 2005-4, p.184 - 192, 2005/08

保障措置環境試料を対象にした極微量核物質(ウランとプルトニウム)の分析技術開発を行っている。今回、試料全体の当該核物質の平均値を求めるバルク分析について、実試料を用いたこれまでの分析結果をもとに、定量性及び化学分離性能の点でIAEAの基本要求を十分に満足していることを紹介する。また高度分析技術開発の一環として、分離操作の迅速化で取り上げた遠心イオン交換分離法が、プルトニウムの迅速精製分離に適用できること、並びに試作した低ウラン含有スワイプ材が、従来品のウラン含有量の1/100であり、かつ拭取り性能は同等で優れていることを報告する。

論文

保障措置環境試料分析法の開発状況

間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

第26回核物質管理学会(INMM)日本支部年次大会論文集, p.157 - 164, 2005/00

原研では、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献するため、環境試料分析のための極微量核物質の分析法を開発している。スワイプ試料の基本技術(バルク及びパーティクル分析)については開発を終了し、2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証された。現在、国内試料の分析を行うとともにIAEAネットワーク分析所の一員として活動している。さらに、分析適応範囲を広げるとともに精度の向上を図るため、新たな分析法の開発を進めている。バルク分析については、分子イオンの生成を抑えるための化学分離法及び測定法を検討している。パーティクル分析法については、二次イオン質量分析法を用いたマイナーアクチノイドの分析やフィッショントラック-表面電離型質量分析法(FT-TIMS)を開発している。また、蛍光エックス線を用いたスクリーニング法の開発も開始したので、概要と現状について報告する。

論文

Current status and newly introduced analytical techniques for safeguards environmental samples at JAERI

間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

Proceedings of INMM 46th Annual Meeting (CD-ROM), 8 Pages, 2005/00

原研では、国際保障措置制度の堅持に貢献するため、環境試料分析のための極微量核物質の分析法を開発している。スワイプ試料のバルク及びパーティクル分析の基本技術については開発を終了し、2003年にIAEAからIAEAネットワーク分析所として認証され、現在ネットワーク分析所の一員として活動している。今回、マイナーアクチノイドや核分裂生成物,フィッショントラック法を用いたパーティクル分析法の開発を行い、ICP-TOFMAを使った効率的なパーティクル分析法,蛍光エックス線を用いたスクリーニング法の開発を開始したので、その概要と現状について報告する。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 2; Burnup calculations

辻本 和文; 河野 信昭; 篠原 伸夫; 桜井 健; 中原 嘉則; 向山 武彦; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.129 - 141, 2003/06

マイナーアクチノイドの断面積データの検証のため、アクチノイドサンプルが英国PFRにおいて全出力換算日で492日間照射された。照射されたサンプルは、原研と米国オークリッジ国立研究所で成分分析された。お互いに独立なこれらの分析により、非常に有用な放射化学分析結果が得られた。主要核種($$^{235}$$U and $$^{239}$$Pu)とドジメータサンプルの予備燃焼解析結果をもとに、サンプル照射位置での中性子束を決定した。この論文(Part.2)では、燃焼解析と実験結果との比較を行った。その結果、$$^{234}$$U, $$^{238}$$Pu, Am及びCmに対するFIMAは若干計算値は課題評価する傾向にあるもの、おおむね計算値と実験値はよく一致していた。しかしこれらの核種に対する$$^{148}$$Ndの核分裂収率の誤差は非常に大きく、今後再評価していく必要があると考えられる。今回解析に用いたJENDL-3.2のMA核データに関しては、MAの核変換システムの概念検討には十分であるが、詳細設計を行うにはさらに改善されていく必要がある。幾つかの核種、特に$$^{238}$$Puと$$^{242}$$Puの断面積データは新たな測定データによる再評価が必要である。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 1; Radiochemical analysis

篠原 伸夫; 河野 信昭; 中原 嘉則; 辻本 和文; 桜井 健; 向山 武彦*; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.115 - 128, 2003/06

英国ドンレイ高速中性子原型炉で492日間照射したアクチノイド試料を放射化学的手法を用いて分析し、核分裂生成物(Mo,Zr,Nd)とアクチノイド(U,Np,Pu,Am,Cm,Cf)の同位体組成を精度良く測定した。本論文(PaperI)では、化学分析の詳細と得られた分析データを記述した。本研究で得られたデータは米国オークリッジ国立研究所で得られたデータと良い一致を示すとともに、本分析データは今後の燃焼計算コードのベンチマーク情報として、さらに核データライブラリの検証に役立つものである。なお別報(PaperII)では、本分析データを用いて核データの検証を試みた。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 1; Radiochemical analysis

篠原 伸夫; 河野 信昭; 中原 嘉則; 辻本 和文; 桜井 健; 向山 武彦*; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.115 - 128, 2003/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:49.63(Nuclear Science & Technology)

英国ドンレイ高速中性子原型炉で492日間照射したアクチノイド試料を放射化学的手法を用いて分析し、核分裂生成物(Mo,Zr,Nd)とアクチノイド(U,Np,Pu,Am,Cm,Cf)の同位体組成を精度よく測定した。本論文(Paper 1)では、化学分析の詳細と得られた分析データを記述した。本研究で得られたデータは米国オークリッジ国立研究所で得られたデータと良い一致を示すとともに、本分析データは今後の燃焼計算コードのベンチマーク情報として、さらに核データライブラリの検証に役立つモノである。なお別報(Part 2)では、本分析データを用いて核データの検証を試みた。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 2; Burnup calculations

辻本 和文; 河野 信昭; 篠原 伸夫; 桜井 健; 中原 嘉則; 向山 武彦*; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.129 - 141, 2003/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:38.63(Nuclear Science & Technology)

マイナーアクチノイドの断面積データの検証のため、アクチノイドサンプルが英国PFRにおいて全出力換算日で492日間照射された。照射されたサンプルは、原研と米国オークリッジ国立研究所で成分分析された。お互いに独立なこれらの分析により、非常に有用な放射化学分析結果が得られた。本研究では、これらの放射化学分析データと燃焼解析による計算値との比較を行い、マイナーアクチノイド断面積データの検証を行った。その結果、$${}^{234}$$U、$${}^{238}$$Pu、Am及びCmに対するFIMAは、若干計算値は実験値を過大評価する傾向にあるものの、おおむね計算値と実験値はよく一致していた。しかし、これらの核種に対する$${}^{148}$$Ndの核分裂収率の誤差は非常に大きく、今後再評価していく必要があると考えられる。今回解析に用いたJENDL-3.2のMA核データに関しては、MAの核変換システムの概念検討には十分であるが、詳細解析を行うには今後さらに改善されていく必要がある。いくつかの核種、特に$${}^{238}$$Puと$${}^{242}$$Puの断面積データは新たな測定データによる再評価が必要である。

論文

クリーンルームにおける保障措置環境試料中の極微量U及びPu分析手法の開発

高橋 正人; 間柄 正明; 桜井 聡; 黒沢 節身; 江坂 文孝; 田口 拓志; 高井 木の実; 福山 裕康; Lee, C. G.; 安田 健一郎; et al.

第23回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, 8 Pages, 2002/09

未申告の原子力施設及びその活動を検知することを目的としたIAEAの保障措置強化・効率化策の一つとして、原子力関連施設の内外で採取したスワイプ試料中のU及びPuに対する分析技術の開発を原研は行っている。スワイプ試料に採取されるU及びPuは極微量のため、クリーンルーム内での分析により外部からの汚染等を十分に管理し、分析結果の信頼性を確保することが必要である。試料を化学処理し各試料の平均値としての核物質量及び同位体比を求めるバルク分析においては、測定の簡易性の観点から少量多検体の試料分析に有効であるICP-MSを導入し、極微量のU及びPu同位体測定手法について検討している。現在までに、分析環境からの対象元素の混入や分析上妨害となる因子等について評価した。その結果、プロセスブランクの低減により100pgまでのU同位体分析が、またPuについてはU-Pu混合試料による回収率とUによる妨害を評価することにより100fgまでのPu同位体分析が可能であることが明らかとなった。本発表では、バルク分析を中心に保障措置環境試料分析にかかわるこれまでの開発状況についても報告する。

論文

Nuclide composition benchmark data set for verifying burnup codes on spent light water reactor fuels

中原 嘉則; 須山 賢也; 伊奈川 潤; 永石 隆二; 黒沢 節身; 河野 信昭; 大貫 守; 望月 弘樹*

Nuclear Technology, 137(2), p.1 - 16, 2002/02

使用済軽水炉燃料に関する燃焼計算の精度検証に必要な核種組成ベンチマークデータセットを確立した。3本のPWR使用済燃料棒及び2本のBWR使用済燃料棒から切断採取したそれぞれ16試料(PWR)及び18試料(BWR)について、放射化学的分析により、U,Pu,Np,Am,Cmのアクチノイド及びNd,Sm及び$$gamma$$線放出下p核種の組成及び量の精密測定を行った。試料の燃焼度範囲は、4~50GWd/t,$$^{235}$$U初期濃縮度は2.6~4.1%の範囲にある。試料の燃焼度は、分析結果をもとに$$^{148}$$Nd法により求めた。本報告は、分析結果及び関連する照射条件データをとりまとめたものである。

論文

Analysis of a uranium solution for evaluating the total number of fissions in the JCO criticality accident in Tokai-mura

内山 軍蔵; 渡部 和男; 宮内 正勝; 冨樫 喜博; 中原 嘉則; 深谷 洋行; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 薗田 暁; 河野 信昭; et al.

Journal of Radiation Research, 42(Suppl.), p.S11 - S16, 2001/10

JCO臨界事故後の沈殿槽及び残されたビーカー内のウラン溶液の分析を行い、ウラン溶液中の核分裂生成物濃度の分析結果及び投入ウラン推定量をもとに総核分裂数を(2.5$$pm$$0.1)$$times$$10$$^{18}$$個と評価した。

論文

Chemical analysis of transuranium nuclides in the uranium solution of the JCO criticality accident

篠原 伸夫; 河野 信昭; 須山 賢也; 伊奈川 潤; 中原 嘉則; 黒沢 節身; 渡部 和男; 臼田 重和; 大島 真澄; 勝田 博司; et al.

Radiochimica Acta, 89(3), p.135 - 138, 2001/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:77.64(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海村で起きたJCO臨界事故のウラン溶液を放射化学分析して、$$^{238}$$Uの中性子捕獲反応で生成した$$^{239}$$Np及び$$^{239}$$Puを正確に定量した。測定した原子数比$$^{239}$$Np/$$^{239}$$Puは、臨界事故中の中性子捕獲反応履歴に依存することを見いだし、燃焼計算コードを用いた計算結果と比較した。その結果、事故の初期段階(25分間)の中性子捕獲反応数は全反応数に対して24$$pm$$6%であることが明らかになった。

報告書

岩石型燃料照射試料の燃焼率測定

白数 訓子; 山下 利之; 金澤 浩之; 木村 康彦; 須藤 健次; 間柄 正明; 伊奈川 潤; 河野 信昭; 中原 嘉則

JAERI-Research 2001-018, 23 Pages, 2001/03

JAERI-Research-2001-018.pdf:1.48MB

JRR-3Mにおいて照射された岩石型プルトニウム燃料の燃焼率を測定することを目的に、当該燃料試料の溶解並びに破壊分析を行った。模擬岩石型燃料試料を用いた溶解方法の検討を行い、ホットセル作業に適した燃料の溶解方法を確立した。本方法により照射済岩石型燃料試料の溶解を行い、試料の破壊分析に供した。分析では、同位体希釈、質量分析法でネオジムとプルトニウムの定量及び同位体組成を測定した。得られた結果より$$^{148}$$Nd法を用いて燃焼率を算出した。また、トリア系燃料については、$$^{233}$$Uを同様に定量した。

論文

Measurement of fission product yields from neutron-induced fission of americium-241

篠原 伸夫; 初川 雄一; 畑 健太郎; 河野 信昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 36(3), p.232 - 241, 1999/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:76.28(Nuclear Science & Technology)

熱中性子及び熱外中性子による$$^{241}$$Amの核分裂収率を測定する目的で、$$gamma$$線スペクトロメトリにより核分裂生成物の$$^{95}$$Zr,$$^{99}$$Mo,$$^{103}$$Ru,$$^{106}$$Ru/$$^{106}$$Rh,$$^{127}$$Sb,$$^{129m}$$Te,$$^{131}$$I,$$^{132}$$Te,$$^{133}$$Xe,$$^{140}$$Ba,$$^{141}$$Ce,$$^{147}$$Nd及び$$^{156}$$Euを定量した。$$^{241}$$Amの中性子捕獲反応で生成する$$^{242m}$$Am及び$$^{242g}$$Amに起因する核分裂の寄与を補正して、これら核分裂生成物核種に関する$$^{241}$$Amの正味の核分裂収率を求めた。さらに得られた測定値とこれまでの評価値を比較した。

論文

Measurements of nuclear data of minor actinides for transmutation of high-level waste

篠原 伸夫; 初川 雄一; 畑 健太郎; 河野 信昭; 安藤 真樹; H.H.Saleh*; W.S.Charlton*; Parish, T. A.*; S.Raman*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(3), p.631 - 638, 1999/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:68.56(Chemistry, Analytical)

マイナー・アクチノイドは原子炉中で核燃料の連続中性子捕獲反応によって生成し、燃料の燃焼度が増加するにつれて蓄積していくが、長寿命のゆえにその廃棄物としての処理・処分は重要な研究課題である。本研究では、マイナー・アクチノイドの生成過程と核変換過程の定量的理解のために不可欠な核データ、特に中性子捕獲断面積と遅発中性子収率について測定した。これらの測定値は専焼炉や核破砕反応を用いた高レベル放射性廃棄物の消滅処理のための基礎データとして意義がある。本シンポジウムでは、実験で得られたデータを発表するとともに、高エネルギー陽子加速器を用いた消滅処理について紹介する。

報告書

イオン交換分離/$$alpha$$線スペクトロメトリーによる回収ウラン中の微量アクチノイドの定量

河野 信昭; 渡部 和男

JAERI-Research 98-023, 20 Pages, 1998/03

JAERI-Research-98-023.pdf:0.82MB

イオン交換分離/$$alpha$$線スペクトロメトリーによる回収ウラン中の微量アクチノイド($$^{232}$$U,$$^{237}$$Np,$$^{238}$$Pu,$$^{239}$$Pu+$$^{240}$$Pu,$$^{241}$$Am及び$$^{244}$$Cm)の定量法を確立した。模擬回収ウラン試料を硝酸-フッ化水素酸で分解した後、陰イオン交換分離法によりウラン、ネプツニウム、プルトニウム及びアメリシウム-キュリウムを相互分離した。テトラエチレングリコール分散-蒸発乾固法により測定線源を調製し、$$alpha$$線スペクトロメトリーによりアクチノイド核種を定量した。イオン交換分離法による回収率は、いずれの核種についても90%以上であった。

論文

Radiochemical determination of neutron capture cross sections of $$^{241}$$Am

篠原 伸夫; 初川 雄一; 畑 健太郎; 河野 信昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 34(7), p.613 - 621, 1997/07

 被引用回数:28 パーセンタイル:10.49(Nuclear Science & Technology)

高純度$$^{241}$$Amターゲットを調製し、JMTRを用いて中性子照射を行い、放射化学的手法により$$^{241}$$Amの中性子捕獲断面積を測定した。まずカドミウム比法により熱中性子断面積と共鳴積分を決定するために、2つのターゲットのうち一方をカドミウム容器に入れ、中性子束モニターのコバルト並びに金の金属線とともに照射した。ガンマ線スペクトロメトリーにより中性子束を、アルファ線スペクトロメトリーにより$$^{242m}$$Am及び$$^{242g}$$Amの生成量を測定して断面積を求めた。得られた値はこれまでの評価値より8-31%大きく、また核異性体比は評価値に一致した。

論文

Chemical and isotopic characteristics of a neptunium sample for nuclear data measurements

篠原 伸夫; 河野 信昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 34(4), p.398 - 401, 1997/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:60.08(Nuclear Science & Technology)

$$^{237}$$Npの正確な核データを測定する目的で、放射化学的手法を用いてネプツニウム試料の化学的並びに同位体純度を分析した。試料中には不純物として少量のプルトニウム、アメリシウム及びキュリウムが含まれていることがわかった。イオン交換法によりこれら不純物からネプツニウムを化学分離したのち、$$alpha$$線スペクトロメトリによりネプツニウムの同位体組成を測定した。得られた$$^{236}$$Np/$$^{237}$$Npの原子数比は5.5$$times$$10$$^{-8}$$であった。ここで$$^{236}$$Npは、$$^{237}$$Npの製造過程において$$^{237}$$Np(n,2n)$$^{236}$$Np反応によって生成する副産物である。本試料中に含まれる$$^{236}$$Npは、$$^{237}$$Npの核データの測定実験には影響しないことがわかった。

論文

Post-irradiation examination of high burnup HBWR fuel rods at JAERI

中村 仁一; 上塚 寛; 河野 信昭; 大枝 悦郎; 助川 友英; 古田 照夫

HPR-345 (Vol. II), 0, 13 Pages, 1995/00

ハルデン炉で最高燃焼度62MWd/kgUまで照射された7本の燃料棒の照射後試験が原研で実施されており、現在までに全ての非破壊試験と一部を除いた大部分の破壊試験が終了した。このうち3本の燃料棒は16年間にわたって照射されており、金相試験で照射初期の高出力時に生じたと推定される顕著な柱状晶の成長と中心孔の形成が観察された。これらの燃料棒のFPガス放出は、製造時の燃料密度より、柱状晶の成長と中心孔の形成に大きな影響を受けていると推定された。ペレットの径方向燃焼度分布測定がマイクロサンプリングした試料の化学分析によりなされ、XMA分析によるPuとNdの径方向分布と良い一致を示した。またペレットの平均燃焼度は出力履歴から推定された燃焼度と良い一致を示した。高燃焼度UO$$_{2}$$の熱拡散率測定データについても報告を行う。

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