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田中 裕久*; 正木 清香*; 青谷 拓朗*; 稲川 康平*; 岩田 宗悟*; 相田 樹哉*; 山本 忠亮*; 喜多 知輝*; 大野 瞳*; 竹中 啓恭*; et al.
SAE Technical Paper 2022-01-0534 (Internet), 10 Pages, 2022/03
The catalyst called a Passive Autocatalytic Recombiner (PAR) is required to have robustness that can maintain its activity for more than 30 years in an environment where temperature, humidity, gas concentration, etc. cannot be controlled. Here, it is expected that "An Intelligent Catalyst" for automotive emissions control exhibits excellent performance even in such a harsh environment. The intelligent catalyst is the nanostructure designed perovskite catalyst that has the rejuvenating function instead of preventing aging. The authors emphasize that the technology developed as a catalyst for automobiles is expected to be useful not only in other industries but also as a relief technology from the national crisis.
福田 達弥*; 高橋 亮*; 原 卓飛*; 尾原 幸治*; 加藤 和男*; 松村 大樹; 稲葉 優介*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.399 - 404, 2021/04
被引用回数：6 パーセンタイル：60.71(Nuclear Science & Technology)As a result of the Fukushima nuclear power plant accident in March 2011, massive amounts of soil were contaminated with radioactive Cs. To remediate the contaminated soil, we are developing a desorption technique for removing Cs from soil using subcritical water. We found that rapid ion exchange of Cs with multivalent cations in subcritical water is an effective desorption technique. To understand the mechanism and structural aspects of this process, in situ observations of the soil layer in subcritical water were carried out by high-energy X-ray diffraction together with pair distribution function analysis, and extended X-ray absorption fine structure analysis. Both the desorption experiments and structural studies indicated that conformational changes of the layer containing Cs
under subcritical water conditions promoted intercalation of the hydrated Mg and trapped Cs, which facilitated a rapid ion-exchange reaction of Mg
and Cs.
Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 尾嶋 正治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 利彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹
NanotechJapan Bulletin (インターネット), 11(4), 6 Pages, 2018/08
固体高分子形燃料電池の正極には白金ナノ粒子触媒が使用されているが、加湿によって活性化過電圧が発生して性能が低下することが知られている。この原因を解明し、低減する技術を確立することが、燃料電池の性能向上とコスト低減に向けた喫緊の課題となっている。しかしながら、従来の方法で測定した白金ナノ粒子触媒のX線吸収スペクトルでは、白金の内殻正孔の寿命によるスペクトル幅の広がりで微細な構造がぼやけてしまい、吸着に起因する電子状態の変化を捉えることが困難であった。そこで本研究では、非弾性X線散乱装置を利用した高分解能型の蛍光X線吸収分光法による測定を行った。結果、酸素が水と共存することにより、白金の酸化を促進することが明瞭に検出でき、実験的に初めて明らかにすることができた。本来、触媒である白金は反応前後で不変であるべきものであるが、この反応では、白金上で酸素が水と共吸着することにより安定化して反応の進行を遅らせた結果、過電圧がより大きく生じていると解釈できる。また、白金コバルト合金ナノ粒子についても調べたところ、酸素と水の共吸着による酸化促進効果がほとんど起こらないことを見出した。
鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎
Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11
被引用回数：26 パーセンタイル：93.3(Nuclear Science & Technology)Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。
high energy resolution X-ray absorption spectroscopyCui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.
Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05
被引用回数：19 パーセンタイル：49.58(Multidisciplinary Sciences)In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H
O and O adsorbed on Pt and Pt
Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (HO adsorption 
O adsorption O + HO coadsorption) suggests that cooperative behavior between O and HO adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O/HO adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.
and O/HO adsorption revealed by in situ XAFS and hard X-ray photoelectron spectroscopyCui, Y.*; 原田 慈久*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 池永 英司*; 石井 賢司*; 松村 大樹; Li, R.*; et al.
ECS Transactions, 72(8), p.131 - 136, 2016/10
被引用回数：1 パーセンタイル：48.91(Electrochemistry)The electronic structures of Pt and Pt-Co nanoparticles with O adsorption and O/HO co-adsorption were investigated by in situ hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) and in situ high resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) to clarify the effects of water adsorption on fuel cell cathode catalysis surface. The experimental results suggest that under the pressure of 1 mbar, the adsorption of HO hinders the successive O adsorption on Pt surface, while under the pressure of 1 bar, the adsorption of HO enhances the adsorption of O on Pt surface. This water effect is found to be more significant on Pt surface than on Pt-Co surface. These results would be helpful to understand how the water affects the fuel cell performance and why Pt-Co nanoparticles show higher oxygen reduce reaction (ORR) activity than Pt nanoparticles.
鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也; 柴田 光敦; 川崎 倫弘; 卜部 峻一*; 松村 達郎
Analytical Sciences, 32(4), p.477 - 479, 2016/04
被引用回数：24 パーセンタイル：68.53(Chemistry, Analytical)Am(III)とEu(III)の相互分離のための新規抽出試薬として、革新的かつ高性能なアルキルジアミドアミン(ADAAM)が開発された。ADAAMは、ソフトドナーであるN原子1個とハードドナーであるO原子2個を中心骨格に持ち、これらの3座配位と、N原子に結合しているアルキル鎖の立体障害とのコンビネーションによって、Am(III)とEu(III)に対する抽出能,分離能が得られていると考えられる。
稲葉 優介*; 津曲 貴幸*; 喜田 達也*; 渡部 渉*; 中島 靖隆*; 福岡 佐千緒*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*
Polymer Journal, 43(7), p.630 - 634, 2011/07
被引用回数：11 パーセンタイル：35.53(Polymer Science)重合可能な二重結合を持つ官能基をピリジン環に結合させた
-(tetrakis-2-pyridylmethyl)ethylenediamine (TPEN)の誘導体を合成し、重合開始剤としてazobisisobutyronitrile (AIBN)を使用して
-isopropylacrylamide (NIPA)との共重合を試みた。得られたTPEN-NIPA重合ゲルは、膨潤/収縮挙動に温度応答性が認められ、さらに抽出剤であるTPENの性能が発揮され水溶液中のカドミウム(II)イオンを抽出可能であった。重合ゲルは、側鎖にpropyl基, butyl基, decyl基及びisopropyl基を持つTPEN誘導体を用意して重合した。これらについて、カドミウムイオン抽出の温度依存性を比較した。これらのゲルによる水溶液中のカドミウム(II)イオン抽出は、膨潤状態である5
Cにおいて効率が高く、収縮状態である45Cでは、ほとんど抽出されなかった。また、側鎖にisopropyl基を持つTPEN誘導体による重合ゲルが、抽出性能の高い温度応答性を有することを見いだした。
福岡 幸男*; 喜田 達也*; 中島 康孝*; 津曲 孝之*; 渡部 渉*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*
Tetrahedron, 66(9), p.1721 - 1727, 2010/02
被引用回数：18 パーセンタイル：48.53(Chemistry, Organic)ピリジン環に結合させた重合性二重結合を持つアルコキシ基の数を1-4に変化させたTPEN誘導体を合成し、それぞれN-イソプロピルアクリルアミド(NIPA)とAIBN存在下において共重合させた。得られたポリTPEN-NIPAゲルについて、膨潤/収縮特性の温度応答性と、水相中からのカドミウム(II)の抽出に温度変化を観察した。特に重合性二重結合を3個以上持つTPEN誘導体から構成されるポリマーゲルは、水中において温度に依存して明確な膨潤収縮性を示した。これらのゲルは、Cd(II)イオンを5Cにおける膨潤状態で効率的に水相中から抽出したが、収縮状態である45Cでは抽出はわずかに観察されたのみであった。
曽山 和彦; 松林 政仁; 正岡 聖; 中村 龍也; 松村 達也*; 木下 勝之*
JAERI-Research 2003-032, 22 Pages, 2004/03
JAERI-Research-2003-032.pdf:1.83MB
中性子ズーミング管検出器を試作し、空間分解能に関する評価実験を行った。当該検出器は、X線透過型光電面検出器を応用したもので、光電面,電磁収束拡大電子レンズ,CCD撮像素子から構成され、光電面は、中性子による像を得るため、Gd薄膜をCsI薄膜と組合せて使用している。システム空間分解能に関する実験の結果、25
mの空間分解能が得られた。この空間分解能は、観察試料と光電面(Gd薄膜-CsI薄膜)の距離に依存し、この距離を短くすることでさらなる高空間分解能化が図られることがわかった。
稲葉 優介*; 喜田 達也*; 渡部 渉*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 尾形 毅*; 竹下 健二*
no journal, ,
分離変換技術において、ランタノイドとマイナーアクチノイド(MA)の分離は重要な課題となっている。TPENは、MA分離プロセス構築のための分離試薬として有力な候補となっているが、水への溶解性と容易にプロトネーションする特性が、実用を困難なものとしている。MA分離の実用プロセスは、高い酸性溶液で構成されることになるため、疎水性が高く酸耐性のある配位子の開発が必要とされている。われわれは、アルコキシ基,フッ化アルコキシ基等のさまざまな疎水性側鎖を有するTPEN誘導体の効率的な合成と、硝酸系水溶液におけるAm(III)のEu(III)からの溶媒抽出について報告する。合成したTPEN誘導体は、側鎖を有しないTPENと比べ、高い疎水性を有することが確認され、低pH条件においてEuからのAmの分離に高い性能を発揮した。
小山 真一; 松村 達郎; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*; 小澤 正基*
no journal, ,
使用済燃料の再処理システムにおいて、3級ピリジン型樹脂による分離プロセスの開発を目的とし、これまでSUS材を含む5種類の鋼種について室温及び高温状態での塩酸に対する耐食性の評価を行ってきた。今回は、Ta及びハステロイBについて塩酸系溶液流中での腐食挙動の評価を行った。スターラーにて溶液を撹拌して液流を生じさせた塩酸溶液中に試験片を沈め、10
12時間液流中に浸漬させた後、1412時間室温で大気暴露した。これを1サイクルとして繰り返し、腐食を評価した。その結果、Taはいずれの条件でも腐食速度は0.0001mm/yであり、完全耐食性であった。ハステロイBは、12Mの塩酸溶液ではおおむね耐食性であり、液流の影響は小さいが、液流接触と大気暴露の繰り返しにより腐食が加速されることがわかった。塩酸系模擬高レベル廃液では液流により腐食速度が増加し、さらに試験片断面の観察から、模擬廃液の液流に接していた面で腐食が大きく進行していることを確認した。これらの結果から、ハステロイBは溶液環境によりエロージョン・コロージョンが進行することを確認した。
小山 真一; 松村 達郎; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*; 小澤 正基*
no journal, ,
先進オリエント法では、使用済燃料の再処理において3級ピリジン型樹脂による分離プロセスの適用を検討している。そのための課題の一つとして、硝酸から塩酸、あるいはその逆の溶液転換技術が必要となることから、硝酸溶液からの完全脱硝を目的として電気透析法の検討を行った。試験では、セル内を陰イオンン交換膜で2分し、それぞれに電極を配して電圧または電流をパラメータとして、硝酸-硝酸ナトリウム溶液を用いて透析条件の検討を行った。さらに、硝酸系模擬高レベル廃液について電気透析を行い、脱硝率を評価した。さらに、陰イオン及び陽イオン交換膜を使用し、脱硝だけでなく陽イオンの塩酸溶液への同時回収も試みた。試験結果より、電気透析により99%以上の脱硝が可能であることを確認した。また、同時に試料溶液に含まれる陽イオンの一部も分離回収できることを確認した。
溝端 健亮*; 吉田 由香里*; 松村 彰彦*; 磯野 真由*; 八高 知子*; 安藤 興一*; 舟山 知夫; 大野 達也*; 中野 隆史*; 金井 達明*
no journal, ,
日本の炭素線治療において臨床線量を決定するために用いられているclinical RBE(cRBE)はexperimental RBE(eRBE)にscaling factorをかけたものである。eRBEは過去にHSG細胞を用いたコロニー形成法により求められたRBEが採用されており、これが全ての患者および組織における炭素線治療計画に反映されている。本研究では異なる組織・異なる細胞種において従来のeRBEを用いることが妥当かどうかを検討した。NHDF細胞にX線または炭素線を照射しコロニーアッセイを行った。細胞生残率はLQモデルでフィットさせ、D10を求めてRBEを算出した。得られたそれぞれの値についてHSG細胞の結果と比較・解析した。その結果、NHDF細胞から得られたRBEはLET依存的に増加した。この傾向はHSG細胞の結果と一致しているが、それぞれのRBE値を比較するとNHDF細胞はHSG細胞よりも高かった。このことから、様々な組織に対する効果の評価にはそれぞれの組織毎にscaling factorを変える必要がある可能性が示唆された。
鈴木 英哉; 津幡 靖宏; ト部 峻一; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 松村 達郎
no journal, ,
放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中のマイナーアクチノイド(MA)などの長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MAを核変換するには、HLLW中に共存するランタノイド(Ln)からMAを分離しなくてはならないが、3価のMAと3価のLnは同じ安定原子価、類似するイオン半径を有しており、とくにAm(III)とEu(III)の相互分離は極めて困難である。新規ソフト・ハードハイブリッド型抽出剤を用いて抽出試験を行った結果、Am(III)とEu(III)の分離係数は25以上と良好な値を示し、Am/Eu分離が可能であることを確認した。本抽出剤は、C, H, O, N原子から構成され完全焼却でき、二次廃棄物発生を抑制できる。さらに、n-ドデカンなどの無極性希釈剤への溶解性、金属イオンの抽出容量、反応速度、相分離性、化学的安定性にも優れている。
ト部 峻一; 津幡 靖宏; 鈴木 英哉; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 松村 達郎
no journal, ,
放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中の長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MA・Ln分離回収のための抽出剤N,N,N',N'-テトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は、3価のランタノイド、および3価のMAに対しての高い抽出容量と優れた抽出能を有している。また、TDdDGAは、C, H, O, N原子から構成されており焼却処理が可能であるため、二次廃棄物を削減することができる(CHON原則)。Sr, Y, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Cs, Ba, La, Nd, Eu, Np, Amの14元素を含む模擬HLLWを用いて、向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施した。抽出条件について十分な検討を行った結果、模擬HLLW中から高回収率でAmを分離回収することに成功した。
鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 佐川 浩; 松村 達郎
no journal, ,
放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中のマイナーアクチノイド(MA)などの長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MAを核変換するには、HLLW中に共存するランタノイド(Ln)からMAを分離(MA/Ln分離)することが必要であり、さらにAm(III)とCm(III)を相互分離(Am/Cm分離)することが望ましい。しかしながら、3価のMAと3価のLnは同じ安定原子価、類似するイオン半径を有し、MA/Ln分離することは難しく、Am/Cm分離はさらに困難である。新規ソフト・ハードハイブリッド型抽出剤を用いて抽出試験を行った結果、Am(III)とEu(III)の分離係数は25以上、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5以上と良好な値を示すものを見出し、Am/EuおよびAm/Cm相互分離が可能であることを確認した。本抽出剤は、C, H, O, N原子から構成され完全焼却でき、二次廃棄物発生を抑制できる。さらに、n-ドデカンなどの無極性希釈剤への溶解性, 金属イオンの抽出容量、反応速度、相分離性、化学的安定性にも優れている。
佐伯 盛久; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣; 辻 卓也; 草野 翔吾*; 宮崎 達也*; 鷹尾 康一朗*; 大場 弘則; 中島 信昭*
no journal, ,
パラジウム水溶液に紫外光を照射すると、パラジウムイオンが光還元され、その結果0価になったパラジウムが自発的に凝集して微粒子が形成されることが知られている。最近、我々はモリブデンイオンを水溶液に添加することにより、このパラジウム微粒子化が促進されることを発見した。そこで、本研究では硝酸水溶液中のパラジウムイオンの光還元速度とモリブデン添加濃度の関係を時間分解XAFS測定により調べた。その結果、(1)モリブデン添加濃度の増加に従って光還元反応が促進される様子を定量的に観察することに成功し、さらに(2)光還元により生成する0価のPd濃度変化を微粒子成長反応モデルで再現できることを見出した。
佐伯 盛久; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣; 辻 卓也; 草野 翔吾*; 宮崎 達也*; 鷹尾 康一朗*; 大場 弘則; 中島 信昭*
no journal, ,
パラジウム水溶液に紫外光を照射すると、パラジウムイオンが光還元され、その結果0価になったパラジウムが自発的に凝集して微粒子が形成されることが知られている。最近、我々はモリブデンイオンを水溶液に添加することにより、このパラジウム微粒子化が促進されることを発見した。そこで、本研究では硝酸水溶液中のパラジウムイオンの光還元速度とモリブデン添加濃度の関係を時間分解XAFS測定により調べた。その結果、(1)モリブデン添加濃度の増加に従って光還元反応が促進される様子を定量的に観察することに成功し、さらに(2)光還元により生成する0価のPd濃度変化を微粒子成長反応モデルで再現できることを見出した。
松村 達郎; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 佐川 浩
no journal, ,
高レベル廃液中に含まれる長寿命核種であるマイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、短寿命あるいは安定核種に変換する分離変換技術は、高レベル廃棄物ガラス固化体処分の負担軽減に寄与するものとして期待されている。本研究では、廃棄物の発生量が少なく抽出性能が高いTDdDGA抽出剤によってMAを希土類元素(RE)と共に回収(MA・RE一括回収)し、さらに新規に開発を進めているソフトドナー抽出剤またはハイブリッド型抽出剤によって相互に分離(MA/RE相互分離)する2段階の分離プロセスの開発を進めている。現在、MA・RE一括回収プロセスは、TDdDGA抽出剤による模擬高レベル廃液の連続抽出試験により3価MAであるAmを検出限界以下まで回収できることを示し、MA/RE相互分離プロセスの開発では、複数の新規抽出剤のMA/RE相互分離性能を確認し、プロセス構築の検討を進めている。
