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論文

Fuel performance evaluation of rock-like oxide fuels

白数 訓子; 蔵本 賢一; 中野 佳洋; 山下 利之; 木村 康彦; 二瓶 康夫; 小川 徹

Journal of Nuclear Materials, 376(1), p.88 - 97, 2008/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:29.85(Materials Science, Multidisciplinary)

Pu利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼させ使用済燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射挙動を評価するために、照射試験を行った。試験には、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)単相燃料,YSZ粒子をスピネルもしくはコランダム中に分散させた粒子分散型燃料,YSZ-スピネル,YSZ-コランダム,YSZ-スピネル-コランダムの均質型燃料を供した。スピネルを含む燃料は化学的に不安定であり、MgOの蒸発,燃料組織の再編成が起きることが明らかになった。燃料のスエリング挙動は燃料を粒子分散型とすることにより改善されることが確認されたが、ガス放出率は均質型燃料よりも高くなった。YSZ単相燃料のガス放出挙動と温度や燃焼度との関係は、UO$$_{2}$$燃料と類似することが明らかになった。照射試験を行った岩石型燃料のうち、YSZ単相燃料がもっとも優れた照射挙動を示した。

論文

Study of rock-like oxide fuels under irradiation

白数 訓子; 蔵本 賢一; 中野 佳洋; 山下 利之; 小川 徹

Journal of Power and Energy Systems (Internet), 2(1), p.145 - 152, 2008/00

岩石型燃料の照射挙動を評価するために、濃縮度20%のウランを添加した岩石型燃料を用いて照射試験を行った。試験には、ジルコニア単相燃料,ジルコニア粒子をスピネル、もしくはコランダム中に分散させた粒子分散型燃料を供した。照射はJRR-3にておよそ280日行った。燃焼度はおよそ11%FIMAである。パンクチャーテスト並びにガス分析を行い、ガス放出率を求めた。コランダム系燃料において、極めて高いガス放出率が観測された(88%)。また、ジルコニア単相燃料は、その低い熱伝導率より一番高い温度での照射となったが、たいへん低いガス放出率を示した(5%)。SEMやEPMAを用いて燃料の微小分析を行った。1400K以下の照射温度では、スピネルの分解及び組織の再編成は見られなかった。コランダム型燃料の組織も一様であり、組織変化は見られなかった。

論文

Study of rock-like oxide fuels under irradiation

白数 訓子; 蔵本 賢一; 中野 佳洋; 山下 利之; 小川 徹

Proceedings of 15th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-15) (CD-ROM), 7 Pages, 2007/04

岩石型燃料の照射挙動を評価するために、照射後試験を行った。試験に供した燃料はUO$$_{2}$$固溶安定化ジルコニア(U-YSZ)単相燃料,U-YSZの粉砕片とスピネル又はコランダムを混合した粒子分散型燃料の計3種である。照射は、JRR-3にて約280日行った。燃焼度はおよそ11%FIMAである。パンクチャーテストにてガス放出率を測定した結果、コランダム型燃料が極めて高いガス放出率を示すことが明らかになった(88%)。また、ジルコニア単相燃料は、その低い熱伝導率より一番高い温度での照射となったが、大変低いガス放出率を示した(5%)。SEMやEPMAを用いて燃料の微小分析を行った。1400K以下の照射温度では、スピネルの分解及び組織の再編成は見られなかった。コランダム型燃料の組織も一様であり、組織変化は見られなかった。

論文

Post-irradiation examination on particle dispersed rock-like oxide fuel

白数 訓子; 蔵本 賢一*; 山下 利之; 市瀬 健一; 小野 勝人; 二瓶 康夫

Journal of Nuclear Materials, 352(1-3), p.365 - 371, 2006/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:64.34(Materials Science, Multidisciplinary)

岩石型燃料の照射挙動の評価を行うため、Puの代わりに20%濃縮ウランを用いて照射試験を行った。試験に供した燃料は、UO$$_{2}$$固溶安定化ジルコニア(U-YSZ)単相燃料,U-YSZの粉砕片とスピネルまたはコランダムを混合した粒子分散型燃料の計3種である。U-YSZ粒子は、仮焼したU-YSZペレットを粉砕,分級することにより調製した。照射は、日本原子力研究開発機構JRR-3において13サイクル,約300日間行った。X線透過撮影の結果、燃料ペレットには亀裂が見られたものの、燃料ピンの外観変化はほとんど観測されなかった。$$gamma$$線スキャニングの結果、不揮発性核種はペレット内に存在していることが確認された。一方、燃料内におけるCsの移行が多少観察された。またプレナム部において、$$^{137}$$Csと$$^{134}$$Csの分布の違いが見られた。燃料ペレットの取り出しを行ったところ、すべての燃料でボンディングが見られなかった。前回よりも低い照射温度にて行われた今回の照射試験では、スピネルの分解及び組織の再編成は見られなかった。

論文

Irradiation behavior of rock-like oxide fuels

山下 利之; 蔵本 賢一; 白数 訓子; 中野 佳洋; 秋江 拓志; 長島 久雄; 木村 康彦; 大道 敏彦*

Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.126 - 132, 2003/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:38.87

岩石型燃料の照射安定性を調べるために、2回の照射試験を実施した。最初の試験ではディスク型燃料を、2回目はペレット型燃料を用いた。スエリング,ガス放出率及び相変化を、パンクチャー試験,被覆管外径測定並びに金相試験により調べた。イットリア安定化ジルコニア(YSZ)単相型燃料は、低いガス放出率(3%以下)、無視しうるスエリング及び組織変化など、優れた照射挙動を示した。粒子分散型燃料は、粉末混合型燃料と比べ、スエリングは小さいが高いガス放出率を示した。本照射試験において、スピネルの分解と引き続く組織変化が初めて観察され、これは1700K以上で発生すると考えられる。スピネルマトリクス燃料のガス放出率は、燃料最高温度を1700K以下にすることで、コランダム型燃料と同等までに低減できると考えられる。スピネルマトリクスの照射損傷領域は、YSZ球表面に限定されていることがわかった。

論文

Durability test of irradiated rock-like oxide fuels

蔵本 賢一; 白数 訓子; 山下 利之

Journal of Nuclear Materials, 319(1-3), p.180 - 187, 2003/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.87

プルトニウム(Pu)の需給状況に柔軟に対応できる利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼でき、使用済燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射後の地質学的安定性を評価するために脱イオン水中で90$$^{circ}$$C,約6ヶ月間の浸出試験を行った。注目したのはマトリックス元素,TRU及び長半減期$$beta$$核種の浸出率である。Zr,U及びPu-239の浸出率は10$$^{-9}$$g/cm$$^{2}$$/dayのオーダーで極めて良好な浸出率であった。しかし、Yの浸出率は高く予想に反するものであった。また、揮発性のCsやIの浸出率は粒子分散型燃料で2-3倍ほど高く、FPガス放出挙動に見られるようにマイクロクラックを通じて拡散し、浸出液と接触しやすい箇所に析出したためと考えられる。

論文

Phase relations between a fluorite and a pyrochlore structure in the system of actinides and zirconium oxides

山下 利之; 蔵本 賢一; 中田 正美; 山崎 哲*; 佐藤 剛*; 松井 恒雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.585 - 591, 2002/11

蛍石型やパイロクロア型構造の立方晶ZrO$$_{2}$$化合物は、化学的物理的安定性が高いうえにアクチノイドを自格子中に閉じ込めることができるため、不活性マトリクス燃料や放射性廃棄物体への応用面で注目されている。これらの構造を持つ化合物では、酸素空孔の配列が重要な役割を果たす。アクチノイド酸化物-ZrO$$_{2}$$固溶体で蛍石型構造を持つ相は安定化ジルコニアと呼ばれ、すべての陽イオン,酸素イオン,酸素空孔はランダムに分布する。一方、パイロクロア構造相においては、酸素空孔の規則配列化が生ずる。本報では、アクチノイド酸化物-ZrO$$_{2}$$系に関する格子定数や相関係をレビューし、アクチノイドの原子価やイオン半径,酸素空孔配列をもとに格子定数変化やパイロクロア構造層の出現を考察する。また、最近得られた蛍石型($$^{237}$$Np, Zr)O$$_{2-x}$$固溶体のメスバウア分光結果も考慮する。

論文

Rock-like oxide fuels and their burning in LWRs

山下 利之; 蔵本 賢一; 秋江 拓志; 中野 佳洋; 白数 訓子; 中村 武彦; 草ヶ谷 和幸*; 大道 敏彦*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(8), p.865 - 871, 2002/08

 被引用回数:24 パーセンタイル:15.34(Nuclear Science & Technology)

余剰プルトニウムの効率的な利用と廃棄のための新しいオプションを提案するため、岩石型プルトニウム燃料とその軽水炉中での燃焼技術に関する研究を行った。岩石型燃料はイナートマトリクス燃料の一種で、安定化ジルコニア,スピネルやコランダムなどの鉱物類似化合物から構成される。重核分裂片による照射損傷を軽減するため、粒子分散型燃料を考案した。照射試験により、スエリング,ガス放出,微細組織変化に関する知見が得られた。岩石型プルトニウム燃料装荷炉心が有する本来的な短所は、ウランやトリウムなどの共鳴物質を添加することで改善され、改善炉心の過渡時における特性は通常の軽水炉炉心と同等となった。反応度事故条件下における岩石型燃料棒の破損しきい値は軽水炉燃料と同等であることが、パルス照射試験により確認された。

論文

Post-irradiation examination of uranium-based rock-like oxide fuels

蔵本 賢一; 山下 利之; 白鳥 徹雄

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.423 - 426, 2001/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.69

プルトニウム(Pu)の需給状況に柔軟に対応できる利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼でき、使用済み燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射挙動及び照射後の地質学的安定性を評価するためにJRR-3で照射を行い、浸出試験を含めた照射後試験を行っている。今回は照射後試験のうち非破壊試験に関して報告する。燃料ピンの外観検査、寸法測定及びX線透過撮影の結果、ピン表面には破損、伸び及び顕著なスエリングは認められなかったこと、ペレットの多くには軽水炉燃料と同様に亀裂が発生しているもののペレット形状を保っていること等を確認した。$$gamma$$線スキャニングの結果、Zr等の不揮発性核種はペレット内部に一様に分布していること及び揮発可能核種であるCsは多くはペレット内部に留まっているものの、一部は燃料の照射時温度に相関してペレット外部に移動していること等が明らかとなった。

論文

Current status of researches on the plutonium rock-like oxide fuel and its burning in light water reactors

山下 利之; 秋江 拓志; 中野 佳洋; 蔵本 賢一; 二谷 訓子; 中村 武彦

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.327 - 330, 2001/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:33.5

余剰プルトニウムの軽水炉での燃焼を目的とする岩石型プルトニウム燃料概念を発展させた。不活性マトリックスの基礎物性と岩石型燃料の照射挙動の研究から、有望な燃料候補として粒子分散型燃料を開発した。本燃料とPuO$$_{2}$$と種々の添加物を固溶したイットリア安定化ジルコニア(YSZ)球状粒子をスピネルマトリックス中に均質に分散させたものである。また、既存計算コードによる安全性解析やNSRRでの反応度事故実験から、YSZとスピネルから成る岩石型燃料は現行UO$$_{2}$$燃料に匹敵する安全性を有することがわかった。これらに加えて、粒子分散型燃料の製造や照射試験に関する最近の成果をまとめた。

論文

Re-evaluation of the phase relationship between plutonium and zirconium dioxides

芹澤 弘幸; 中島 邦久; 荒井 康夫; 山下 利之; 蔵本 賢一; 木下 肇*; 山中 伸介*; 宇埜 正美*; 黒崎 建*

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.237 - 240, 2001/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:57

高温X線回折法によって、ZrO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$系固溶体の高温相を組成領域3.1~11.2mol%PuO$$_{2}$$、温度領域1000~1200$$^{circ}C$$において調べ、同系の状態図を提案した。今回調べた組成範囲では、すべての試料が同様高温挙動を示した。1000$$^{circ}C$$では、単斜晶と立方晶の2相であった。1100$$^{circ}C$$では、これらの2相加えて正方晶が検出された。1200$$^{circ}C$$では、低温相である単斜晶が消失し、再び2相共存状態であることが判明した。さらに詳細な測定を行った結果、低温相の消失温度は組成に依存せず、約1190$$^{circ}C$$であることが明らかにされた。この結果は、ZrO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$系状態図に共折線が存在する可能性を示唆している。共折点の正確な組成については不明であるが、PuO$$_{2}$$含有量にして、3.1mol%以下であることがわかった。

論文

Evaluation on chemical state of irradiated rock-like oxide fuels by nuclear and chemical modeling

二谷 訓子; 蔵本 賢一; 山下 利之; 大道 敏彦*

Progress in Nuclear Energy, 38(3-4), p.435 - 438, 2001/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:86.37

岩石型プルトニウム燃料についてSOLGASMIX-PVコードを用いて多元素系熱力学平衡計算を行いアクチノイド並びにFPの化学形態を求め、酵素ポテンシャル変化の評価を行った。燃料の軽水炉での燃焼によるアクチノイド及びFPの元素量変化は、ORIGEN2コードにより求めた。初期燃料のプルトニウムがすべて4価であった場合、燃焼が進むに伴い酸素ポテンシャルの増加が見られ、被覆管の酸化等、好ましくない挙動を取る可能性が示唆されたが、添加するプルトニウムの一部を3価に還元することにより酸素ポテンシャルの増加を防ぐことが可能であることがわかった。燃焼により生成した酸素はプルトニウムを酸化した後、モリブデンを酸化すること、それに伴いヨウ素が凝縮相から気相へと移行することが明らかになった。

論文

Rock-like oxide fuels for burning excess plutonium in LWRs

山下 利之; 蔵本 賢一; 秋江 拓志; 中野 佳洋; 二谷 訓子; 中村 武彦; 草ヶ谷 和幸*; 大道 敏彦*

Proceedings of Workshop on Advanced Reactors with Innovative Fuels (ARWIF 2001) (CD-ROM), 10 Pages, 2001/00

軽水炉で余剰Puを燃焼させる岩石型燃料軽水炉燃焼システムは、Puのほぼ完全な燃焼と使用済燃料の直接処分を特徴とする。岩石型燃料は安定化ジルコニア(YSZ)とスピネルまたはアルミナから構成される燃料で、PuはYSZ中に固溶させる。YSZは不活性マトリクスとして優れた特性を有するが、熱伝導率が低い。これを補うためスピネルやアルミナとの混合物を用いる。照射損傷領域を低減させるためYSZ粒子をスピネルまたはアルミナマトリックス中に均質分散された粒子分散型燃料を開発した。粉末混合型及び粒子分散型燃料の照射結果を概括・報告する。また、岩石型燃料は高いPu消滅率を達成できる反面,燃料温度係数が極端に小さい。これを改善する方法としてU,Th,Er等の共鳴核種の添加が有効であることを示した。反応度事故条件下での燃料破損しきい値はNSRR実験より、現行のUO$$_{2}$$燃料と同等以上であることがわかった。

口頭

粒子分散型U-ROX燃料の照射後試験,3; セラモグラフィー

白数 訓子; 蔵本 賢一*; 山下 利之; 本田 順一; 畠山 祐一; 市瀬 健一

no journal, , 

JRR-3にて照射した粒子分散型岩石型燃料について、XRDによる相状態の確認,SEM及びEPMAによる燃料ペレットの表面観察を行った。1400K以下の低い照射温度では照射によるスピネルの分解は起こらないことが確認された。また安定化ジルコニア単相燃料は、低熱伝導率による高い照射温度にもかかわらず、最も低いFPガス放出率を示し、その高い照射安定性が確認された。

口頭

液体ガリウム中のAm及びCeの活量測定

林 博和; 蔵本 賢一*; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

no journal, , 

乾式再処理プロセスにおいて利用が提案されている液体ガリウム中のAm及びCeの活量を起電力測定法によって測定した。得られた起電力及び液体ガリウム中の金属濃度から活量係数を導出し、MA/希土類分離への液体ガリウムの適用性を検討した。Amの活量係数はPuの活量係数の報告値の低温側への外挿値よりもやや小さな値であることがわかった。一方、Ceの活量係数は報告値の低温側への外挿値とよく一致した。AmとCeの分離係数S(Am/Ce)の指標である活量係数の比($$gamma$$(Ce)/$$gamma$$(Am))は773Kにおいて1.6$$times$$10$$^{-3}$$で、1073Kにおける$$gamma$$(Ce)/$$gamma$$(Pu)の報告値(0.11)よりも二桁程度小さな値であった。

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