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宮崎 康典; 佐野 雄一; 石神 龍哉*
EPJ Web of Conferences, 317, p.01006_1 - 01006_7, 2025/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)TEHDGA吸着材にガンマ線及びHe
イオンビーム(例えば
Amからのアルファ線を模擬したもの)を照射し、水素ガス発生量、浸漬3M硝酸
溶液中の有機物の溶出量、熱特性及び分解生成物の化学種を評価した。これらを組み合わせて、1kGy/hの線量率のラフィネートからMAを分離回収プロセスの運転安全性を評価した。
箕輪 一希*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 高畠 容子; 宮崎 康典; 伴 康俊; 松浦 治明*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165496_1 - 165496_6, 2024/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Instruments & Instrumentation)X線吸収端構造(XANES)分析とカラム試験により希土類のアルキルジアミドアミン(ADAAM)含浸吸着材への選択性を考察した。さらに高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイド(MA)の模擬物質として希土類を実験に利用する蓋然性の高さを、ADAAMの窒素原子と希土類イオンの相互作用により証明した。LaとCeはADAAM中のアミンの窒素原子と相互に作用することを証明し、N-K端におけるXANESスペクトルにて検討に供した希土類においてピークシフトが観察されたことから、ソフトな相互作用が希土類の選択性に関与することを明らかにした。また、ADAAM含浸吸着材において希土類の選択性に関する要因はMAのそれと同じであることから、希土類がMAの模擬物質として適していることを示した。
渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00461_1 - 23-00461_10, 2024/04
Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology to recover MA(III) from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. This paper discusses the main tasks that have to be challenged preferentially based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.
長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00407_1 - 23-00407_8, 2024/04
JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III)) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle. Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, we applied a granulation technique using a spray dryer that is widely used in industry, and conducted experiments to find the optimal specifications for silica support particles and conditions for the granulation operation. A basic characterization of the adsorbent prepared from the produced particles was carried out by an adsorption test of simulated high level liquid waste.
宮川 晃尚*; 林 直輝*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; 中谷 清治*
Analytical Sciences, 40(2), p.347 - 352, 2024/02
被引用回数：2 パーセンタイル：18.60(Chemistry, Analytical)複数のランタノイドイオンを含む錯体溶液中における単一抽出剤含浸高分子被覆シリカ粒子中のEu(III)分配機構を蛍光顕微分光法を用いて調べた。律速段階はEu(III)と2つの抽出剤分子との反応であった。得られた機構と速度定数は、Eu(III)溶液中でEu(III)が粒子に分配される単元素系の機構と一致した。
宮川 晃尚*; 林 直輝*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; 中谷 清治*
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(9), p.1019 - 1025, 2023/09
被引用回数：4 パーセンタイル：34.75(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、ニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出液を含浸させたポリマーコートシリカ単粒子において、Eu(III)とSm(III)のこれらのイオンを含む溶液中での物質移動機構を明らかにした。質量移動の律速過程は、NO
イオンが関与しないイオンとNTA分子の反応過程であり、これは単一イオン分配系で得られたものと一致した。
宮川 晃尚*; 林 直輝*; 崩 愛昌*; 高橋 拓海*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(7), p.671 - 676, 2023/07
被引用回数：8 パーセンタイル：59.29(Chemistry, Multidisciplinary)HONTAおよびTOD2EHNTAとして知られるニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出剤を含む単一ポリマー被覆シリカ粒子におけるEu(III)の分配機構を検討した。本研究は、「単一の抽出剤を含浸したポリマー被覆シリカ粒子」の機能性を評価・向上させるための貴重なアプローチを提供するものである。
渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 6 Pages, 2023/05
Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology for MA(III) recovery from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. In this paper, main tasks which have to be challenged preferentially are discussed based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.
長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 5 Pages, 2023/05
JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III): Am, Cm) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. The particles are coated by styrene-divinylbenzene copolymer, and an extractant for MA recovery is impregnated into the polymer. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle (diameter, uniformity and pore size). Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, spray drying granulation experiments and fundamental characterization of the product particle were carried out to find optimal specs of the particle and conditions of the granulation operation.
佐野 雄一; 坂本 淳志; 宮崎 康典; 渡部 創; 森田 圭介; 江森 達也; 伴 康俊; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; et al.
Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07
TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。
宮崎 康典; 佐野 雄一
放射線化学(インターネット), (112), p.27 - 32, 2021/11
使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液からマイナーアクチニド(MA: Am, Cm)を分離回収する抽出クロマトグラフィの技術開発を行っている。圧力損失を低減する大粒径吸着担体に対し、MAと希土類元素を相互分離する
-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を含浸した吸着材の安全性を評価した。
線照射後の熱的特性や吸着性能の変化、並びに水素ガスの発生量から、MAをランタニド(Ln)から分離可能な線量を1MGyに設定するとともに、分離操作において、現在の想定設備以外で冷却ユニットやオフガスユニット等の予防措置は必要ないことを示した。
-P column by neutron resonance absorption imaging宮崎 康典; 渡部 創; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則; 甲斐 哲也; Parker, J. D.*
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011073_1 - 011073_7, 2021/03
中性子共鳴吸収イメージングを、抽出クロマトグラフィに使用するマイナーアクチノイド回収用CMPO/SiO-Pカラムで形成したEu吸着バンドの観測に適用した。軽水や重水で調製した湿潤カラムと乾燥吸着材を充填した乾燥カラムを比較し、中性子透過を評価した。中性子透過スペクトルから、乾燥カラムは45%、軽水調製カラムは20%、重水調製カラムは40%の中性子透過を確認した。得られた結果から、CMPO/SiO-Pカラムに形成したEu吸着バンドを観測するには、重水の使用によって、より鮮明になることを明らかにした。今後、カラム操作による吸着バンドのカラム内移行挙動を明らかにする。
宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 江夏 昌志*
QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 72, 2021/03
放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液から長寿命のマイナーアクチノイドを分離回収する固相分離技術の開発を行っている。特に、大粒径の吸着材をカラム充填することで、分離性能を維持しつつ、分離操作の安全性向上を目指した低圧損抽出クロマトグラフィを進めている。本研究では、HONTA含浸吸着材を0.01M硝酸溶液に浸漬し、線照射によるHONTAの劣化挙動を調査した。吸収線量0.51MGyの場合では劣化物が2種類であったが、吸収線量の増加によって、e.g. 2.09MGy、劣化物の種類が5種類となった。このうち、2種類は溶媒抽出では見られておらず、抽出クロマトグラフィに特有の劣化物であることが示唆された。今後、硝酸や水が関与する抽出剤の劣化機構を明らかにする。
宮崎 康典; 足立 純一*; 益田 遼太郎*; 下條 竜夫*; 星野 正光*
Photon Factory Activity Report 2021 (インターネット), 2 Pages, 2021/00
放射性廃棄物の減容化及び有害度低減の観点から、ガラス固化前の再処理高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド(MA; Am, Cm)を分離回収し、高速炉や加速器駆動システムによって、安定核種や短寿命核種に変換する「分離変換」の研究・技術開発を行っている。MA分離技術では、N,N,N',N', N",N"-hexaoctylnitrilotriacetamide(以降「HONTA」という。)に注目したプロセスを検討しているが、放射線分解に係る課題(e.g.放射線分解生成物の除去や使用済抽出剤の再利用等)が多く残されている。本研究では、硝酸とのコンディショニングによる水和錯体が抽出剤の放射線分解を阻害する効果を明らかにするため、有機相に形成する[(HONTA)(HNO)(HO)n]の光電子分光実験を行い、スペクトルパターンを取得した。また、量子化学計算で構造最適化したHMNTA + HNOの状態密度スペクトルと比較し、分子軌道から、HNO付加による影響を考察した。
荒井 貴大*; 伊藤 大雄*; 平沢 泉*; 宮崎 康典; 竹内 正行
Chemical Engineering & Technology, 41(6), p.1199 - 1204, 2018/06
被引用回数：4 パーセンタイル：14.16(Engineering, Chemical)硝酸溶液で溶解した使用済燃料は核分裂生成物を含んでおり、中でもMoやZrは硝酸との反応によってモリブデン酸ジルコニウム(ZMH)を形成する。ZMHは再処理工程で様々なトラブルの原因となり、安定なプラント運営には、ZMH等の不溶解性残渣を取り除くための清澄システムの構築が必要となる。本研究では、ZMHの析出条件と壁面付着条件(例えば、温度、硝酸濃度、MoとZrの初期濃度比)を調査し、付着におけるメカニズムを考察した。主な結果は以下の3点である。(1)温度が高いほど析出量が増加するが、SUSへの付着量は減少する。(2)低い酸濃度ではZMHの析出量が増加するが、SUSへの付着量は減少する。(3)Mo/Zrが低い場合は析出量が多く、壁面付着量も多いが、Mo/Zrが高い場合は析出量が少なく、壁面付着量も減る傾向にあった。今後は、考察した結晶成長メカニズムと壁面堆積の関係を具体化するモデルの検討と検証試験を実施する。
佐野 雄一; 渡部 創; 宮崎 康典; 安倍 弘; 長谷川 健太
後藤 一郎*
特願 2022-032647 
公開特許公報
【課題】粒子径が従来よりも大きく、粒子径の均一性が比較的高い粒子を製造することができる粒子製造方法を提供する。 【解決手段】本発明に係る粒子製造方法は、組成物を、振動するノズルから、撹拌機により撹拌された溶媒中に滴下し、組成物が含まれる粒子を造粒する造粒工程(ステップS1)と、前記造粒工程(ステップS1)で得られた溶媒を含む粒子から、溶媒を除去し、粒子を得る溶媒除去工程(ステップS2)と、を含むことを特徴とする。
小藤 博英; 宮崎 康典; 渡部 創; 後藤 一郎*; 大山 孝一; 竹内 正行
no journal, ,
抽出クロマトグラフィによるMA分離操作において、HDEHP含浸吸着材によるMo, Zrの事前除去を検討している。HDEHP吸着材を用いる場合、吸着材の膨潤によるカラムの圧力損失上昇を避けるため大粒径で細孔径が大きい多孔質シリカ担体の使用を検討している。このようなシリカ粒子を用いた場合の使用済吸着材のガラス化及びガラス固化体の化学的安定性に与える影響を評価した。
線照射耐性評価宮崎 康典; 佐野 雄一; 小藤 博英; 渡部 創; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*
no journal, ,
経済産業省資源エネルギー庁の受託業務「平成28年度次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業」で量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所に再委託した研究内容を発表する。本研究では、抽出クロマトグラフィを用いて高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離回収した後、使用済吸着ガラスをガラス固化するまでの保管を想定した線耐性評価試験を行った。具体的には、線照射線量に対するEu漏出率を調査し、ガラス粒子のEu分布をPIXE分析によって明らかにすることで、吸着ガラスの劣化を定量的に評価した。劣化CMPO吸着ガラスは、溶出液のICP分析から約50%のEu漏出率(2MGy)を確認し、ガラス粒子のPIXE分析からもEuの表面密度の減少が確認できた。一方で、劣化HDEHP吸着ガラスは、溶出液に沈殿が起きており、ICP分析による定量評価ができなかった。今後、PIXE分析による定量評価を実施する予定である。まとめると、MA回収後に吸着ガラスで長期保管する場合、CMPOは分解しやすく、漏出率が高くなるため、使用には適していないことが明らかになった。HDEHPの利用に関しては今後の課題である。
宮崎 康典; 渡部 創; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則
no journal, ,
使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液はガラス固化体として地層処分されるが、放射性廃棄物減容化および有害度低減の観点から、マイナーアクチノイドの分離変換が望まれる。我々は、マイナーアクチノイドを選択的に分離回収する抽出クロマトグラフィの技術開発を行っている。これまでにイオンの分離挙動をシミュレーションする計算コードの整備を進めてきたが、クロマトグラムを再現するまでに至っていない。そこで、J-PARCのパルス中性子照射ビームラインを活用した共鳴中性子イメージングの実施によって、イオン(または吸着バンド)が相互分離する様子を非破壊観測する。多孔質の粒子内拡散や分散等の情報を計算コードに反映し、シミュレーションを高度化するとともに、実プロセスにおけるカラム分離性能の向上を図る。
下端 健吾*; 平沢 泉*; 宮崎 康典; 竹内 正行
no journal, ,
溶解槽で使用済燃料を溶かした硝酸溶液は核分裂生成物等を含んでおり、溶解性元素と難溶解性元素が混在することになる。難溶解性であるMoやZrは、高温酸性溶液中でモリブデン酸ジルコニウム・2水和物(ZMH)を形成し、配管やパイプに強く付着するため、再処理機器周辺の熱伝導率の低下や閉塞等を引き起こす。付着したZMHの物理的・化学的な洗浄では2次廃棄物の発生が懸念されることから、添加物による抑制策を考える必要がある。我々は、早稲田大学との共同研究で、ZMHと同伴した析出が示唆されているTe添加の影響を評価した。Zr, Mo, Teの混合溶液で得られた実験データをもとに考察した内容を以下に示す。(1)実液の相対濃度比に合わせたTe添加量では、溶液中の[Mo]と[Zr]に与える影響は小さい。得られた析出物のXRDスペクトルはベースラインが上昇しており、これはZr-Te錯体を形成したためと考えられる。(平成29年度の成果から、TeはMoよりもZrと反応しやすいことが分かっている。)(2)実液の相対濃度比よりも過剰量のTe添加によって、ZMHがSUS板に付着しなくなった。これは、Zr-Te錯体が優先的に形成されて、ZMHの析出に必要なZrが消費されたためと考えられる。よって、過剰量のTeを添加することで、ZMHの析出および壁面付着を抑制できる可能性を見出した。今後は、溶液中のZr-Te錯体の挙動評価や模擬廃液を用いたZMH析出の抑制評価を行う。
