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論文

Effect of O/M ratio on sintering behavior of (Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 535( ), p.152188_1 - 152188_8, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:21.8(Materials Science, Multidisciplinary)

ウランとプルトニウムの混合酸化物の酸素-金属比(O/M)は酸素分圧に依存する。望みの結晶組織及びO/M比を有する焼結ペレットを得るには、焼結挙動と焼結雰囲気の関係を調査することが重要である。本研究では、酸素分圧を制御した雰囲気中で、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$及び(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結挙動について調査した。試験の結果、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結の活性化エネルギーは(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$よりも高いことが分かった。一方、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の粒成長は(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$に比べて抑制された。

論文

Post-irradiation examinations of annular mixed oxide fuels with average burnup 4 and 5% FIMA

Cappia, F.*; 田中 康介; 加藤 正人; McClellan, K.*; Harp, J.*

Journal of Nuclear Materials, 533, p.152076_1 - 152076_14, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

We present post-irradiation examination results on two type of annular mixed oxide fuel pins irradiated in the Fast Flux Test Facility (FFTF) sodium cooled reactor to an average burnup between 4% and 5% fission of initial heavy atom (FIMA). The pins differed only from the initial Pu content, which was 22 wt% and 26 wt%, respectively. The overall performance of the pins was excellent, in line with previous historical results. The pins with higher Pu content experienced higher irradiation temperatures which influenced the fission gas release, fuel swelling, and Cs distribution compared to the other pins. All the post-irradiation examinations results are discussed against the irradiation parameters. In particular, the pins with higher initial Pu content, i.e., 26 wt%, experienced higher power that resulted in enhanced fission gas release compared to the other two pins with 22 wt% initial Pu content. For the pins with higher fission gas release, onset of Cs redistribution was observed. The two pins that had lower initial Pu content and burnup showed a Cs axial distribution similar to the as-produced one.

論文

Thermal and mechanical properties of CeO$$_{2}$$

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

CeO$$_{2}$$の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO$$_{2}$$の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

論文

Thermal expansion measurement of (U,Pu)O$$_{2-x}$$ in oxygen partial pressure-controlled atmosphere

加藤 正人; 生澤 佳久; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 469, p.223 - 227, 2016/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:30.71(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ (x=0, 0.01, 0.02, 0.03)及び(U$$_{0.52}$$Pu$$_{0.48}$$)O$$_{2.00}$$の熱膨張率をディラトメータにより、酸素分圧をコントロールした雰囲気で測定した。酸素分圧は、測定の間O/M比が一定となるように制御された。熱膨張率は、O/M比の低下でわずかに上昇し、測定結果より、酸素ポテンシャルを記述する関係式を作成した。

論文

An Evaluation of the thermophysical properties of stoichiometric CeO$$_{2}$$ in comparison to UO$$_{2}$$ and PuO$$_{2}$$

Nelson, A. T.*; Rittman, D. R.*; White, J. T.*; Dunwoody, J. T.*; 加藤 正人; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 97(11), p.3652 - 3659, 2014/11

 被引用回数:27 パーセンタイル:15.16(Materials Science, Ceramics)

The thermal conductivity of stoichiometric CeO$$_{2}$$ was determined through measurement of thermal expansion from 313 to 1723 K, thermal diffusivity from 298 to 1473 K, and specific heat capacity from 313 to 1373 K. The thermal conductivity was then calculated as the product of the density, thermal diffusivity, and specific heat capacity. The thermal conductivity was found to obey an (A + BT)$$^{-1}$$ relationship with A = 6.7763$$times$$10$$^{-2}$$ mKW $$^{-1}$$ and B = 2.793$$times$$10$$^{-4}$$ mW$$^{-1}$$. Results of thermal expansion and heat capacity measurements agreed well with the limited low-temperature data available in the literature. The thermal conductivity values provided in the current study are significantly higher than the only high-temperature data located for CeO$$_{2}$$. The CeO$$_{2}$$ data are compared to literature values for UO$$_{2}$$ and PuO$$_{2}$$.

論文

Oxygen thermochemistry of urania-rare earth system; UO$$_2$$-CeO$$_2$$

廣岡 瞬; 村上 龍敏; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

INL/EXT-14-33515, p.34 - 36, 2014/10

平成25年度から引き続き、日本との共同研究として核燃料物質の物性評価を行い、平成26年度は(U,Ce)O$$_2$$の酸素ポテンシャル測定を行った。平成26年度の共同研究は民生用原子力研究ワーキンググループの下での活動としている。測定は気相平衡法で行い、加湿したAr/H$$_2$$によって酸素ポテンシャルを調整したガスを用いた。試料は(U,Pu)O$$_2$$燃料の組成比に近いCe=20%及び30%とした。温度は1200$$^{circ}$$C, 1400$$^{circ}$$C, 1600$$^{circ}$$Cの三種類とし、酸素/金属比(O/M)1.945$$sim$$2.000の範囲で、100点以上のデータポイントが取得された。実験結果は欠陥化学によって解析され、O/Mを温度と雰囲気の酸素ポテンシャルで表す式を得ることに成功した。(U,Pu)O$$_2$$との比較では、同様の欠陥構造で解析が可能なことや、同様のS字型の曲線形状などの共通点が確認できた。また、同じO/Mに対応する酸素ポテンシャルは(U,Ce)O$$_2$$の方がかなり高いことが明らかとなった。

論文

Oxidation and reduction behaviors of plutonium and uranium mixed oxide powders

廣岡 瞬; 加藤 正人; 田村 哲也*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*; 鈴木 紀一

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Safe Technologies and Sustainable Scenarios (FR-13) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2013/03

MOX燃料ペレット製造工程の研究開発として、熱天秤とX線回折によってMOX粉末の酸化還元挙動を調べた。酸化限界は温度やPu含有量とともに低くなることが観察された。酸化は2段階のステップで起こることが確認され、酸素不定比性としての安定性が観察された。等温酸化から、酸化速度が評価された。還元について、M$$_{4}$$O$$_{9}$$+M$$_{3}$$O$$_{8}$$相の還元が起こる温度は、M$$_{4}$$O$$_{9}$$相の還元が起こる温度より高いことが確認され、M$$_{4}$$O$$_{9}$$の還元はM$$_{3}$$O$$_{8}$$の存在により妨げられることが確認された。また、昇温による還元の結果から、活性化エネルギーが評価された。これらのデータは、MOX粉末の貯蔵やペレット製造におけるO/M比調整技術に貢献される。

口頭

Oxidation behavior of UO$$_{2}$$ pellet at 673 - 1923 K

鈴木 紀一; 砂押 剛雄*; McClellan, K. J.*; 加藤 正人

no journal, , 

In a loss of coolant severe accident of a reactor core or a spent fuel pool, fuel pins are breached and oxidized at high temperatures. It was reported that oxidation of UO$$_{2}$$ pellets caused pulverization of the pellet and significant evaporation of UO$$_{3}$$ species. It is expected that those behaviors cause to spread the nuclear materials to environment. Therefore, understanding the oxidation behavior of UO$$_{2}$$ pellets is needed. In this preliminary investigation, oxidation behavior of UO$$_{2}$$ pellets was systematically investigated at wide range temperatures.

口頭

(U,Ce)O$$_{2pm x}$$の熱特性

廣岡 瞬; 村上 龍敏; 加藤 正人; 鈴木 紀一; Nelson, A.*; White, J.*; McClellan, K.*

no journal, , 

(U$$_{0.8}$$Ce$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$及び(U$$_{0.7}$$Ce$$_{0.3}$$)O$$_{2pm x}$$に対して、1200$$^{circ}$$C$$sim$$1600$$^{circ}$$Cの範囲で酸素ポテンシャル測定を行った。欠陥化学による解析を行い、温度, Ce含有率, 酸素分圧をパラメータとして実験結果をよく再現する式を得た。また、O/Mをパラメータとして100$$^{circ}$$C$$sim$$1200$$^{circ}$$Cの範囲で熱拡散率測定を行い、熱伝導率の評価を行った。熱伝導率はO/M=2のときをピークとして、2から離れるにつれて低くなる傾向を得た。フォノン散乱モデル(1/A+BT)で解析したとき、AまたはBが温度の影響を大きく受けている結果が得られた。

口頭

(U,Ce)O$$_{2}$$の熱伝導率評価

廣岡 瞬; 加藤 正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*; White, J.*

no journal, , 

O/Mをパラメータとして(U,Ce)O$$_{2}$$の熱拡散率を測定し、熱伝導率を導出した。(U,Ce)O$$_{2}$$の熱伝導率は(U,Pu)O$$_{2}$$のそれと比べて、温度上昇に伴い急激に低下する傾向が確認された。O/Mが2のときをピークとして、ハイパーストイキオメトリ側・ハイポストイキオメトリ側ともに、O/Mが2から離れると熱伝導率は低くなる結果が得られた。

口頭

Thermophyisical properties of (U,Ce)O$$_{2pm x}$$

White, J.*; 廣岡 瞬; 村上 龍敏; Nelson, A.*; McClellan, K.*; 加藤 正人

no journal, , 

MOX燃料の模擬物質としてCe含有混合酸化物を用いるためには、Ceの影響を適切に評価するために熱物性の基本的な研究が必要である。酸素不定比性を示すMOXの熱物性測定においては、温度に対応して酸素/金属比を評価することが重要になってくる。本研究では、熱重量測定装置及び物性測定装置(レーザーフラッシュ装置、熱量計)にガス調整システムをインストールし、酸素分圧をコントロールしながら1200$$^{circ}$$Cまでの熱物性データを取得した。

口頭

Thermal conductivity of uranium-cerium mixed oxide

廣岡 瞬; Nelson, A.*; White, J.*; 加藤 正人; McClellan, K.*

no journal, , 

(U$$_{0.7}$$Ce$$_{0.3}$$)O$$_{2}$$及び(U$$_{0.8}$$Ce$$_{0.2}$$)O$$_{2}$$の組成について、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定した。測定は酸素/金属比をパラメータとして373Kから1473Kの範囲で行い、得られた結果から熱伝導率を評価した。(U,Ce)O$$_{2}$$の熱伝導率については定比組成のデータのみ報告されており、本研究ではそれらの報告値と同等の値が得られた。酸素/金属比の影響に関して、定比組成の場合に熱伝導率は最大となり、定比組成から離れるにつれて小さくなった。定比組成からのずれの大きさが同じ場合、ハイパーストイキオメトリ側の方が熱伝導率は僅かに低くなった。温度の影響に関して、熱伝導率は(U,Pu)O$$_{2}$$と同様に高温で小さくなる傾向を示したが、熱抵抗は(U,Pu)O$$_{2}$$とは異なる傾向を示し、温度の一次関数にならない結果が得られた。

口頭

Property measurement of CaF$$_{2}$$

土持 亮太; 加藤 正人; 廣岡 瞬; 松本 卓; White, J.*; McClellan, K.*

no journal, , 

アクチニド酸化物と同様の結晶構造を持つCaF$$_{2}$$について、高温X線回折測定, 熱膨張率測定, 音速測定, 示差走査熱量測定を行った。CaF$$_{2}$$の比熱は、定積比熱, 熱膨張項に加えて、フレンケル欠陥の生成の影響も顕著に表れることが確認された。本報告では、これらの比熱の解析結果を実験データとあわせて報告する。

口頭

CaF$$_{2}$$の基礎特性の評価,1; 実験的アプローチ

加藤 正人; 土持 亮太; 松本 卓; White, J.*; McClellan, K.*

no journal, , 

室温から融点近傍までのCaF$$_{2}$$の基礎物性について実験的に評価した。特にCaF$$_{2}$$の高温比熱に着目し、フレンケル欠陥の生成及びブレディック転移の影響について評価した。得られた成果は、計算科学による評価の検証用データとして用いた。

口頭

CaF$$_{2}$$の熱伝導率とブレディッグ転移

松本 卓; 土持 亮太; 廣岡 瞬; 加藤 正人; White, J.*; McClellan, K.*

no journal, , 

UO$$_{2}$$やPuO$$_{2}$$と同様の蛍石結晶構造を有するCaF$$_{2}$$の熱拡散率, 熱膨張率及び比熱をレーザーフラッシュ法, 熱膨張計及びDSCにより最大1250$$^{circ}$$Cまで測定し、熱伝導率を導出した。蛍石構造が有する特徴の一つであるブレディッグ転移について熱伝導率へ与える影響を評価した。

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