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論文

Mechanistic study on the removal of Cs from contaminated soil by rapid ion exchange in subcritical water

福田 達弥*; 高橋 亮*; 原 卓飛*; 尾原 幸治*; 加藤 和男*; 松村 大樹; 稲葉 優介*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.399 - 404, 2021/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

As a result of the Fukushima nuclear power plant accident in March 2011, massive amounts of soil were contaminated with radioactive Cs. To remediate the contaminated soil, we are developing a desorption technique for removing Cs from soil using subcritical water. We found that rapid ion exchange of Cs with multivalent cations in subcritical water is an effective desorption technique. To understand the mechanism and structural aspects of this process, in situ observations of the soil layer in subcritical water were carried out by high-energy X-ray diffraction together with pair distribution function analysis, and extended X-ray absorption fine structure analysis. Both the desorption experiments and structural studies indicated that conformational changes of the layer containing Cs$$^{+}$$ under subcritical water conditions promoted intercalation of the hydrated Mg and trapped Cs$$^{+}$$, which facilitated a rapid ion-exchange reaction of Mg$$^{2+}$$ and Cs$$^{+}$$.

論文

Re-evaluation of radiation-energy transfer to an extraction solvent in a minor-actinide-separation process based on consideration of radiation permeability

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。

論文

Porous metal-organic frameworks containing reversible disulfide linkages as cathode materials for lithium-ion batteries

清水 剛志*; Wang, H.*; 松村 大樹; 光原 圭*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*

ChemSusChem, 13(9), p.2256 - 2263, 2020/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:85.53(Chemistry, Multidisciplinary)

Three porous disulfide-ligand-containing metal-organic frameworks (DS-MOFs) and two nonporous coordination polymers with disulfide ligands (DS-CPs) with various structural dimensionalities were used as cathode active materials in lithium batteries. Charge/discharge performance examinations revealed that only porous DS-MOF-based batteries exhibited significant capacities close to the theoretical values, which was ascribed to the insertion of electrolyte ions into the DS-MOFs. Battery reactions were probed by instrumental analyses. The dual redox reactions of metal ions and disulfide ligands in the MOFs resulted in higher capacities, and the presence of reversible electrochemically dynamic S-S bonds stabilized the cycling performance. Thus, the strategy of S-S moiety trapping in MOFs and the obtained correlation between the structural features and battery performance could contribute to the design of high-performance MOF-based batteries and the practical realization of Li-S batteries.

論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:41.67(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

Sorption properties of aluminum hexacyanoferrate for platinum group elements

三島 理愛; 稲葉 優介*; 立岡 壮太郎*; 針貝 美樹*; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 49(1), p.83 - 86, 2020/01

使用済燃料の再処理で生じる高レベル放射性廃液を最終処分するにあたり質の良いガラス固化体に成型するためには、白金族元素(PGM)を分離することが重要である。新たな収着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を合成し、濃硝酸中におけるPGM収着挙動を調べた。その結果、硝酸によりAlHCFが顕著な溶出をすることがわかった。同様にPGMであるRhの単成分溶液においてもAlHCFが溶出しRh収着が確認されなかった。しかしPd単成分溶液においてはPd収着が確認でき、AlHCFは大きく溶出せず構造が安定化した。そこでPdとRhが共在する二成分系溶液での収着試験を行ったところPd収着によりAlHCFの構造が保たれRhは収着された。また、Pd収着量とAlとFeの溶出量について、AlとFeの溶出比はAlHCF中の元素比と一致しなかったがその理由としてFeの再収着が考えられ新しい構造の形成が示唆された。AlHCFによるPGMの収着メカニズムは、単純なイオン交換だけでなく酸化還元反応と収着速度論も重要な法則である。この収着と溶出の挙動を理解することがAlHCFのPGM収着性能向上に役立つ。

論文

Magnetic field induced triple-$$q$$ magnetic order in trillium lattice antiferromagnet EuPtSi studied by resonant X-ray scattering

田端 千紘*; 松村 武*; 中尾 裕則*; 道村 真司*; 垣花 将司*; 稲見 俊哉*; 金子 耕士; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 大貫 惇睦*

Journal of the Physical Society of Japan, 88(9), p.093704_1 - 093704_5, 2019/09

 被引用回数:15 パーセンタイル:86.53(Physics, Multidisciplinary)

The magnetic order in the magnetic-fild-induced so-called A phase of cubic chiral antiferromagnet EuPtSi was investigated by resonant X-ray scattering (RXS) near the Eu $$L_{2}$$ edge. The high flux RXS signal under the magnetic field applied along [111] revealed the first and second order satellite magnetic reflections, indicating that the A phase is a triple-$$q$$ magnetic ordered state that is described by three propagation vectors lying in the plane normal to the magnetic field direction; $$q_1$$, $$q_2$$, and $$q_3$$. With the high resolution in the reciprocal space achieved in the RXS measurement, it is suggested that the triple-$$q$$ order strongly couples with the underlying crystal lattice. The triple-$$q$$ magnetic order is discussed in the context of a magnetic skyrmion lattice on which the geometrical frustration may play a crucial role.

論文

Structure of active sites of Fe-N-C nano-catalysts for alkaline exchange membrane fuel cells

岸 浩史*; 坂本 友和*; 朝澤 浩一郎*; 山口 進*; 加藤 豪士*; Zulevi, B.*; Serov, A.*; Artyushkova, K.*; Atanassov, P.*; 松村 大樹; et al.

Nanomaterials (Internet), 8(12), p.965_1 - 965_13, 2018/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:39.54(Chemistry, Multidisciplinary)

Platinum group metal-free catalysts based on transition metal-nitrogen-carbon nanomaterials have been studied by a combination of in situ X-ray spectroscopy techniques, high-resolution transmission electron microscope, M$"o$ssbauer spectroscopy, electrochemical methods and density functional theory. Fe-N-C oxygen reduction reaction electrocatalysts were synthesized by varying several synthetic parameters to obtain nanomaterials with different composition and morphology. Associated with Fe-N$$_x$$ motive and the presence of Fe metallic particles in the electrocatalysts showed the clear differences in the variation of composition; processing and treatment conditions of sacrificial support method. From the results of material characterization; catalytic activity and theoretical studies; Fe metallic particles (coated with carbon) are main contributors into the HO$$_{2}$$$$^{-}$$ generation.

論文

Rechargeable batteries based on stable redox reactions of disulfide included in a metal-organic framework as ligands

清水 剛志*; Wang, H.*; 谷藤 尚貴*; 松村 大樹; 吉村 真史*; 中西 康次*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*

Chemistry Letters, 47(5), p.678 - 681, 2018/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:20.27(Chemistry, Multidisciplinary)

Disulfide, which is a sub-group of organosulfides, has been studied as a promising cathode active material. Herein, to improve battery performance, we inserted disulfide into Cu-based metal organic framework (MOF) as a ligand. As a result, the disulfide inserted MOF exhibited a high capacity based on dual redox reactions of Cu ions and disulfide ligands, and a stable cycle performance. The S $$K$$-edge X-ray absorption fine structure analyses revealed a reversible cleavage and formation of S-S bond in the MOF during discharge and charge process.

論文

Preparation of $$gamma$$-LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$ from polyoxovanadate cluster Li$$_{7}$$[V$$_{15}$$O$$_{36}$$(CO$$_{3}$$)] as a high-performance cathode material and its reaction mechanism revealed by ${{it operando}}$ XAFS

Wang, H.*; 磯部 仁*; 清水 剛志*; 松村 大樹; 伊奈 稔哲*; 吉川 浩史*

Journal of Power Sources, 360, p.150 - 156, 2017/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:44.85(Chemistry, Physical)

$$gamma$$-phase LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$, which shows superior electrochemical performance as cathode material in Li-ion batteries, was prepared by annealing the polyoxovanadate cluster Li$$_{7}$$[V$$_{15}$$O$$_{36}$$(CO$$_{3}$$)]. The reaction mechanism was studied using ${{it operando}}$ X-ray absorption fine structure (XAFS), powder X-ray diffraction (PXRD), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analyses. The X-ray absorption near edge structure (XANES) and XPS results reveal that $$gamma$$-LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$ undergoes two-electron redox reaction per V$$_{2}$$O$$_{5}$$ pyramid unit, resulting in a large reversible capacity of 260 Ah/kg. The extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and PXRD analyses also suggest that the V-V distance slightly increases, due to the reduction of V$$^{5+}$$ to V$$^{4+}$$ during Li ion intercalation as the material structure is maintained. As a result, $$gamma$$-Li$$_{x}$$V$$_{2}$$O$$_{5}$$ shows highly reversible electrochemical reaction with x = 0.1-1.9.

論文

東京電力福島第一原子力発電所事故以降の5年間における環境放射能研究のとりまとめ; 「環境放射能」研究会における発表を中心に

飯本 武志*; 木下 哲一*; 坂口 綾*; 杉原 真司*; 高宮 幸一*; 田上 恵子*; 長尾 誠也*; 別所 光太郎*; 松村 宏*; 三浦 太一*; et al.

KEK Report 2016-3, 134 Pages, 2017/03

本報告書は、東電福島第一原子力発電所事故の後、高エネルギー加速器研究開発機構で開催された第13回(2012年)$$sim$$第17回(2016年)「環境放射能」研究会で報告された同事故に関連する取り組みを中心に、事故後5年間の関連する環境放射能研究をとりまとめたものである。

論文

Elemental substitution effects in multiferroic ${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ (${it R}$: rare earths)

吉井 賢資; 船江 岳史*; 水牧 仁一朗*; 江尻 宏紀*; 池田 直*; 齋藤 寛之; 松村 大樹

Physica Status Solidi (C), 12(6), p.841 - 844, 2015/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.04

マルチフェロイック${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ ($$R$$: Y, Ho-Lu, In)の元素置換効果について調べた。これまでほとんど報告例のない、非磁性のGa$$^{3+}$$を鉄サイトに置換した場合は、磁気転移温度$$T_{rm N}$$が減少した。これは過去、${it R}$FeCoO$$_{4}$$などでも示した通り、鉄サイト間の磁気相互作用が弱まったためである。Ga$$^{3+}$$置換した場合、室温の誘電率は母物質とほぼ変わらない1000-10000程度であった。また、誘電損失が減少することも判明した。この理由については現在不明であるが、損失の減少はエネルギー利用効率の上昇を示しており、応用に有利である。また$$R$$サイトの置換も行い、Dy$$^{3+}$$のような大きな$$R^{3+}$$を10%程置換できることが、放射光吸収分光により判明した。なお、置換試料では$$T_{rm N}$$が5-10K上昇した。この現象の起源についても現状では不明であるが、室温でマルチフェロイック状態を実現する一つの方向性を示しており、興味深い結果である。

論文

Large ferroquadrupole moment induced in the octupole-ordered Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$ revealed by high-resolution X-ray diffraction

稲見 俊哉; 道村 真司*; 林 佑弥*; 松村 武*; 世良 正文*; 伊賀 文俊*

Physical Review B, 90(4), p.041108_1 - 041108_5, 2014/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:43.94(Materials Science, Multidisciplinary)

高分解能X線回折実験をCe$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$に対して行った。この化合物は$$T_O$$=1.4K以下で反強八極子秩序(AFO)を示し、このAFO相では強四極子とそれに伴う菱面体歪みが誘起されることが理論的に示唆されている。我々は、$$T_O$$以下でのBragg反射の分裂を観測し、ユニットセルは[111]に伸びた菱面体であることを見出した。我々はさらに誘起四極子の大きさを得られた剪断歪みから評価し、AFO相で四極子は縮んでいないことを見出した。

論文

Multipole order and fluctuation in Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$ studied by resonant X-ray diffraction

松村 武*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 大坪 亨*; 谷田 博司*; 伊賀 文俊*; 世良 正文*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.014008_1 - 014008_6, 2014/06

Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$の1.5K以下の$$T_{beta}$$型反強八極子秩序相(AFO)を磁場中共鳴X線回折法で研究し、AFO相の磁場誘起の多極子を同定した。$$Gamma_8$$ 4重項結晶場基底状態における$$T_{beta}$$型AFO相に対する平均場近似では、$$O_{22}$$$$O_{20}$$が最も誘起される反強四極子と予想される。しかし、この予想に反して、主な誘起モーメントは$$O_{xy}$$型反強四極子と分かった。

論文

Magnetic-field-induced charge order in the filled skutterudite SmRu$$_{4}$$P$$_{12}$$; Evidence from resonant and nonresonant X-ray diffraction

松村 武*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 林 佑弥*; 伏屋 健吾*; 松田 達磨*; 東中 隆二*; 青木 勇二*; 菅原 仁*

Physical Review B, 89(16), p.161116_1 - 161116_5, 2014/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:58.55(Materials Science, Multidisciplinary)

SmRu$$_4$$P$$_{12}$$$$T_{rm MI}=16.5$$K以下の反強磁性相と$$T_{rm MI}$$$$T^*$$(=14K)間の中間相を共鳴と非共鳴のX線回折法で研究した。中間相では非共鳴の$$q$$=(1,0,0)のThomson散乱が磁場によって誘起される。この現象は理論的に予言されている$$p$$バンドの電荷秩序を反映した原子変位によって引き起こされている。同時にSmの磁場方向の反強磁性モーメントが強調され、これは$$Gamma_7-Gamma_8$$結晶場状態の交互配列を反映していると考えられる。この結果は、軌道に依存した$$p$$-$$f$$混成とpバンドのネスティング不安定性がPrRu$$_4$$P$$_{12}$$やPrFe$$_4$$P$$_{12}$$と同様な非従来型電荷秩序を引き起こしていることを示している。

論文

Evidence for hidden quadrupolar fluctuations behind the octupole order in Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$ from resonant X-ray diffraction in magnetic fields

松村 武*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 大坪 亨*; 谷田 博司*; 伊賀 文俊*; 世良 正文*

Physical Review B, 89(1), p.014422_1 - 014422_13, 2014/01

 被引用回数:12 パーセンタイル:53.39(Materials Science, Multidisciplinary)

Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$の多極子秩序相(IV相)を磁場中共鳴X線回折法で研究した。入射X線の直線偏光を回転するダイアモンド移相子と結晶アナライザを用いることにより全偏光解析を行い、磁場中の秩序変数を同定した。解析結果は、$$Gamma_{rm 5g}$$四極子が$$Gamma_{rm 3g}$$より磁場によってより誘起されることを示しており、これは$$Gamma_{rm 3g}$$が主要な誘起秩序変数であるとする平均場計算の結果と一致しない。したがって、我々は、$$Gamma_{rm 5g}$$四極子の大きな揺らぎが八極子秩序の背後に隠れていると考えている。

論文

Double phase-plate setup for chromatic aberration compensation for resonant X-ray diffraction experiments

稲見 俊哉; 道村 真司*; 松村 武*

Journal of Physics; Conference Series, 425(13), p.132011_1 - 132011_5, 2013/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:90.69

共鳴X線回折は軌道,磁気,電荷秩序を検出する有力な手法である。秩序変数の対称性は入射偏光と秩序パラメータの相対角依存性から決定される。極限環境下での測定に適した新しい方法では、これは、ダイヤモンド移相子を使って入射偏光回転させることによって達成される。この手法の問題点は低エネルギーX線の強度が減少することである。高い偏光度とX線強度を両立させるためわれわれは2つのダイヤモンド移相子を用い色収差補正をした光学系を構築した。SPring-8 BL22XUでのテスト実験では、300ミクロン2枚の移相子で96%の直線偏光度を6.15keVで達成した。これは、500ミクロン1枚での90%の偏光度にくらべ格段の進歩である。

論文

Probing the Ba 5d states in BaTiO$$_{3}$$ and BaSO$$_{4}$$; A Resonant X-ray emission study at the Ba-L$$_{3}$$ edge

吉井 賢資; Jarrige, I.; 鈴木 知史; 松村 大樹; 西畑 保雄; 米田 安宏; 福田 竜生; 田村 和久; 伊藤 嘉昭*; 向山 毅*; et al.

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 73(9), p.1106 - 1110, 2012/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:47.94(Chemistry, Multidisciplinary)

強誘電体BaTiO$$_{3}$$のBa 5d軌道の電子状態を放射光共鳴発光により調べ、誘電性を持たないBaSO$$_{4}$$と比較した。Ba-L$$_{3}$$吸収端近傍において共鳴発光スペクトルを測定したところ、両方の化合物ともBa 5d電子は局在していることがわかった。一方、共鳴発光を利用した部分蛍光法吸収スペクトルを測定したところ、BaTiO$$_{3}$$のほうがBaSO$$_{4}$$よりもエネルギー幅の広いピークが観測された。すなわち、BaTiO$$_{3}$$のBa 5d軌道は、O 2p軌道と混成していることがわかった。これは、BaTiO$$_{3}$$の強誘電性はTi-Oの混成により発現するとされてきた従来の見解と異なり、Baイオンも強誘電相転移に何らかの役割を果たすことを示唆する。

論文

Resonant inelastic X-ray scattering at Ba-L$$_{3}$$ edge in BaTiO$$_{3}$$

吉井 賢資; Jarrige, I.; 松村 大樹; 西畑 保雄; 鈴木 知史; 伊藤 嘉昭*; 向山 毅*; 栃尾 達紀*; 篠塚 寛志*; 福島 整*

Japanese Journal of Applied Physics, 50(9), p.09NE03_1 - 09NE03_4, 2011/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:10.82(Physics, Applied)

強誘電体BaTiO$$_{3}$$のBa-L$$_{3}$$吸収端における共鳴非弾性X線散乱測定をSPring-8ビームラインBL15XUで行った。まず、非弾性散乱X線の一つBa-L$$alpha$$$$_{1}$$線に分光器のエネルギーを合わせ、誘電性を示さないBaSO$$_{4}$$を対照物質としてBa-5d吸収スペクトルを測定したところ、BaTiO$$_{3}$$のスペクトルは幅が太いことがわかった。分子軌道計算を行ったところ、Ba-5d軌道とO-3p軌道が共有結合的な性質を有し、エネルギーバンドを作っていることがわかった。BaTiO$$_{3}$$の強誘電性はTi-Oの共有結合性による原子変位がその起源とされているが、この実験事実はBa-Oの共有結合も重要であることを示唆する。また、Ba-L$$alpha$$$$_{1}$$非弾性X線スペクトルを吸収端近傍で測定したところ、Ba-5d軌道は上述の通り酸素とバンドを作っているものの、局在的であることを示すデータが得られた。この測定により、非占有状態の局在性の指標に関する情報が得られること、また、考えられる幾つかの応用についても議論する。

論文

Thermoresponsive extraction of cadmium(II) ions by poly(TPEN-NIPA) gels; Effect of chain length and branched spacer structure on gel formation and extraction behavior

稲葉 優介*; 津曲 貴幸*; 喜田 達也*; 渡部 渉*; 中島 靖隆*; 福岡 佐千緒*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*

Polymer Journal, 43(7), p.630 - 634, 2011/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:39.61(Polymer Science)

重合可能な二重結合を持つ官能基をピリジン環に結合させた${it N,N,N',N'}$-(tetrakis-2-pyridylmethyl)ethylenediamine (TPEN)の誘導体を合成し、重合開始剤としてazobisisobutyronitrile (AIBN)を使用して${it N}$-isopropylacrylamide (NIPA)との共重合を試みた。得られたTPEN-NIPA重合ゲルは、膨潤/収縮挙動に温度応答性が認められ、さらに抽出剤であるTPENの性能が発揮され水溶液中のカドミウム(II)イオンを抽出可能であった。重合ゲルは、側鎖にpropyl基, butyl基, decyl基及びisopropyl基を持つTPEN誘導体を用意して重合した。これらについて、カドミウムイオン抽出の温度依存性を比較した。これらのゲルによる水溶液中のカドミウム(II)イオン抽出は、膨潤状態である5$$^{circ}$$Cにおいて効率が高く、収縮状態である45$$^{circ}$$Cでは、ほとんど抽出されなかった。また、側鎖にisopropyl基を持つTPEN誘導体による重合ゲルが、抽出性能の高い温度応答性を有することを見いだした。

論文

Am/Eu separation with a new ligand, N,N,N',N'-tetrakis((4-butoxypyridin-2-yl)methyl)ethylenediamine (TBPEN), a hydrophobic derivative of TPEN

松村 達郎; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 47(2), p.123 - 126, 2010/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:63.66(Nuclear Science & Technology)特願 2007-210038   開放特許情報データベース   公報

分離変換技術における重要な開発課題であるMA/Ln分離のため、TPENの誘導体を利用した分離プロセスの開発を進めている。TPENは、Am(III)とEu(III)の分離に良好な特性を持つ6座の窒素ドナー配位子であるが、実プロセスへの応用には改良すべき特性が存在する。特に重要な点として、水への溶解度がある。TPENは、10$$^{-4}$$mol/l程度溶解し、これが濃度の高いAm(III)を含む廃液を処理しようとする場合に問題となる。われわれは、TPEN分子を分離性能を損なわずに疎水化することを試み、TPEN分子のピリジル基にアルキル基を結合させることによって開発に成功した。新たに合成した配位子TBPEN(N,N,N',N'-tetrakis((5-butoxypyridin-2-yl)methylethylenediamine)は、良好な分離特性を示し、分離係数SF$$_{Am/Eu}$$の最大値は、pH3.02において91であった。この結果は、TPENと比較して、より酸性に近い条件で有効な分離性能を発揮することを意味し、この改良法が有効であることを示している。今後、この開発方針によってより有効な特性を持つ誘導体の開発を進める計画である。

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