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Ion beam induced luminescence of complexes formed in adsorbent for MA recovery process

渡部 創; 片井 雄也*; 松浦 治明*; 加田 渉*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*; 新井 剛*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 450, p.61 - 65, 2019/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:58.8(Instruments & Instrumentation)

Ion-beam induced luminescence (IBIL) analysis on MA recovery adsorbent was performed to give chemical states of complexes formed in the adsorbent as fundamental information for process design, and EXAFS analysis was also carried out to support discussions. The IBIL spectra of the binary extractants system seemed to be superposition of individual ones, however it has also original peaks. As intensities of those peaks rapidly decreased with iteration time of measurements and the original peaks were not observed for the adsorbent without charging Eu(III), they were attributed to complexes of Eu(III) with organic compounds. Contributions of CMPO and HDEHP extractants for Eu(III) extraction must be not only individual ones but also cooperative.


Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:50.46(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.


Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:80.48(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.



江夏 昌志; 石井 保行; 山田 尚人; 大久保 猛; 加田 渉*; 喜多村 茜; 岩田 吉弘*; 神谷 富裕; 佐藤 隆博

JAEA-Technology 2016-006, 41 Pages, 2016/03


日本原子力研究開発機構原子力科学研究部門高崎量子応用研究所のイオン照射研究施設では、これまでに、3MVシングルエンド加速器におけるMeV級軽イオンマイクロビームによる高空間分解能な局所元素分析・加工システムの開発を行ってきた。ここでは、加速器、ビーム輸送ライン及びマイクロビーム形成装置などの主構成機器に加えて、マイクロPIXE/PIGE(Particle Induced X-ray/Gamma-ray Emission)分析、三次元元素分布分析(PIXE-CT: Computed Tomography)、イオン誘起発光分析(IBIL: Ion Beam Induced Luminescence)及び微細加工(PBW: Proton Beam Writing)への応用研究に用いるための付帯装置・治具類に関する技術的な改良について、これらの機器・装置等の概要とともに纏める。


In-situ monitoring of ion-beam luminescence of Si-O-C(-H) ceramics under proton-beam irradiation

成澤 雅紀*; 江夏 昌志; 武山 昭憲; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 佐藤 隆博; 外薗 洋樹*; 河相 武利*; 岩瀬 彰宏*

Journal of the Ceramic Society of Japan, 123(9), p.805 - 808, 2015/09

Two kinds of Si-O-C(-H) ceramics particles having intrinsic photoluminescence (PL) spectra were prepared from silicone resin microspheres by heat treatment in a hydrogen atmosphere at 800 or 1100$$^{circ}$$C. The obtained particles were painted on a Si substrate using a binder, and ion-beam-luminescence spectra were observed under proton beam irradiation with an acceleration energy in the ranges of 1-3 MeV. Observed spectra had peaks at wavelength of 520-540 nm. These peak wavelengths were larger than those observed under UV light irradiation. The luminescence of H$$_{2}$$ 1100 (sample decarbonized at 1100$$^{circ}$$C) was bright, and that of H$$_{2}$$ 800 (sample decarbonized at 800$$^{circ}$$C) was faint. However, the intensity of luminescence decreased rapidly at an early stage of the beam irradiation. In air, a sharp luminescence band with a peak at 300 nm appeared together with the main emission with a peak in the range of 520-540 nm. The existence of the sharp band at 300 nm was apparent in the H$$_{2}$$ 800 spectra, whereas it appeared as a minor peak in the H$$_{2}$$ 1100 spectra in air.



百合 庸介; 湯山 貴裕; 石坂 知久; 江夏 昌志; 山田 尚人

Proceedings of 12th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.420 - 423, 2015/09

高崎量子応用研究所イオン照射研究施設TIARAのAVFサイクロトロンでは、多重極電磁石を用いて大面積で均一な強度分布を有するイオンビームを形成するための技術開発を進めているが、材料照射試験等で要求される高強度(1$$sim$$10nA/cm$$^2$$)でのビーム強度分布が調整時の低強度(約10pA/cm$$^2$$)の分布とは異なる場合があった。これは、通常ビーム調整に利用している蛍光板(三菱化学製DRZ-High)の発光強度が飽和しないようビーム電流を大幅に下げるために用いるアテネータ(多孔金属板)によってビームの位相空間分布が変化することに起因すると考えられる。そこで本研究では、様々なビーム強度においてリアルタイムでの強度分布調整を可能にするため、数10$$sim$$数100cm$$^2$$の大面積での利用が可能な蛍光体を探索した。実験では、10MeV陽子ビームを用いて、フッ化カルシウム結晶やポリエチレンナフタレートフィルム等の発光強度を調べた。その結果、これらの蛍光体がDRZ-Highと比べてより高い強度のビームで利用可能であり、複数の蛍光体を使い分けることによって、$$10^{-3} sim 10^1$$nA/cm$$^2$$の広範な強度においてリアルタイムでのビーム調整が可能となった。


Fabrication of microstructures embedded in SC-CVD diamond with a focused proton microbeam

加田 渉*; 神林 佑哉*; 三浦 健太*; 猿谷 良太*; 久保田 篤志*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 花泉 修*

Key Engineering Materials, 643, p.15 - 19, 2015/05

Micro-processing procedures have been extensively studied using a Proton Beam Writing (PBW) technique in order to fabricate two or three dimensional microscopic patterns in single-crystal chemical vapor deposition (SC-CVD) diamonds. In this study, various microscopic patterns were drawn on SC-CVD diamonds (3.0 mm $$times$$ 3.0 mm $$times$$ 0.5 mm IIa single-crystal) at various fluences with PBW using 0.75 and 3 MeV proton beams. The beam conditions of PBW other than the beam energy were as follows; a beam size of 1 $$mu$$m, a scanning area of 800 $$mu$$m $$times$$ 800 $$mu$$m and beam current of up to 100 pA. From the result of the observations based on the optical and electrical modification of SC-CVD, the microscopic patterns were fabricated in the diamonds by the micro-processing procedure varying fluence and beam energy. This result demonstrated that the micro-processing procedure with PBW enables us to fabricate the two or three dimensional microscopic patterns, which are optically and electrically modified, in SC-CVD diamonds by optimizing fluence and beam energy.


Development of microbeam technology to expand applications at TIARA

神谷 富裕; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 348, p.4 - 7, 2015/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:54.36(Instruments & Instrumentation)

Ion microbeam technology has been progressed at TIARA, aiming at expanding its applications. Micro-analyses of micro-PIGE and micro-IBIL (Ion Beam Induced Luminescence) based on the micro-PIXE have expanded a region of their analyzing objects. Micro-fabrication by mask-less irradiation on materials based on the technique of PBW (Proton Beam Writing) without etching processes was applied for optical, magnetic or other novel micro-devices fabrication. Single-ion-hitting technique which was required for reliable irradiation to biological cells or semiconductor devices progressed so that each ion hit could be monitored in real time using an efficient scintillator and a high sensitivity camera. Development of a thin film type particle detector was newly started for the same purpose. This paper summarizes the latest progress of the ion microbeam technology and applications at TIARA, and discusses their future prospects.


Development of diagnostic method for deep levels in semiconductors using charge induced by heavy ion microbeams

加田 渉*; 神林 佑哉*; 岩本 直也*; 小野田 忍; 牧野 高紘; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 星乃 紀博*; 土田 秀一*; 児島 一聡*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 348, p.240 - 245, 2015/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:54.36(Instruments & Instrumentation)

Deep level defects in semiconductors act as carrier traps Deep Level Transient Spectroscopy (DLTS) is known as one of the most famous techniques to investigate deep levels. However, DLTS does not well work for samples with high resistivity. To overcome this issue, DLTS using charge generated by ion incidence was proposed. Recently, we developed a deep level evaluation system based on Charge Transient Spectroscopy using alpha particles from $$^{241}$$Am (Alpha Particle Charge Transient Spectroscopy: APQTS) and reported the effect of deep levels in 6H SiC pn diodes generated by electron irradiation on the characteristics as particle detectors. In this study, we report the development of Charge Transient Spectroscopy using Heavy Ion Microbeams (HIQTS). The HIQTS can detect deep levels with micron meter spatial resolution since microbeams are applied. Thus, we can clarify the relationship between deep levels and device characteristics with micron meter resolution. When a 6H-SiC pn diode was irradiated with 12 MeV-oxygen (O) ions at 4$$times$$10$$^{9}$$ and 8$$times$$10$$^{9}$$ /cm$$^{2}$$, the charge collection efficiency (CCE) decreased to 71 and 52%, respectively. HIQTS signals obtained from those damaged regions using 15 MeV-O microbeams increased at measurement temperature ranges above 350 K, and the signals are larger with increasing 12 MeV-O ion fluence.


Development of embedded Mach-Zehnder optical waveguide structures in polydimethylsiloxane thin films by proton beam writing

加田 渉*; 三浦 健太*; 加藤 聖*; 猿谷 良太*; 久保田 篤志*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 石井 保行; 神谷 富裕; 西川 宏之*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 348, p.218 - 222, 2015/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:39.55(Instruments & Instrumentation)

The Mach-Zehnder (MZ) optical structures were previously fabricated in a Poly-methyl-methacrylate (PMMA) thin film by Proton Beam Writing (PBW). The enhancement of optical transmittance in the structures is, however, required for industrial use. In this study, the MZ optical waveguides have been fabricated in a poly-dimethyl-siloxane (PDMS) thin film which has the higher optical permeability. The PDMS films were spin-coated on a silicon wafer (40 $$times$$ 20 $$times$$ 0.5 mm$$^3$$) with a thickness of approximately 30 $$mu$$m. The MZ waveguides were drawn by a 750 keV proton microbeam of 1$$mu$$m in diameter having the penetration depth of 18 $$mu$$m with fluence of 40-100 nC/mm$$^2$$. The beam writing was carried out combining an electric scanner and a mechanical sample-stage. The observation of the single-mode light propagation of 1.55 $$mu$$m fiber-laser in the MZ waveguides indicated that the optical transmittance have been successfully enhanced using PDMS.


Development of a scintillator for single-ion detection

横山 彰人; 加田 渉*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 山本 春也; 神谷 富裕; 横田 渉

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 168, 2015/03

サイクロトロンでは、数百MeV以上の重イオンマイクロビームを用いたシングルイオンヒット技術が生物細胞などの照射実験で利用されており、高精度位置検出が必要とされている。しかし、現状の固体飛跡検出器では 照射後の薬品による表面処理と顕微鏡での照射位置の観察に時間を要し、リアルタイムでの検出が困難であった。そこで、ビームモニタに利用されているZnS等の発光体などを試用したが発光強度や位置分解能が十分ではなかった。本研究では、単結晶サファイアに賦活剤として注入するEuイオンの量や熱処理条件等の調整により、強いイオンルミネッセンス(Ion Luminescence: IL)を発する試料の開発と発光検出装置の感度試験を行った。予備実験として調製試料の表面にレーザー照射することにより、電子励起過程を伴って発光するフォトルミネッセンス(Photoluminescence: PL)を測定した結果、表面から30nm$$sim$$70nmにEuを7.5ions/nm$$^{3}$$を注入した後に、600$$^{circ}$$Cで30分間熱処理した試料のPL強度が最大だった。また、同試料を用いた発光検出装置の感度試験では、260MeV Neイオンを1秒間に200個のフルエンス率で1点照射することによってILを捕えることができた。しかしながら、シングルイオンヒット実験では、ビーム電流量が数cps程度と低いことから、感度の向上のために賦活剤の濃度の調整などの改良を今後行う。


Development of real-time position detection system for single-ion hit

横山 彰人; 加田 渉*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 山本 春也; 神谷 富裕; 横田 渉

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 332, p.334 - 336, 2014/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.37(Instruments & Instrumentation)

サイクロトロンでは、数百MeV以上の重イオンマイクロビームを用いたシングルイオンヒット技術が生物細胞などの照射実験で利用されており、高精度位置検出が必要とされている。しかし、現状の固体飛跡検出器では照射後の薬品による表面処理と顕微鏡での照射位置の観察に時間を要し、リアルタイムでの検出が困難であった。そこで、ビームモニタに利用されているZnS等を試用したが発光強度や位置分解能が十分ではなかった。本研究では、単結晶サファイアに賦活剤として注入するEuイオンの量や熱処理条件等の調整により、イオン入射方向に強いイオンルミネッセンス(Ion Luminescence: IL)を発する試料を開発できると考え、試料の調製、高感度な発光検出装置の構築を行った。調製試料の評価には、予備実験として試料表面にレーザーを照射することにより、ILと同様に電子励起過程を伴って発光するフォトルミネッセンス(Photoluminescence: PL)を実施した。この結果、表面から30nm$$sim$$70nmにEuを7.5ions/nm$$^{3}$$を注入した後、600$$^{circ}$$Cで30分間熱処理した試料のPL強度が最大だった。また、同試料を用いた発光検出装置の感度試験では、200cps以上の酸素イオンの照射によってILを捕えることができた。しかしながら、シングルイオンヒット実験では、ビーム電流量が数cps程度と低いため、今後賦活剤の濃度等の調製や開口の大きな対物レンズへの変更による感度向上などの改良を行う。


Real-time single-ion hit position detecting system for cell irradiation

佐藤 隆博; 江夏 昌志; 加田 渉*; 横山 彰人; 神谷 富裕

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 332, p.242 - 244, 2014/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.92(Instruments & Instrumentation)

AA new real-time single-ion hit position detecting system was developed to be replaced with SSNTD (Solid State Nuclear Track Detector) for cell irradiation experiments because SSNTD takes several minutes for off-line etching. The new real-time system consists of a 1-mm-thick CaF$$_2$$(Eu) scintillator, an optical microscope with a 10$$times$$ objective lens and a high-gain CCD (Charge Coupled Device) or CMOS (Complementary Metal Oxide Semiconductor) camera. Each ion of 260-MeV neon passing through a 100-$$mu$$m-thick SSNTD sheet was detected using the real-time system in a performance test for the spatial resolution. The FWHMs of the distances between positions detected by the real-time system and the centers of the etch pits on SSNTD were 4.9 and 11.4 $$mu$$m in x- and y-axis directions, respectively. The result shows that the system is useful for typical cultured cells of a few tens of micrometers.


Simultaneous ion luminescence imaging and spectroscopy of individual aerosol particles with external proton or helium microbeams

加田 渉*; 佐藤 隆博; 横山 彰人; 江夏 昌志; 神谷 富裕

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 332, p.42 - 45, 2014/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:30.51(Instruments & Instrumentation)

バイオエアロゾルと呼ばれる有機物が付着した数十$$mu$$m程度の微粒子の動態を正確に解析するためには、不純物を含む大気試料からバイオエアロゾルを個別に弁別し化学状態を分析することが必要である。このような分析を可能とするために、200$$sim$$900nmの波長範囲で光子計数レベルの極めて低い強度の荷電粒子誘起発光(Ion Luminescence: IL)の測定が可能な光学系を、日本原子力研究開発機構高崎量子応用研究所で開発した。この高感度光学系を用い、シングルエンド加速器からの1$$sim$$3MeVの陽子及びヘリウムイオンのマイクロビームをプローブとして個別の微粒子から発生するILの測定を行った結果、ILのピーク波長がバイオエアロゾル表面に付着するとされる特定の有機物の標準試料のものと一致する微粒子の弁別に成功した。これらのことから、イオンマイクロビームを用いたIL測定がバイオエアロゾルの個別分析に極めて有効であることが示された。


Fabrication of fine imaging devices using an external proton microbeam

酒井 卓郎; 安田 良; 飯倉 寛; 野島 健大; 江夏 昌志; 佐藤 隆博; 石井 保行; 大島 明博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 332, p.238 - 241, 2014/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)



Continuous observation of polarization effects in thin SC-CVD diamond detector designed for heavy ion microbeam measurement

加田 渉*; 岩本 直也; 佐藤 隆博; 小野田 忍; Grilj, V.*; Skukan, N.*; 江夏 昌志; 大島 武; Jak$v{s}$i$'c$, M.*; 神谷 富裕

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 331, p.113 - 116, 2014/07

 被引用回数:17 パーセンタイル:12.12(Instruments & Instrumentation)




加田 渉*; 横山 彰人; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕

放射線と産業, (136), p.40 - 45, 2014/06

イオンビーム照射により、試料から発生する可視光領域の発光(イオン誘起発光、Ion Luminescence: IL)を分光分析する測定装置に、両面凸レンズの顕微集光レンズを開発して付加することで、ILに対する感度が従来よりも3桁程度向上した。この分光技術を既存の大気マイクロPIXE(Particle Induced X-ray Emission)分析技術と組み合わせることにより、化学組成と元素組成を高感度に測定可能なILの顕微イメージング分光(Ion Luminescence Microscopic Imaging and Spectroscopy: ILUMIS)システムを開発した。本システムを用いて、大気中から採取した直径数$$mu$$mのエアロゾル粒子を個別に測定した結果、10分程度で粒子の元素組成と化合物の二次元イメージングの取得に成功した。今後は、大気中を長期間浮遊して越境汚染の伝播媒体となっているエアロゾルの固着・伝播メカニズムを解き明かす重要な情報が得られると考えられる。


Magnetic patterning of FeRh thin films by energetic light ion microbeam irradiation

小出 哲也*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 齋藤 勇一; 神谷 富裕; 大河内 拓雄*; 小嗣 真人*; 木下 豊彦*; 中村 哲也*; 岩瀬 彰宏*; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 53(5S1), p.05FC06_1 - 05FC06_4, 2014/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:56.45(Physics, Applied)



Development of scintillator for detention of single-ion

横山 彰人; 加田 渉*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 山本 春也; 神谷 富裕; 横田 渉

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 164, 2014/03

サイクロトロンでは、数百MeV以上の重イオンマイクロビームを用いたシングルイオンヒット技術が生物細胞などの照射実験で利用されており、高精度位置検出が必要とされている。しかし、現状の固体飛跡検出器では照射後の薬品による表面処理と顕微鏡による照射位置の観察に時間を要し、リアルタイムの検出が困難であった。そこで、これにかわりビームモニタに利用されているZnS等発光体を検出器として試用したが発光強度や位置分解能が十分ではなかった。本研究では、単結晶サファイアに賦活剤として注入するEuイオンの量や熱処理条件等の調整により、強いイオンルミネッセンス(Ion Luminescence: IL)を発する試料を開発できると考え、試料の調製を行った。調製試料の評価には、予備実験として試料表面にレーザー照射することにより、ILと同様に電子励起過程を伴って発光するフォトルミネッセンス(Photoluminescence: PL)測定を実施した。この結果、表面から30nm-70nmにEuを7.5ions/nm$$^{3}$$を注入した後、600$$^{circ}$$Cで30分間熱処理した試料のPL強度が最大だった。また、同試料を用いた酸素イオン照射によるIL検出実験では、200cps未満ではILを検出できなかったが、それ以上の照射から検出することができた。しかしながら、一般的なシングルイオンヒット実験におけるビーム電流量は数cps程度と低いことから、不十分であり、今後感度の向上のために賦活剤の濃度の調整などの改良を行う。


Fast single-ion hit system for heavy-ion microbeam at TIARA cyclotron, 6

横田 渉; 佐藤 隆博; 奥村 進; 倉島 俊; 宮脇 信正; 柏木 啓次; 吉田 健一; 江夏 昌志; 横山 彰人; 加田 渉*; et al.

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 160, 2014/03

原子力機構のTIARAサイクロトロンのHXコースに設置された重イオンマイクロビーム用高速シングルイオンヒットシステムにおいて、マイクロビーム及びシングルイオンヒットの質や利便性を向上させる技術開発を継続して行った。シングルイオンヒット位置のリアルタイム検出技術の開発では、増幅率8$$times$$10$$^{5}$$の超高感度EMCCD(Electron Multiplying CCD)カメラと光学顕微鏡とを組合せて感度と集光率の双方を高めた検出システムを構築して、シングルイオンによるCaF$$_{2}$$のシンチレーションの位置検出をリアルタイムで可能にし、目的を達成した。また、SEM(Secondary Electron Microprobe)を用いた従来方式では2次電子放出率が低いために計測できない320MeV-Cビームの大きさを、本システムを用いた調整により10$$mu$$m$$times$$10$$mu$$mに集束することに初めて成功した。

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