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論文

Simple method for high-density impregnation of Aliquat 336 onto porous sheet and binding performance of resulting sheet for palladium ions

田中 亮太*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Separation Science and Technology, 49(1), p.154 - 159, 2014/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:16.87(Chemistry, Multidisciplinary)

Extractants impregnated onto porous materials exhibit high performance in adsorption kinetics of metal ions because metal ions are transported by the permeative flow of a metal solution through pores. A simple scheme for the stable impregnation of extractants is necessary to extend the application of extractants. Aliquat 336 was impregnated onto a porous sheet on the basis of the hydrophobic and electrostatic interactions between the octyl group of Aliquat 336 and the undecanoicacid-group-containing polymer chain grafted onto the porous sheet. Palladium chloride solution was fed to the bed charged with the Aliquat 336-impregnated porous sheet, driven by a pressure difference. The dynamic binding capacity of the Aliquat 336-impregnated porous sheet was 0.60 mmol/g, which was one or two orders of magnitude higher than the space velocities of conventional Aliquat 336-impregnated beads.

論文

Crosslinked-chelating porous sheet with high dynamic binding capacity of metal ions

和田 剛*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 31(2), p.210 - 220, 2013/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.3(Chemistry, Multidisciplinary)

金属イオンを迅速に濃縮又は精製するためには、優れた動的吸着容量を有する分離材料を用いるのが効果的である。本研究では、エチレングリコールジメタクリレートとグリシジルメタクリレートの共重合反応によって、透水性・加工性に優れたシート状多孔性高分子の細孔表面にキレート形成基を有する架橋型高分子鎖を付与し、新規な吸着体を作製した。得られた多孔性高分子吸着体は、銅イオンに対して、十分な平衡吸着容量を保持しつつも優れた動的吸着容量を実現した。これは、架橋された高分子鎖によって、銅イオンの高分子鎖相内における吸着体厚み方向への拡散速度が抑制されたためであり、高分子鎖の架橋が効果的に作用したことを示している。

論文

Dependence of lanthanide-ion binding performance on HDEHP concentration in HDEHP impregnation to porous sheet

石原 量*; 浅井 志保; 乙坂 重嘉; 山田 伸介*; 廣田 英幸*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 30(2), p.171 - 180, 2012/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:31.74(Chemistry, Multidisciplinary)

Permeative flow through pores of porous membranes enhances the mass transfer of target ions. When polymer chains containing functional groups are appended to the pore surface of porous membranes, a high-speed collection of target ions is achieved. In this study, an octadecylamino-group-introduced polymer chain grafted onto a porous sheet was impregnated with bis(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP). The porous sheet into which a C$$_{18}$$H$$_{37}$$NH group was introduced was immersed in HDEHP/ethanol solution. The liquid permeability of a cartridge charged with the HDEHP-impregnated porous sheet in disk form was 96% that of the starting-porous-disk-packed cartridge. The equilibrium binding capacity was 0.32 mol per kg of the disk. The HDEHP-impregnated porous sheet was found to be applicable to the preconcentration of trace amounts of lanthanides prior to their measurement by ICP-MS.

論文

架橋型キレート多孔性シートの動的吸着容量の空間速度依存性

和田 剛*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

日本イオン交換学会誌, 22(2), p.47 - 52, 2011/01

無機イオンを分析する際には、ターゲットとなるイオンの濃縮や精製が必要となる。これらの操作を迅速に行うためには動的吸着容量が大きいことが有利である。本研究では、架橋した高分子鎖を多孔性高分子の細孔表面へ修飾することにより、動的吸着容量に優れた分離材料の開発を目指した。基材には細孔径1$$mu$$mのポリエチレン製多孔体を採用し、放射線グラフト重合によってイミノ二酢酸基を持つ架橋高分子鎖を付与した。本材料では、多孔体細孔表面に付与した高分子鎖へ効率よくターゲットが接触でき、さらに、架橋することによって、イミノ二酢酸基に捕捉されたターゲットの高分子鎖相内における拡散が抑制され、非架橋型の多孔体に比べて動的吸着容量が向上する。イミノ二酢酸基だけでなく、イオン交換基の場合でも、架橋によって同様の効果が期待される。

論文

電子線グラフト重合法による製塩用新規イオン交換膜の開発,4; ナイロン6製フィルムを基材とした陽イオン交換膜の高分子構造

宮澤 忠士*; 浅利 勇紀*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 永谷 剛*; 吉川 直人*; 元川 竜平; 小泉 智*

日本海水学会誌, 64(6), p.360 - 365, 2010/12

Cation-exchange membranes containing a sulfonic acid group were prepared by electron-beam-induced graft polymerization of sodiumstyrene sulfonate (SSS) onto a nylon-6 film with a thickness of 25 $$mu$$m. The lamella sizes and lamella-to-lamella intervals of theresultant cation-exchange membranes (SSS membranes) were evaluated by X-ray diffraction (XRD) analysis and small-angle neutron scattering (SANS), respectively. With increasing degrees of grafting, the lamella size decreased, whereas the lamella-to-lamella intervalincreased. This can be explained by that the poly-SSS chain grafted to the periphery of the lamella of nylon 6 partially destroys the lamellaand invades the amorphous domain among the lamella. The SSS membrane with a degree of grafting of 150% exhibited a similarperformance in the electrodialysis of 0.5 M sodium chloride as a current cation-exchange membrane and possessed the lamella sizesand lamella-to-lamella intervals of 7.6 and 13 nm, respectively.

論文

Modification of a hydrophobic-ligand-containing porous sheet using tri-$$n$$-octylphosphine oxide, and its adsorption/elution of bismuth ions

田中 亮太*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Reactive and Functional Polymers, 70(12), p.986 - 990, 2010/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:29.18(Chemistry, Applied)

Extractants developed for liquid-liquid extraction are useful for the recovery of rare-earth ions. However, the use of such extractants is disadvantageous from environmental and economical viewpoints. In this study, neutral extractant, tri-$$n$$-octylphosphine oxide (TOPO), was combined with a hydrophobic ligand-containing porous polymer sheet. In first, glycidyl methacrylate (GMA) was graft-polymerized onto the porous polyethylene sheet. Second, an octadecane thiol group was introduced into the poly-GMA graft chain. Third, TOPO was deposited on the graft chain via a hydrophobic interaction. Bismuth chloride solution was forced through the pores of the TOPO-modified porous sheet. The equilibrium binding capacity for bismuth was 0.19 mmol/g. Bismuth ions bound to TOPO were quantitatively eluted with 11 M HNO$$_{3}$$. As TOPO exhibits an affinity interaction with rare-metal ions such as Pd, Pt, and Ru, the TOPO-modified porous sheet prepared in this study will have extensive applications.

論文

Application of diethylamino-group-containing porous-polymeric-disk-packed cartridge to separation of U in urine sample

浅井 志保; 木村 貴海; 三好 和義*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

日本イオン交換学会誌, 21(3), p.334 - 339, 2010/07

Estimation of internal radiation exposure using urine is helpful for screening the level of radiation exposure. Inductively coupled plasma mass spectrometry has been widely employed for the determination of radionuclides in urine. Prior to the measurements, mineral components in urine sample are removed to alleviate the instrumental damage. In this study, diethylamino-group containing porous-disk-packed cartridge (DEA cartridge) was applied to the separation of U in urine. The DEA cartridge was prepared by graft-polymerization and the subsequent introduction of a diethylamino group. U in urine was adsorbed onto the DEA cartridge and quantitatively eluted by permeating 5 mL of dilute nitric acid. The concentration of the U in the urine was agreed well with the mean concentration for unexposed Japanese individuals. The time required to accomplish the procedure was 20 minutes. A simple and rapid removal of the mineral component with high concentration was demonstrated.

論文

Modification of a Porous Sheet (MAPS) for the high-performance solid-phase extraction of trace and ultratrace elements by radiation-induced graft polymerization

浅井 志保; 三好 和義*; 斎藤 恭一*

Analytical Sciences, 26(6), p.649 - 658, 2010/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:9.82(Chemistry, Analytical)

本総説は、まず、一般的な固相抽出材料の基本的性質及び用途について説明し、その後、高効率な固相抽出材料設計のために考案した新規なシート状多孔体の作成法及びその性能評価について述べたものである。シート状多孔体は、放射線グラフト重合法を軸とする一連の化学反応によって細孔表面を修飾する。基材である高分子多孔性シートに放射線を照射してモノマーと接触させることによって細孔表面に高分子鎖を付与する。さらにその高分子鎖にイオン交換基やキレート形成基を導入することによって、細孔の表面に金属選択性を与える。得られたシートは、大きな流路径を持つことから高い処理能力を実現し、かつ高密度に官能基を配置できるために優れた吸着容量を達成できるという、従来材料にはない構造上の優位性を示す。模擬試料を用いた試験を例に、材料の基本性能を紹介するとともに、海水中の微量金属捕集などの種々の適用例についても述べた。

口頭

Highly efficient separation of actinides using porous polymer sheet with anion-exchange group

浅井 志保; 間柄 正明; 篠原 伸夫; 山田 伸介*; 永井 正則*; 三好 和義*; 斎藤 恭一*

no journal, , 

ウラン及びプルトニウムを迅速に分離することを目的とし、陰イオン交換性を示すジエチルアミノ(DEA)基を導入した多孔性シートを作製した。まず、エポキシ基を有するモノマーであるグリシジルメタクリレート(GMA)を多孔性高分子シートの細孔表面へグラフト重合し、さらにDEA基をエポキシ基と反応させた。DEA基導入量はエポキシ基との反応時間とともに増大し、最大3.4mol/kg-DEA sheetとなった。モデル金属溶液である鉄(1g-Fe(III)/L in 10 M HCl)溶液をDEAシートへ20mL/minで透過させた。このときのFeCl$$_{4}$$$$^{-}$$の平衡吸着容量は、1.1mol-Fe/kg-DEA sheetであり、市販の陰イオン交換樹脂と同等以上の容量を示すことがわかった。また、純水がシートを透過するのに要する時間は陰イオン交換樹脂カラムにおける純水の透過時間の1/9まで短縮できた。ウラン(38.16pg)及びプルトニウム(0.34pg)を含む試料溶液を用いて、極微量のウラン及びプルトニウムの相互分離性能を評価した。陰イオン交換樹脂を用いる従来法による分析結果と一致したことから、本材料は極微量のウラン及びプルトニウムの分離の迅速化に有効であることがわかった。

口頭

Highly efficient solid-phase extraction of inorganic ions using ion-exchange porous polymer disk cartridge

浅井 志保; 間柄 正明; 篠原 伸夫; 山田 伸介*; 永井 正則*; 三好 和義*; 斎藤 恭一*

no journal, , 

ウラン及びプルトニウムの分離には、イオン交換樹脂を充填したカラムを用いる方法が一般的である。しかしながら、イオン交換樹脂充填カラムでは、金属イオンを含む水溶液を高速で通液すると、金属イオンの回収率が低下するという欠点がある。そこで、本研究では陰イオン交換基であるジエチルアミノ基を持つ多孔性高分子ディスクを作製し、市販のカートリッジに充填して、分離の高速化を試みた。使用範囲を決定するために、ウラン及びプルトニウムを含む水溶液を流量範囲0.3$$sim$$80mL/minで透過させ、吸着効率を評価したところ、ウラン及びプルトニウムともに、流量に関係なくすべて吸着効率は100%となった。したがって、本材料は従来のイオン交換樹脂充填カラムを使用した場合に比べて、大幅な分析時間の短縮を期待できる。

口頭

高レベル放射性廃液中のセレン分析を目的とした陽イオン交換多孔性シートの作製と性能評価

浅井 志保; 江坂 文孝; 篠原 伸夫; 山田 伸介*; 永井 正則*; 三好 和義*; 斎藤 恭一*

no journal, , 

放射性核種の化学分離には、イオン交換樹脂を充填したカラムを用いるのが一般的である。しかしながら、イオン交換樹脂充填カラムを用いる場合、高速で試料溶液を通液すると回収率が低下するという欠点がある。本研究では、透水性及び物理強度に優れた多孔性シートの細孔表面に陽イオン交換基であるスルホン酸基を導入した新規な固相抽出カートリッジを作製した。このカートリッジを高レベル放射性廃液中のセレンの分離に適用した結果、模擬の高レベル廃液中のセレンを、共存元素であるセシウム,バリウム,イットリウム、及びガドリニウムなどから、$$geq$$99%の回収率で10秒以内に分離できた。本カートリッジによって、従来のイオン交換樹脂充填カラムの分離時間の約1/80に短縮できたことになり、作業者の被ばく低減を期待できる。

口頭

$$^{79}$$Se分析を目的とした陽イオン交換多孔性ディスク

浅井 志保; 江坂 文孝; 篠原 伸夫; 広田 英幸*; 山田 伸介*; 三好 和義*; 斎藤 恭一*

no journal, , 

$$^{235}$$Uの核分裂生成物の1つである$$^{79}$$Seは、高レベル放射性廃棄物処分における安全評価上重要な核種であることから、その生成量の正確な評価が求められている。$$^{79}$$Seの定量には、$$beta$$線計数装置あるいは質量分析計が用いられる。これらの測定には、前処理として高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる多種・多様な測定妨害核種を除去する必要があり、煩雑な化学分離操作を伴う。そこで、本研究では化学分離の迅速化を目的として、液体透過性に優れた陽イオン交換ディスクを作製し、HLLW中に存在する核種のうち放射能寄与の大きい核種及び質量分析(ICP-MS)における測定妨害核種を捕捉除去するとともに高回収率でSeを精製する方法を検討した。模擬廃液中のSeは、洗浄液を2mL透過させることによってすべて回収され、操作時間は1分以内であった。また、Seフラクション2mL中には、放射能寄与の大きい核種を含む元素(Cs, Ba, Y, Sr)及びICP-MSによる測定の妨害元素(Gd, Dy)は検出されず、すべてディスクへ捕捉されたことがわかった。したがって、本ディスクの適用によってHLLW中$$^{79}$$Seの分離操作の大幅な迅速化を期待できる。

口頭

機能性分子をもつ高分子多孔性シートの分析材料への展開

浅井 志保; 乙坂 重嘉; 田中 亮太*; 三好 和義*; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

多孔性膜の細孔表面に機能性分子(金属を捕捉する官能基)を持つ高分子鎖を付与することによって、金属イオンを迅速に捕捉する材料を作製できる。溶液透過時に、金属イオンが細孔表面に存在する官能基(例えば、イオン交換基)まで拡散する距離が短く、効率よく金属を捕捉できるためである。しかしながら、多孔性膜を分析用に用いるには、形状や物理強度に問題がある。そこで、約1$$mu$$mの連続孔を持つ厚さ2mmのポリエチレンシートを基材として採用し、細孔表面にイオン交換基を持つ高分子鎖を付与した。得られたシートを裁断し、市販の化学分離用カートリッジに充填して、ppt(10$$^{-15}$$g/L)レベルの金属元素の濃縮操作に適用することによって分析用材料としての性能を評価した。0.3M硝酸に調製した10pptの希土類元素溶液100mLは、陽イオン交換カートリッジに5分以内に透過できた。カートリッジに吸着した希土類元素は7M硝酸5mLを透過することによってすべて回収できた。したがって、本カートリッジは極微量の希土類元素を迅速に濃縮できたことから、簡便な分析を実現する新しい分離材料として期待できる。

口頭

放射線グラフト重合法によって機能化した多孔性高分子の分析材料への展開

浅井 志保; 木村 貴海; 三好 和義*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

環境試料や廃棄物に含まれる微量な放射性核種を精確に分析するためには、測定前に不要成分や測定妨害成分化学分離によって除去する必要がある。化学分離には、一般にイオン交換樹脂などを充填したカラムが用いられている。しかしながら、イオン交換樹脂カラムによる分離では、イオン種の吸着速度が拡散に支配されるため、高速で試料溶液を処理すると回収率が低下する点が課題となっている。本研究では、拡散によるイオン種の移動抵抗を無視できる構造を持つモノリス型のシート状高分子を吸着体基材として採用し、さらに、放射線グラフト重合法によって細孔表面にイオン交換基を持つ高分子鎖を付与した分離材料を作成した。得られたシートは、優れた透水性及び物理強度を示し、試料溶液を高速で処理した場合(流量:80mL/min)でもウランやプルトニウムを100%吸着できた。陰イオン交換シートを尿中ウランの分析に適用したところ、イオン交換樹脂カラムを用いる場合に比べて大幅に分離時間を短縮できた。

口頭

Impregnation of Aliquat 336 to carboxydecanyl-thiol-group-containing polymer chain grafted onto a porous sheet

田中 亮太*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

no journal, , 

触媒スクラップから高効率に白金族を回収するために、白金族に選択性を持つ抽出試薬を担持した多孔性シートを作成した。多孔性シートの細孔表面にエポキシ基を持つモノマーであるグリシジルメタクリレート(GMA)をグラフト重合し、さらに、GMAのエポキシ基と11-メルカプトウンデカ酸の反応によって、高分子鎖へカルボキシチオール(CDT)基を導入した。得られた多孔性シートをエタノール/NaOH混合溶液に溶解したAliquat336溶液に浸漬させ、高分子鎖間へAliquat336を担持した。Aliaut336は、CDT基中のカルボキシル部とAliquta336中のアンモニウム部との静電相互作用によってグラフト鎖間へ高密度に担持された。このシートにパラジウム溶液(50mg-Pd/mL in 1M HCl)を透過させると、シートにパラジウムが高速で吸着された。塩酸溶液ではCDT基中のカルボキシル部は解離せず、CDT基の炭素鎖部とAliquat336の炭素鎖との疎水性相互作用によって高分子鎖間へ保持されるため、Aliquat336が持つパラジウムへの選択性が損なわれず、高効率な回収を実現できた。

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