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論文

Incorporation of multinuclear copper active sites into nitrogen-doped graphene for electrochemical oxygen reduction

加藤 優*; 武藤 毬佳*; 松原 直啓*; 上村 洋平*; 脇坂 祐輝*; 米内 翼*; 松村 大樹; 石原 知子*; 徳島 高*; 野呂 真一郎*; et al.

ACS Applied Energy Materials (Internet), 1(5), p.2358 - 2364, 2018/05

Multinuclear metal active sites are widely used as catalytic reaction centers in metalloenzymes and generally show high catalytic activity. The oxygen reduction reaction (ORR) is an important reaction not only in oxygenic respiration but also in future energy generation devices such as polymer electrolyte fuel cells and metal-air batteries. Incorporation of multinuclear metal active sites in conductive materials such as carbon will allow us to develop highly active electrocatalysts like metalloenzymes. Herein, we report a copper-based ORR electrocatalyst with multinuclear copper active sites in nitrogen-doped graphene. Electrochemical measurements revealed that the obtained electrocatalyst showed the highest electrocatalytic activity for the ORR in the Cu-based electrocatalysts in neutral aqueous solution. In situ X-ray absorption spectroscopy revealed the incorporation of multinuclear copper sites.

論文

X-ray absorption near edge structure and first-principles spectral investigations of cationic disorder in MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ induced by swift heavy ions

吉岡 聰*; 鶴田 幸之介*; 山本 知一*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 石川 法人; 小林 英一*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(7), p.4962 - 4969, 2018/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$中のカチオン(Mg, Al)は、通常は秩序だったサイトに配置されている。Mgは四面体位置、Alは八面体位置にある。しかし、スピネルに高速重イオンを照射すると、スピネル中のカチオンの配置が無秩序になることが予想される。カチオン配置の秩序度の変化を、放射光を利用したエックス線吸収端近傍構造の測定により評価した。その結果得られた実験データを、第一原理計算の結果と比較することによって、以下のことが分かった。照射に伴うMgの配置の変化とAlの配置の変化が整合しており、MgがAlサイトに、AlがMgサイトに乗り移る無秩序化が進んでいることが分かった。高照射量(1$$times$$10$$^{13}$$ ions/cm$$^{2}$$)では、完全な配置の無秩序化が達成されることがわかった。

論文

Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.

Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01

 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M$$_{4,5}$$吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs$$^{+}$$)であることがわかった。さらに、Fe L$$_{2,3}$$吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。

論文

Real-time-resolved X-ray absorption fine structure spectroscopy for cesium adsorption on some clay minerals

松村 大樹; 小林 徹; 宮崎 有史; 岡島 由佳*; 西畑 保雄; 矢板 毅

Clay Science, 18(4), p.99 - 105, 2014/12

Real-time-resolved observation by using X-ray absorption fine structure spectroscopy was employed in order to study the interaction between dropped water and a mixture of clay minerals and cesium chloride. Change of X-ray absorption spectra were used for the evaluation of amount and chemical state of cesium compounds. For sericite and illite clays, relatively long lifetime of hydrated cesium ions was observed before adsorption on clay minerals. On the other hand, for vermiculite, kaolinite and zeolite clays, hydrated cesium ions were not intensely observed due to short reaction time between hydrated cesium ions and the clay minerals. The electronic configuration of cesium adsorbed on the vermiculite clay is different from that of cesium adsorbed on the other clay minerals. Real-time-resolved X-ray absorption fine structure spectroscopy observation is expected to be widely used for the study of the cesium adsorption on many clay minerals.

論文

Local structure around cesium in montmorillonite, vermiculite and zeolite under wet condition

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹; 鈴木 伸一; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 矢板 毅

Clay Science, 18(4), p.93 - 97, 2014/12

We have observed the local structure around cesium in silicate minerals under wet and dry conditions by using X-ray absorption fine structure (XAFS) technique at Cs ${it K}$-edge. The measurements under wet and dry conditions simulated changes of the actual environment. High transmission ability at Cs ${it K}$-edge provides XAFS measurement under various conditions. Montmorillonite, vermiculite, and zeolite were employed for the study. Vermiculite was obtained by wet classification of the actual soil at Fukushima. The result of XAFS measurement shows that water molecules in interlayer position are removed by cesium adsorption in the interlayer site of vermiculite. Cesium ion was adsorbed on one side of the interlayer site of swelled montmorillonite under wet condition. On the other hand, water molecules were not coordinated with cesium ion in the zeolite even in the case of wet condition.

論文

Multipole order and fluctuation in Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$ studied by resonant X-ray diffraction

松村 武*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 大坪 亨*; 谷田 博司*; 伊賀 文俊*; 世良 正文*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.014008_1 - 014008_6, 2014/06

Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$の1.5K以下の$$T_{beta}$$型反強八極子秩序相(AFO)を磁場中共鳴X線回折法で研究し、AFO相の磁場誘起の多極子を同定した。$$Gamma_8$$ 4重項結晶場基底状態における$$T_{beta}$$型AFO相に対する平均場近似では、$$O_{22}$$$$O_{20}$$が最も誘起される反強四極子と予想される。しかし、この予想に反して、主な誘起モーメントは$$O_{xy}$$型反強四極子と分かった。

論文

Evidence for hidden quadrupolar fluctuations behind the octupole order in Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$ from resonant X-ray diffraction in magnetic fields

松村 武*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 大坪 亨*; 谷田 博司*; 伊賀 文俊*; 世良 正文*

Physical Review B, 89(1), p.014422_1 - 014422_13, 2014/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:49.27(Materials Science, Multidisciplinary)

Ce$$_{0.7}$$La$$_{0.3}$$B$$_6$$の多極子秩序相(IV相)を磁場中共鳴X線回折法で研究した。入射X線の直線偏光を回転するダイアモンド移相子と結晶アナライザを用いることにより全偏光解析を行い、磁場中の秩序変数を同定した。解析結果は、$$Gamma_{rm 5g}$$四極子が$$Gamma_{rm 3g}$$より磁場によってより誘起されることを示しており、これは$$Gamma_{rm 3g}$$が主要な誘起秩序変数であるとする平均場計算の結果と一致しない。したがって、我々は、$$Gamma_{rm 5g}$$四極子の大きな揺らぎが八極子秩序の背後に隠れていると考えている。

論文

Crystal growth procedure of HIV-1 protease-inhibitor KNI-272 complex for neutron structural analysis at 1.9 ${AA}$ resolution

清水 典子*; 杉山 成*; 丸山 美帆子*; 高橋 義典*; 安達 基泰; 玉田 太郎; 日高 興士*; 林 良雄*; 木村 徹*; 木曽 良明*; et al.

Crystal Growth & Design, 10(7), p.2990 - 2994, 2010/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:25.27(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、HIV-1プロテアーゼとその阻害剤であるKNI-272との複合体の大型結晶作製を6種類の方法で行った。それらを比較した結果、top-seeded solution growth(TSSG)法とTSSG combined with the floating and stirring technique(TSSG-FAST)法が、種結晶の多結晶化を効果的に防ぎ、迅速に大型の単結晶を得るために有効で、得られた結晶は質が高いことが示された。さらに、結晶の形が、溶液の流れに依存したことから、過飽和の程度が結晶の成長方向に影響することが示唆された。これらの知見は、溶液の流れを操作することで、結晶の形が制御できる可能性を示している。

論文

Structure of HIV-1 protease in complex with potent inhibitor KNI-272 determined by high-resolution X-ray and neutron crystallography

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生; 木村 要*; 松村 浩由*; et al.

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 106(12), p.4641 - 4646, 2009/03

 被引用回数:83 パーセンタイル:8.91(Multidisciplinary Sciences)

本研究では、プロテアーゼとその医薬品候補分子との分子間相互作用を原子レベルで解明することを目的として、阻害剤との複合体の中性子結晶構造解析を実施した。タンパク質の中性子結晶構造解析を行うには、高品質な大型結晶作成のために大量のタンパク質試料が必要となる。本研究では、コドン配列を最適化した人工遺伝子を合成することで効率的な大腸菌発現系を構築し、プロテアーゼの大量調製系を確立した。そして逆相クロマトグラフィーを用いることで自己分解物を完全に除去した純度の高い試料を調製して結晶化を行った。得られた結晶を用いてJRR-3に設置しているBIX-4にて中性子回折データを収集した結果、1.9${AA}$の回折データを得ることができた。プログラムPHENIXにより中性子とX線の同時精密化を実施し、世界で初めてHIV-1プロテアーゼの中性子結晶構造解析に成功した。重水素原子の存在と位置を確認するためにオミットマップを作成したところ、顕著な2つのピークを得た。プロトン化された触媒残基及び阻害剤のヒドロキシル基の構造を水素原子を含めて実験で初めて明らかにすることができた。

論文

Crystallization and preliminary neutron diffraction studies of HIV-1 protease cocrystallized with inhibitor KNI-272

松村 浩由*; 安達 基泰; 杉山 成*; 岡田 詩乃*; 山上 恵*; 玉田 太郎; 日高 興士*; 林 良雄*; 木村 徹*; 木曽 良明*; et al.

Acta Crystallographica Section F, 64(11), p.1003 - 1006, 2008/11

 被引用回数:14 パーセンタイル:21.69(Biochemical Research Methods)

本論文では、HIV-1プロテアーゼと薬剤候補分子であるKNI-272との複合体の結晶化と予備的中性子結晶構造解析について報告する。この中性子回折研究の目的は、水素原子の構造情報を得ることと活性中心の2つのアミノ酸残基の解離状態を決定することである。結晶化は、2液法を除冷法を組合せて、さらにマクロシーディングを繰り返し、1.4mm$$^{3}$$のサイズの結晶を得た。中性子回折データは、原子力機構のJRR-3に設置してあるBIX-4を用いて室温にて行った。回折データの分解能2.3${AA}$、空間群はP2(1)2(1)2、格子定数は、a=59.5, b=87.4, c=46.8${AA}$であった。

論文

Growth of ferroelectric bismuth lanthanum nickel titanate thin films by RF magnetron sputtering

小舟 正文*; 福島 浩次*; 山路 徹*; 多田 英人*; 矢澤 哲夫*; 藤澤 浩訓*; 清水 勝*; 西畑 保雄; 松村 大樹; 水木 純一郎; et al.

Journal of Applied Physics, 101(7), p.074110_1 - 074110_6, 2007/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:65.11(Physics, Applied)

高周波マグネトロンスパッタリングにより、Pt(100)/MgO(100)基板上に作製したビスマスランタンニッケル酸化物薄膜(Bi$$_{1-x}$$La$$_{x}$$)(Ni$$_{0.5}$$Ti$$_{0.5}$$)O$$_{3}$$(BLNT)のエピタキシャル成長、構造特性、誘電特性について、X線回折、透過型電子顕微鏡、ヒステリシスループ測定によって調べられた。強誘電的BLNTはx$$geq$$0.3でc軸配向し、単結晶の正方晶構造が現れる。c/aはLaの濃度が増えるにつれて1.004から1.028に変化する。成長方向の周りに4回対称性が見られた。X線異常散乱とX線吸収スペクトルの結果より、Biはペロブスカイト構造のAを+3価で占有していることが確かめられた。12$$mu$$C/cm$$^{2}$$の大きな残留分極の値が得られた。

論文

Development of a real-time thermal neutron monitor and its clinical application

石川 正純*; 小野 公二*; 松村 明*; 山本 哲哉*; 平塚 純一*; 宮武 伸一*; 加藤 逸郎*; 櫻井 良憲*; 古林 徹*; 熊田 博明; et al.

Proceedings of 12th International Congress on Neutron Capture Therapy (ICNCT-12), p.397 - 400, 2006/10

BNCTの臨床応用可能なSOF(Scintillator with Optical Fiber detector)と呼ばれる超小型熱中性子モニターを開発した。このSOFモニターを15例の実際のBNCTに適用し、BNCTへの適用性等の検証を行った。この検証結果から、従来型の2本の光ファイバを並べたプローブでは柔軟性が乏しく、実際の患者に適用するためにはフレキシビリティのあるプローブが必要であることがわかった。そこで2本の光ファイバを切り離して、検出器部分を対向状態で接続し、ループ状のプローブを開発した。これにより柔軟性が向上し、患者の任意の部位に的確かつ簡便に固定できるようになった。

論文

Beam-palarization asymmetries for the $$p$$($$overrightarrow{gamma}$$,$$K$$$$^{+}$$)$$Lambda$$ and $$p$$($$overrightarrow{gamma}$$,$$K$$$$^{+}$$)$$Sigma$$$$^{0}$$ reactions for $$E$$$$_{gamma}$$=1.5-2.4 GeV

Zegers, R. G. T.*; 住浜 水季*; Ahn, D. S.*; Ahn, J. K.*; 秋宗 秀俊*; 浅野 芳裕; Chang, W. C.*; Dat$'e$, S.*; 江尻 宏泰*; 藤村 寿子*; et al.

Physical Review Letters, 91(9), p.092001_1 - 092001_4, 2003/08

 被引用回数:119 パーセンタイル:4.5(Physics, Multidisciplinary)

$$E$$$$_{gamma}$$=1.5-2.4GeVで$$p$$($$overrightarrow{gamma}$$,$$K$$$$^{+}$$)$$Lambda$$,$$p$$($$overrightarrow{gamma}$$,$$K$$$$^{+}$$)$$Sigma$$$$^{0}$$反応に対するビーム偏極非対称が初めて測定された。この結果は未決定のハドロン共鳴や反応機構解明に用いられる。

論文

Evidence for a narrow $$S$$ = +1 Baryon resonance in photoproduction from the neutron

中野 貴志*; Ahn, D. S.*; Ahn, J. K.*; 秋宗 秀俊*; 浅野 芳裕; Chang, W. C.*; 伊達 伸*; 江尻 宏泰*; 藤村 寿子*; 藤原 守; et al.

Physical Review Letters, 91(1), p.012002_1 - 012002_4, 2003/07

 被引用回数:948 パーセンタイル:0.11(Physics, Multidisciplinary)

$$K^{+}$$$$K^{-}$$の両粒子を前方で測定することにより、$$^{12}$$Cを標的にした$$gamma$$n $$rightarrow$$ $$K^{+}$$$$K^{-}$$n光反応を研究した。1.54GeV/C$$^{2}$$に25MeV/C$$^{2}$$以下の幅の鋭いバリオン共鳴ピークを観測した。この共鳴ピークのストレンジネス($$S$$)は+1であった。この状態は5つのクォーク($$uudd bar{s}$$)が$$K^{+}$$と中性子に崩壊した状態であると解釈される。

論文

Clinical review of the Japanese experience with boron neutron capture therapy and a proposed strategy using epithermal neutron beams

中川 義信*; Pooh, K. H.*; 古林 徹*; 影治 照喜*; 宇山 慎一*; 松村 明*; 熊田 博明

Journal of Neuro-Oncology, 62(1), p.87 - 99, 2003/04

 被引用回数:101 パーセンタイル:17.4(Oncology)

ホウ素中性子捕捉療法は、選択的に悪性腫瘍に集まったホウ素と中性子との反応を使って悪性腫瘍のみを破壊する治療法である。1968年から183例の脳腫瘍の患者に対してBNCTを実施され、1978年から1997年にかけて日本で実施された105例の患者に対して事後評価を行った。新しいプロトコルでは、腫瘍細胞に対して最小線量を15Gy(物理線量)照射、もしくはターゲット領域に対して18Gy照射を行った。また最大血管線量は15Gy以下とし、$$gamma$$線量は10Gy以下とした。このプロトコルに基づいて熱-熱外中性子ビーム混合ビームを使って治療した10例の結果について報告する。

論文

Clinical review of boron neutron capture therapy and a proposed strategy using epithermal neutron beams in Japan

中川 義信*; Pooh, K. H.*; 影治 照喜*; 宇山 慎一*; 古林 徹*; 桜井 良憲*; 松村 明*; 山本 哲哉*; 熊田 博明

Research and Development in Neutron Capture Therapy, p.1113 - 1116, 2002/09

高グレードのグリオーマ患者に対して熱外中性子ビームを用いた中性子捕捉療法を実行するための新しいプロトコルを作成するため、これまで実施されたBNCTの照射線量,組織学的腫瘍度数及び臨床結果の相関について解明した。1968から183例の脳腫瘍患者に対して実施されたBNCTのうち、1978年から1997年の間に実施した脳腫瘍患者105例の患者に対して回顧的な研究を行った。放射線的影響については、1977年から2001までに実施された159例全員に対して解析を行った。グリオブラストーマの10例の患者に対しては、熱外中性子ビームを使った新しいプロトコルに基づいて治療が行われた。

論文

Measurement of gas bremsstrahlung at the SPring-8 insertion device beamline using PWO scintilator

浅野 芳裕; 松村 徹; 千葉 竜一*; 橋本 朋幸*; 三浦 明夫*; 清水 肇*; 田島 靖久*; 吉田 浩司*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 451(2), p.658 - 696, 2000/11

PbWO$$_{4}$$シンチレーターを用いてSPring-8蓄積電子と残留ガスとの相互作用の結果、発生するガス制動放射線を測定した。その結果、従来この種の測定に用いられていた鉛ガラスよりエネルギー分解能が3倍程良いことが観測された。測定は蓄積電子状態の異なる2本のビームラインで行われ、ビームラインに混入してくるガス制動放射線が蓄積電子ビーム状態に大きく影響を受けることが観測された。また、そのときのガス制動放射線のパワーや線量当量についても議論がなされた。

論文

Radiobiogical characterization of epithermal and mixed thermal-epithermal beams at JRR-4

山本 哲哉*; 松村 明*; 柴田 靖*; 能勢 忠男*; 山本 和喜; 熊田 博明; 堀 直彦; 鳥居 義也; 小野 公二*; 古林 徹*; et al.

Proceedings of 9th International Symposium on Neutron Capture Therapy for Cancer, p.205 - 206, 2000/10

JRR-4熱外中性子モード(ENB)及び熱中性子モード(TNB-I)に対するビーム特性は円筒水ファントム中の放射化検出器及びinvitro培養細胞を用いて評価された。細胞に$$^{10}$$B(5$$mu$$g/ml medium)を含む場合または含まない場合で照射された時、ENBに対する深さ細胞生存率曲線はUシェイプを見せた。10mm深さまたはそれ以降の深さでは、$$^{10}$$B添加細胞においてENBがTBN-Iより効果的であることがわかった。$$^{10}$$Bを添加または無添加で細胞照射が実施された時、ファントム表面でTNB-IはENBより効果的であった。ENBはTNB-Iと比較してより深い領域で熱中性子分布及び殺細胞効果が改善されることがわかった。今後、2次元及び3次元線量分布は評価されるべきである。

口頭

Neutron crystal structure analysis of HIV-1 protease complexed with KNI-272

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生; 松村 浩由*; 杉山 成*; et al.

no journal, , 

HIV-1プロテアーゼの阻害薬は、HIV-1プロテアーゼの構造をもとに作製され、抗エイズ薬の一つとして多剤併用療法の原動力となっている。しかし、薬剤耐性ウイルスの出現のために、より効果的な薬の開発が望まれている。本研究では、HIV-1プロテアーゼと阻害剤の相互作用及び触媒機構の理解をさらに深めるために、阻害剤KNI-272とHIV-1プロテアーゼとの中性子構造解析を実施した。その結果、KNI-272のApnsのカルボニルグループが、プロトン化されたAsp25と水素結合を形成すること、Apnsのヒドロキシルキがプロトン化されていないAsp25と水素結合を形成することが示された。それらの結果は、触媒反応においてAsp25が基質にプロトンを供与し、Asp125は加水分解に使われる水分子を活性化していることを示している。

口頭

Neutron crystallography for investigation of catalytic mechanism of HIV-1 protease

安達 基泰; 大原 高志; 栗原 和男; 玉田 太郎; 本庄 栄二郎; 岡崎 伸生; 新井 栄揮; 正山 祥生; 木村 要*; 松村 浩由*; et al.

no journal, , 

本研究では、プロテアーゼとその医薬品候補分子との分子間相互作用を原子レベルで解明することを目的として、阻害剤との複合体の中性子結晶構造解析を実施した。タンパク質の中性子結晶構造解析を行うには、高品質な大型結晶作成のために大量のタンパク質試料が必要となる。本研究では、コドン配列を最適化した人工遺伝子を合成することで効率的な大腸菌発現系を構築し、プロテアーゼの大量調製系を確立した。そして逆相クロマトグラフィーを用いることで自己分解物を完全に除去した純度の高い試料を調製して結晶化を行った。得られた結晶を用いてJRR-3設置しているBIX-4にて中性子回折データを収集した結果、1.9Aの回折データを得ることができた。プログラムPHENIXにより中性子とX線の同時精密化を実施し、世界で初めてHIV-1プロテアーゼの中性子結晶構造解析に成功した。重水素原子の存在と位置を確認するためにオミットマップを作成したところ、顕著な2つのピークを得た。プロトン化された触媒残基(Asp25)及び阻害剤のヒドロキシル基の構造を水素原子を含めて実験で初めて明らかにすることができた。

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