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抽出クロマトグラフィ法に適用するMA回収用吸着材の放射線劣化研究

Deterioration study of adsorbents for selective minor actinides separation using extraction chromatography under radiation

宮崎 康典 ; 渡部 創 ; 佐野 雄一 ; 小藤 博英 ; 竹内 正行 ; 石神 龍哉*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Miyazaki, Yasunori; Watanabe, So; Sano, Yuichi; Kofuji, Hirohide; Takeuchi, Masayuki; Ishigami, Ryoya*; Koka, Masashi*; Sato, Takahiro*

使用済燃料の再処理工程で発生する高レベル放射性廃棄物には、長寿命核種や発熱性核種であるマイナーアクチノイドが含まれており、これらを取り除くことで地層処分における廃棄物減容化や有害度低減に繋がる。そこで、抽出クロマトグラフィを用いたMAの選択的分離回収を検討している。これまでに、高分子ポリマーで塗布した多孔質SiO$$_{2}$$粒子にCMPO等の抽出剤を含浸させた吸着材を作製し、カラム運転中に想定される放射線分解物の特定及び挙動調査を行ってきた。本研究では、$$alpha$$線を模擬したTODGA/SiO$$_{2}$$-P吸着材の放射線耐性評価と理論計算による結合解離メカニズムの解明を目的に、Heイオンの照射試験を実施した。Heイオン照射に対して、酸の有無による抽出剤の分解生成物に違いが見られた。硝酸を加えてスラリー状態で照射した場合、アミドC-N結合の解離のみが起きたが、乾燥状態ではアミドC-N結合に加えてエーテルC-O結合の解離も見られた。この違いはプロトン付加した分子構造に依存すると考え、量子化学計算を用いて結合解離エネルギー(BDE)を求めた。フリーのDGAのエーテル結合のBDEは、アミド結合よりも小さい。一方、プロトン付加した構造では、エーテル結合はアミド結合よりもBDEが大きくなる。つまり、結合解離が起きにくいと予想された。この結果は実験で得られた結合解離パターンと傾向が一致した。今後、照射線量と吸着材の劣化生成量における相関を調査し、抽出クロマトグラフィに用いる吸着材の再利用性を含めた研究を行う。

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